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基本信息

項目名稱：
稀土雜金屬配位聚合物的合成、結(jié)構(gòu)及光電性質(zhì)
小類：
能源化工
簡介：
本論文以過渡金屬離子和稀土金屬離子為配位離子，設(shè)計合成了以含聯(lián)吡啶羧基為配體的多核雜金屬配合物，解析了其單晶結(jié)構(gòu)，并對配合物進(jìn)行了光譜、熱穩(wěn)定性等方面的初步研究。 分析分子間作用力、配體構(gòu)型、配位模式、輔助配體對于整個結(jié)構(gòu)的影響，探索合成產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)特征和化學(xué)物理性能間的關(guān)系。
詳細(xì)介紹：
通過水熱反應(yīng)，在水和乙醇中合成了雜金屬聚合物{[Nd2Cu2 (bpdc)2(OXA)4?2(2H2O)]?2(3H2O)}n,1(H2bpdc=2,2’-bipyridine-3,3’-dicarboxylic acid, HOXA=oxalic acid）和{[EuCu(bpdc)2?4(H2O)I)]?2H2O}n,2(H2bpdc=2,2’–bip-yridine -5,5’ -dicarboxylic acid). 通過紅外、元素分析、X-射線單晶衍射對晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，晶體結(jié)構(gòu)測定表明，配合物1是一個具有新穎的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的化合物。配合物2通過Eu3+和羧基沿a軸方向形成一維鏈狀結(jié)構(gòu)，通過Cu2+和配體中的N原子沿b軸方向形成二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

設(shè)計和合成一類含氮雜環(huán)基、羧基等官能團(tuán)的有機化合物，通過與稀土和過渡金屬離子進(jìn)行分子組裝，合成出具有優(yōu)越理化性質(zhì)的異核配合物。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨特之處

通過對雜環(huán)羧酸類配體進(jìn)行局部修飾和剪裁，利用稀土和過渡金屬離子對雜環(huán)羧酸類配體中N、O親和能力的不同，合成出具有奇特拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和優(yōu)越物化性能的含稀土異核配合物，在稀土配合物領(lǐng)域具有前瞻性，創(chuàng)新型和獨特性。

應(yīng)用價值和現(xiàn)實意義

由于異核配合物結(jié)合了不同金屬的光電磁特點，結(jié)合配合物結(jié)構(gòu)的多樣性和獨特的性能可在分子吸附、分離、催化、超導(dǎo)材料、光學(xué)材料和磁性材料等多方面都有廣闊的應(yīng)用前景。

學(xué)術(shù)論文摘要

通過水熱反應(yīng)，在水和乙醇中合成雜金屬聚合物{[Nd2Cu2(bdac)2 (OXA)4?2(2H2O)]?2(3H2O)}n1(bdac=2,2’-聯(lián)吡啶-3,3’-二羧酸, OXA=草酸)和{[EuCu(bpdc)2?4(H2O)I)]?2H2O}n2（bpdc=2,2’-聯(lián)吡啶-5,5’-二羧酸）。晶體結(jié)構(gòu)測定表明，配合物1是一個具有新穎拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的化合物。Nd離子以九配位的配位模式形成了一個變形的三棱柱結(jié)構(gòu)。Cu離子配位幾何構(gòu)型為五配位變形的四方錐結(jié)構(gòu)。所有的2,2’-聯(lián)吡啶-3-羧酸以四齒配位的方式與不同的Cu原子和一個Nd原子相連接，從而在c-軸方向形成梯狀結(jié)構(gòu)。草酸按配位方式可分為兩類，一部分以四齒配位的方式與不同的Cu原子和Nd原子形成兩個五元環(huán)；另一部分以四齒配位的方式與不同的Nd原子結(jié)合形成兩個五元環(huán)。配合物2通過Eu3+和羧基沿a軸方向形成一維鏈狀結(jié)構(gòu)，通過Cu2+和配體中的N原子沿b軸方向形成二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。

獲獎情況

1. Yun-Zhi Tang, He-Rui Wen, Zan Cao, Xiao-Wei Wang, Shuai Huang, Chang-Lin Yu, Inorganic Chemistry Communications,2010,13, 924–928 2. Yun-Zhi Tang, Zan Cao,He-Rui Wen，Su-Lan Liao，Shuai Huang，Chang-Lin Yu Journal of Coordination Chemistry,2010,63, 17, 10, 3101–3107 3. Yun-Zhi Tang, Yan-Ming Yang, Xiao-Wei Wang, QianZhang, He-Rui Wen, Inorganic Chemistry Communications, In Press, Available online 22 January 2011 4. Yun-Zhi Tang, Man Zhou, He-Rui Wen, Zan Cao, Xiao-Wei Wang, Suai Huang,Received 25th November 2010, Accepted 18th February 2011,DOI: 10.1039/c0ce00884b 5. 唐云志、廖蘇蘭、黃帥、 鄧云盼、 溫和瑞,有色金屬科學(xué)與工程，2011，2（1）19-22

鑒定結(jié)果

1、申報論文作品1篇 2、部分成果已發(fā)表的論文5篇，均為SCI收錄。

參考文獻(xiàn)

[1] Bernard F. Hoskins,Richard Robson.Infinite polymericframeworks consisting of three dimensionally linked rod-like segments.J. Am. Chem. Soc.,1989,111 (15): 5962～5964 [2] Michael J. Zaworotko. From Disymmetric Molecules to Chiral Polymers:A New Twist for Supramolecular Synthesis J. Angewandte Chemie International Edition, 1998,37(9):1211～1213 [3] Stuart R. Batten,Richard Robson. Interpenetrating Nets:Ordered,Periodic Entanglement. J. Angewandte Chemie International Edition,1998,37 (11):1461～1494 [4] Pamela J. Hagrman,Douglas Hagrman,Jon Zubieta.Organic-Inorganic Hybrid Materials:From “Simple” Coordination Polymers to Organodiam- ine-Templated Molybdenum Oxides.J. Angewandte Chemie International Edition,1999,38(18):2639～2684 [5] Anthony K. Cheetham, Gérard Férey,Thierry Loiseau.Open-Framework Inorganic Materials. J. Angewandte Chemie International Edition,1999, 38 (22) :3268～3292

同類課題研究水平概述

盡管對稀土配合物的研究一直方興未艾，然而對雜金屬稀土超分子的合成報道卻并不多見；對其有序組裝、結(jié)構(gòu)調(diào)控的思想也鮮有報道；尤其在結(jié)構(gòu)與藥物性能的構(gòu)效關(guān)系方面缺乏系統(tǒng)的研究。日本學(xué)者Yoshihiko Takano以簡單的雜環(huán)羧酸類配體2-吡啶甲酸首次合成了一些具有3d-4f電子構(gòu)型的雜金屬鑭系III-銅II配合物，并詳細(xì)報道了其結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，為稀土類雜金屬配合物合成提供了新的合成方法。Willis Forsling通過溶劑熱合成技術(shù)以2，6-吡啶二甲酸為配體，以4，4’-聯(lián)吡啶為輔助配體合成了一系列具有奇特拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)（整個分子為三位聚合物結(jié)構(gòu)，中間夾層包結(jié)一個一維梯裝結(jié)構(gòu)的無機鑭鹽）的鑭系III-銅II配合物，并詳細(xì)報道了其晶體結(jié)構(gòu)，熱穩(wěn)定性等。Storr等提出了設(shè)計和選擇配體的思路；Orvig討論了麥芽酚及其類似物用作硬酸離子配體的應(yīng)用性質(zhì)。 我國在氮雜環(huán)羧酸類雜金屬稀土超分子也展開了一定的研究。曲建強教授等報道了La，Sm等稀土離子與4,6-二甲基嘧啶-2-硫代乙酸超分子的制備及其抗腫瘤活性。其紅外譜圖證實稀土僅與配體羧酸中氧原子以螯合方式配位，生物活性實驗顯示所有稀土超分子的抗腫瘤活性都明顯強于配體。陳小明院士以四唑乙酸為配體合成了兩個不同的（Gd 和Nd）鑭系III-銅II 雜金屬配合物，并重點研究了酸度（pH值）對其配位方式的影響，指出在較低pH值3.5時為雙核雜金屬鑭系III-銅II單分子超分子，而在較高pH值6.6為多核雜金屬鑭配位聚合物。薛冬峰教授以1，3-苯甲酸和異煙酸為配體合成了一些具有4d-4f 電子構(gòu)型的三維雜金屬鑭系III-銀I配合物；吉林大學(xué)陳接勝教授通過喹啉酸作為構(gòu)筑塊合成出有新奇拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)（三維框架中包結(jié)一維椅式通道結(jié)構(gòu)）的GdIII-MII(M = Co, Ni)配位聚合物；南開大學(xué)程鵬教授以吡啶2，6-二甲酸為配體，組裝了一個三維具有納米管狀結(jié)構(gòu)的釓II-鈷II配合物，并著重研究了其對小分子的吸附性能研究?？梢钥闯觯s金屬配合物在結(jié)構(gòu)上更具有新穎性，多樣性，對稀土超分子的定位組裝起了一定的先導(dǎo)作用。
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