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基本信息

項(xiàng)目名稱(chēng)：
稀土離子鑭（La）摻雜硫鋅鎘固溶體光催化劑的制備和性能研究
小類(lèi)：
能源化工
簡(jiǎn)介：
氫氣是當(dāng)前乃至未來(lái)最具希望的能源之一。利用太陽(yáng)光分解水制氫的高效催化劑問(wèn)題還未解決,生產(chǎn)效率低,尚待進(jìn)一步研究發(fā)展。本作品通過(guò)水熱法摻雜稀土離子來(lái)對(duì)硫鋅鎘進(jìn)行改性，進(jìn)行了摻雜不同量的稀土離子、不同的水熱溫度等實(shí)驗(yàn)，試圖找到具有高催化效率的光催化劑，來(lái)解決分解水制氫的效率問(wèn)題。
詳細(xì)介紹：
自從20世紀(jì)70年代初日本科學(xué)家Fujishima和Honda發(fā)現(xiàn)TiO2電極上的光電解水產(chǎn)氫現(xiàn)象后，光催化制氫的研究成為全世界關(guān)注的研究方向。我國(guó)在20 世紀(jì)70、80年代曾有許多研究所和大學(xué)進(jìn)行過(guò)這方面的研究，但因短期進(jìn)展不大，以后得不到資助而陸續(xù)停止。經(jīng)過(guò)30多年的研究，在紫外光下完全分解水制氫已經(jīng)取得了較大的進(jìn)展，獲得了較高的量子效率，但是由于紫外光僅占太陽(yáng)光譜中的大約4%，要使更多太陽(yáng)能得到利用，開(kāi)發(fā)穩(wěn)定、高活性、廉價(jià)的具有可見(jiàn)光響應(yīng)的光催化劑是實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能光催化制氫的根本途徑。 利用光能通過(guò)催化作用也可將水分解制得氫氣，這種方法制得的氫氣純度高，接近100%，原料為陽(yáng)光和水，價(jià)廉易得，該技術(shù)的關(guān)鍵技術(shù)問(wèn)題即高效催化劑問(wèn)題還未解決，生產(chǎn)效率低，尚待進(jìn)一步研究發(fā)展。 硫化物半導(dǎo)體ZnS、CdS等就可以通過(guò)制備成固溶體的形式調(diào)控其能帶結(jié)構(gòu)。近年來(lái)，大多數(shù)人對(duì)其光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了深入研究，并利用不同的方法制備了不同形貌的樣品，如通過(guò)簡(jiǎn)單的水熱合成法制備樣品，探索有利于提高光催化活性的最佳制備條件等。 本研究以水熱法合成了摻雜鑭（La）的CdxZn1-xS固溶體光催化劑，并采用分光光度計(jì)、X射線(xiàn)衍射儀和比表面及孔徑分析儀對(duì)光催化劑結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征，考察了La摻雜量( 摩爾分?jǐn)?shù))、水熱法的溫度和鋅鎘比的不同對(duì)固溶體晶型結(jié)構(gòu)及光催化性能的影響，發(fā)現(xiàn)La摻雜可以使催化劑吸收邊紅移、晶體粒徑減小、比表面積增大。

作品圖片

  • 稀土離子鑭（La）摻雜硫鋅鎘固溶體光催化劑的制備和性能研究
  • 稀土離子鑭（La）摻雜硫鋅鎘固溶體光催化劑的制備和性能研究

作品專(zhuān)業(yè)信息

撰寫(xiě)目的和基本思路

目的：本作品通過(guò)水熱法摻雜稀土離子來(lái)對(duì)硫鋅鎘進(jìn)行改性，進(jìn)行了摻雜不同量的稀土離子、不同的水熱溫度等實(shí)驗(yàn)，試圖找到具有高催化效率的光催化劑，來(lái)解決分解水制氫的效率問(wèn)題。 基本思路：本作品除摘要外，主要由四個(gè)部分組成。第一章為文獻(xiàn)綜述；第二章為氫能的重要性和制氫技術(shù)的研究進(jìn)展；第三章為稀土概述；第四章為光催化劑的制備和性能研究。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

科學(xué)性：由于Zn2+的半徑比Cd2+的半徑小，Zn2+會(huì)進(jìn)入到晶格內(nèi)或縫隙位置，形成新的導(dǎo)帶與禁帶，有利于電子的躍遷，延長(zhǎng)了電子-空穴的壽命，光催化活性大有提高；另外，離子的摻雜可產(chǎn)生離子缺陷，可以成為載流子的獲阱，進(jìn)一步延長(zhǎng)其壽命。 先進(jìn)性：制得的氫氣純度高 ,原料為陽(yáng)光和水,不會(huì)對(duì)環(huán)境造成污染。獨(dú)到之處：本作品是結(jié)合本土情況給光催化劑CdxZn1-xS固溶體摻雜稀土離子，獲得高效催化劑。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

本作品對(duì)摻雜稀土的硫鋅鎘光催化劑進(jìn)行制備及性能研究，也可以作為開(kāi)發(fā)新型高效率光催化劑的參考依據(jù)。光催化是治理環(huán)境和解決能源的有效手段之一，開(kāi)發(fā)出新型高效的光催化劑，從而實(shí)現(xiàn)光解水制氫的實(shí)際應(yīng)用。

學(xué)術(shù)論文摘要

光催化氧化技術(shù)解決日益嚴(yán)重的水、空氣和土壤等環(huán)境污染問(wèn)題的基礎(chǔ)與應(yīng)用研究是近年來(lái)國(guó)內(nèi)外最活躍的研究領(lǐng)域之一，找到一種高效的新型光催化劑，利用可見(jiàn)光分解水具有一定前景。當(dāng)寬帶隙半導(dǎo)體和窄帶隙半導(dǎo)體形成固溶體時(shí)，可制備出禁帶寬度連續(xù)變化、具有可見(jiàn)光響應(yīng)的新型光催化劑。硫化物半導(dǎo)體ZnS、CdS等就可以通過(guò)制備成固溶體的形式調(diào)控其能帶結(jié)構(gòu)。近年來(lái)，大多數(shù)人對(duì)其光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了深入研究，并利用不同的方法制備了不同形貌的樣品，如通過(guò)簡(jiǎn)單的水熱合成法制備樣品，探索有利于提高光催化活性的最佳制備條件等。 本研究以水熱法合成了摻雜鑭（La）的CdxZn1-xS固溶體光催化劑, 并采用分光光度計(jì)、X 射線(xiàn)衍射儀和比表面及孔徑分析儀對(duì)光催化劑結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征, 考察了La摻雜量( 摩爾分?jǐn)?shù))、水熱法的溫度和鋅鎘比的不同對(duì)固溶體晶型結(jié)構(gòu)及光催化性能的影響, 發(fā)現(xiàn)La摻雜可以使催化劑吸收邊紅移、晶體粒徑減小、比表面積增大。實(shí)驗(yàn)研究表明, 最佳的La摻雜量為0.5%, 此時(shí)光催化劑產(chǎn)氫活性達(dá)到最大。

獲獎(jiǎng)情況

本作品獲得南昌大學(xué)第十二屆“挑戰(zhàn)杯”課外學(xué)術(shù)論文競(jìng)賽南昌大學(xué)賽區(qū)特等獎(jiǎng)

鑒定結(jié)果

新型摻雜光催化劑制備與制氫性能研究(贛教技字[2006]24號(hào)),江西省省教育廳. 新型摻雜光催化劑制備與制氫性能研究(0620047),江西省自然科學(xué)基金.

參考文獻(xiàn)

[1]A Fujishima．K．Honda，Nature 1972，238：37 [2]Behboudnia M．，Khanbabaee B．Conformational study of CdS nanoparticles prepared by ultrasonic waves．Colloids and Surfaces Physicochem．End Aspects，2006，8． [3]鄧戰(zhàn)強(qiáng)，齊俊杰，張躍，廖慶亮，黃運(yùn)華，曹佳偉．大長(zhǎng)徑ZnS納米線(xiàn)的制備、結(jié)構(gòu)和生長(zhǎng)機(jī)理．物理化學(xué)學(xué)報(bào)，2008,24(2)：193-196． [4]]KudoA，Kato H，Tsuji I．Angew．Visible-light-induced H2 evolution from all aqueous solution containing sulfide and sulfiteover a ZnS-CuS2-AgS2 solid-solution photocatalyst，Chemical Ed，2005，44： 3565-3568 [5]杜俊平，李潔，陳啟元，趙娟. 低量La3+摻雜WO3的表征及其光解水催化性能的研究[J]. 有色金屬，2008，1：48-50. [6]賀根良，門(mén)長(zhǎng)貴. 制氫技術(shù)的思考[J]. 山東化工，2009,38（2）:19-21 [7]謝繼東，李文華，陳亞飛. 煤氣化制氫技術(shù)的探討[J]. 現(xiàn)代化工，2007,27:335-338 [8]吳川，張華民，衣寶廉. 化學(xué)制氫技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 化學(xué)進(jìn)展2005，5,（3）:423-429

同類(lèi)課題研究水平概述

2001年11月和2002年6月美國(guó)能源部分別發(fā)布了“A National Vision of America's Transition to A Hydrogen Economy”和“National Hydrogen EnergyRoadmap”，明確指出美國(guó)將向氫經(jīng)濟(jì)過(guò)渡。自從20世紀(jì)70年代初日本科學(xué)家Fujishima和Honda發(fā)現(xiàn)TiO2電極上的光電解水產(chǎn)氫現(xiàn)象后，光催化制氫的研究成為全世界關(guān)注的研究方向。我國(guó)在20 世紀(jì)70、80年代曾有許多研究所和大學(xué)進(jìn)行過(guò)這方面的研究，但因短期進(jìn)展不大，以后得不到資助而陸續(xù)停止。經(jīng)過(guò)30多年的研究，在紫外光下完全分解水制氫已經(jīng)取得了較大的進(jìn)展，獲得了較高的量子效率，但是由于紫外光僅占太陽(yáng)光譜中的大約4%，要使更多太陽(yáng)能得到利用，開(kāi)發(fā)穩(wěn)定、高活性、廉價(jià)的具有可見(jiàn)光響應(yīng)的光催化劑是實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能光催化制氫的根本途徑。近10年來(lái)，日本科學(xué)家相繼發(fā)現(xiàn)一些含有Ti、Nb、Ta、Ga的氧化物和氮氧化物表現(xiàn)出良好的光催化產(chǎn)氫性能，特別是由于世界能源和環(huán)境問(wèn)題，太陽(yáng)能光催化制氫的研究再一次成為各國(guó)科學(xué)家關(guān)注的熱點(diǎn)。 利用光能通過(guò)催化作用也可將水分解制得氫氣，這種方法制得的氫氣純度高，接近100%，原料為陽(yáng)光和水，價(jià)廉易得，該技術(shù)的關(guān)鍵技術(shù)問(wèn)題即高效催化劑問(wèn)題還未解決，生產(chǎn)效率低，尚待進(jìn)一步研究發(fā)展。國(guó)內(nèi)外有關(guān)實(shí)驗(yàn)室近年來(lái)致力于開(kāi)發(fā)新型可見(jiàn)光響應(yīng)光催化劑，拓展新型光催化產(chǎn)氫體系，應(yīng)用超快時(shí)間分辨光譜研究光催化機(jī)理等方面的研究，相繼開(kāi)發(fā)出了ZnIn2 S4、Y2Ta2O5N2、In(OH)ySz:Zn等新型穩(wěn)定高效的可見(jiàn)光響應(yīng)光催化劑，開(kāi)發(fā)出了高CO選擇性的光催化重整生物質(zhì)制氫體系、非水溶液中直接分解H2S制取H2和S的光催化體系及人工模擬光合過(guò)程光催化產(chǎn)氫體系，成功將異相結(jié)、異質(zhì)結(jié)理念應(yīng)用于光催化劑設(shè)計(jì)，得到了表面銳鈦礦-金紅石異相結(jié)TiO2、MoS2/CdS異質(zhì)結(jié)光催化劑，結(jié)果表明“結(jié)”的存在可以有效加強(qiáng)光生電子、空穴在空間上的分離，從而提高光催化產(chǎn)氫活性。在考察助催化劑作用時(shí)我們發(fā)現(xiàn),當(dāng)CdS表面同時(shí)擔(dān)載還原助催化劑Pt及氧化助催化劑PbS組成三元催化劑(吸光材料、氧化助催化劑和還原助催化劑)Pt-PdS/CdS時(shí)，光催化活性顯著提高，得到了高達(dá)93 %的產(chǎn)氫量子效率。
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