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基本信息

項(xiàng)目名稱：
具有大剛性結(jié)構(gòu)的新穎一價錸發(fā)光體的合成、表征及其光學(xué)性質(zhì)
小類：
能源化工
簡介：
作品以[1,10]鄰菲羅啉為起始原料，以商品化原料經(jīng)五步反應(yīng)合成具有大剛性構(gòu)筑單元的磷光電致發(fā)光材料。并對其的結(jié)構(gòu)和光致發(fā)光、電致發(fā)光性能和熱穩(wěn)定性、光物理穩(wěn)定性等性能進(jìn)行了檢測。對[1,10]鄰菲羅啉衍生物的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的關(guān)系有了一定了解，并根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)論撰寫論文一篇，將在國際期刊《Advanced Materials Research》上發(fā)表。同時被EI和ISTP檢索
詳細(xì)介紹：
根據(jù)量子化學(xué)理論，相對于熒光材料25%的理論最大光電轉(zhuǎn)換效率，磷光材料的光電轉(zhuǎn)換效率在理論上可達(dá)到100%。基于Re(I) 配合物電致磷光器件的性能遠(yuǎn)未達(dá)到實(shí)際應(yīng)用要求。Re(I)配合物具有很多優(yōu)點(diǎn)：激發(fā)態(tài)壽命相對較短，有良好的熱穩(wěn)定性和光、化學(xué)穩(wěn)定性等。 課題組選用具有大剛性構(gòu)筑單元的[1,10]鄰菲羅啉為起始原料，以商品化原料經(jīng)氧化、取代，還原、環(huán)合、配合共五步合成2,3-苊基吡嗪[1,10]鄰菲羅啉五羰基溴化錸配合物。 得到產(chǎn)物經(jīng)紅外，核磁，質(zhì)譜進(jìn)行解析，確定真實(shí)結(jié)構(gòu)。光致發(fā)光實(shí)驗(yàn)測得該配合物在300~350nm有較強(qiáng)的紫外吸收，而在550nm處觀察到明顯的發(fā)射光譜；電致發(fā)光實(shí)驗(yàn)表明，隨著電壓的增大，發(fā)光光譜的主要發(fā)射峰沒有改變，配合物濃度達(dá)到8%時達(dá)到最高發(fā)光效率，發(fā)光強(qiáng)度隨著外加電壓和配合物濃度的增大而增大。 有機(jī)電致發(fā)光器件（OLED與傳統(tǒng)的顯示器件相比，OLED能有效降低能源消耗，充分體現(xiàn)了國家提倡的低碳經(jīng)濟(jì)以及建設(shè)資源節(jié)約型社會和環(huán)境友好型社會的發(fā)展觀念。本課題優(yōu)化得到新穎的Re(I)基的有效的OLED，進(jìn)而可大大拓寬OLED的磷光發(fā)光材料選擇范圍，從而為其實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化打下堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

用于有機(jī)電致發(fā)光器件（OLEDs）磷光材料中的錸（Re(I)）配合物，國內(nèi)外研究較少，而且基于Re(I) 配合物電致磷光器件的性能遠(yuǎn)未達(dá)到實(shí)際應(yīng)用要求。Re(I)配合物具有很多優(yōu)點(diǎn)：激發(fā)態(tài)壽命相對較短，有良好的熱穩(wěn)定性和光、化學(xué)穩(wěn)定性等。基于1,10-菲啰啉剛性配體的Re(I) 配合物具有優(yōu)良的光物理性質(zhì)，通過對其進(jìn)行修飾，可望得到性能優(yōu)良的Re(I) 配合物的OLEDs

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

Re(I)配合物是一類潛在的可開發(fā)的電致磷光材料，但相關(guān)領(lǐng)域的研究還有許多科學(xué)問題尚需探究解決：寬波長范圍的Re(I)配合物的開發(fā)；基于Re(I)配合物OLEDs的效率滾降問題；Re(I)配合物與OLEDs性能的構(gòu)效關(guān)系等。本課題成功開發(fā)了一新穎的剛性的Re(I)配合物，是其發(fā)光波長大大紅移，且具有較短的發(fā)光壽命，從而大大降低了器件在高電流密度下的效率滾降。

應(yīng)用價值和現(xiàn)實(shí)意義

有機(jī)電致發(fā)光器件（OLED與傳統(tǒng)的顯示器件相比，OLED能有效降低能源消耗，充分體現(xiàn)了國家提倡的低碳經(jīng)濟(jì)以及建設(shè)資源節(jié)約型社會和環(huán)境友好型社會的發(fā)展觀念。本課題采用一定的分子設(shè)計(jì)手段和器件結(jié)構(gòu)優(yōu)化得到新穎的Re(I)基的有效的OLED，進(jìn)而可大大拓寬OLED的磷光發(fā)光材料選擇范圍，從而為其實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化打下堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。

學(xué)術(shù)論文摘要

一新穎的一價錸配合物材料即Re-APPP, (其中APPP, 2,3-苊基吡嗪[1,10]鄰菲羅啉)被設(shè)計(jì)，經(jīng)由商業(yè)化原料五步法合成，并通過傅里葉紅外，核磁以及質(zhì)譜對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。該配合物的光物理性質(zhì)也被詳細(xì)研究。其最大吸收波長大約在326，366和450nm，分別被歸于配體中心的p→p*躍遷和金屬到配體的電荷轉(zhuǎn)移躍遷。該配合物具有高的熱穩(wěn)定性，其分解溫度為302度。利用該配合物作為發(fā)射體的有機(jī)發(fā)光器件被制作。一個較寬的最大發(fā)射在550nm波長的發(fā)射峰被觀察到。特別重要的是，該器件展示了比較小的效率滾降特性，可能歸因于該材料的短的發(fā)光壽命。

獲獎情況

本論文已被在2011年7月29-31日中國三亞舉行的“2011年先進(jìn)工程材料與技術(shù)國際學(xué)術(shù)會議”正式錄用，并將在國際期刊《Advanced Materials Research》上發(fā)表。

鑒定結(jié)果

本論文將被EI Compendex和ISTP檢索。

參考文獻(xiàn)

黃春輝，李富友，黃維 著，“有機(jī)電致發(fā)光材料與器件導(dǎo)論”， 2005，復(fù)旦大學(xué)出版社； 陳金鑫， 黃孝文 ，“OLED有機(jī)電致發(fā)光材料與器件”，2007，復(fù)旦大學(xué)出版社； 李文連，“有機(jī)發(fā)光材料、器件及其平板顯示-一種新型光電子技術(shù)”，2002，科學(xué)出版社

同類課題研究水平概述

自從Wrighron和Morse在1974年首次報道了羰基聯(lián)吡啶Re(I)配合物的發(fā)光性能以來，多吡啶Re(I)羰基配合物發(fā)光性質(zhì)的研究引起了廣泛關(guān)注。1998年，香港大學(xué)的Chan等首次報導(dǎo)了基于2, 2’-聯(lián)吡啶的金屬錸配合物的電致發(fā)光現(xiàn)象。他們通過分子設(shè)計(jì)，合成了集電子傳輸、空穴傳輸、發(fā)光于一體的三功能金屬Re(I)配合物，并將其摻雜在聚碳酸酯里，獲得了有效的紅色電致磷光器件。由于噁二唑基團(tuán)的引入，使得Re(I)配合物的電子遷移率大大提高，從而使電子和空穴的注入更加平衡。由于聯(lián)吡啶的非剛性結(jié)構(gòu)且制備器件采用的是旋涂的方法，所有器件的性能相對較差，最大亮度僅為730cd/m2，外量子效率約為0.1%。1999年王悅教授首先將Re(I)1,10-菲羅啉羰基配合物應(yīng)用于有機(jī)電致磷光器件中，并利用Re(I)配合物的MLCT激發(fā)態(tài)獲得了性能較好的有機(jī)電致磷光器件。隨后，吉林大學(xué)的馬於光教授、劉式墉教授報道了基于1,10-菲羅啉衍生物錸配合物的器件。2002年黃春輝院士研究組報道了以2-吡啶苯并咪唑?yàn)槎奉惻潴w合成了三羰基錸氯化物，并以其作為發(fā)光材料制作成發(fā)橙紅光的有機(jī)電致磷光器件。2003年Yam等報導(dǎo)的系列離子型Re(I)聯(lián)吡啶類配合物在溶液中最大吸收在370 nm左右，屬于配合物的dπ(Re)→π*(bpy)的MLCT態(tài)躍遷。由于引進(jìn)較長的烷基鏈，配合物具有了一定的疏水性，利用Langmuir?Blodgett(LB膜)技術(shù)從分子水平上精確地控制膜厚和層的結(jié)構(gòu)從而制得高質(zhì)量、具有特殊功能的超薄(納米級)25層的LB膜，并且應(yīng)用于有機(jī)電致發(fā)光器件中，研究了其發(fā)光性能。國際上，新西蘭等為數(shù)不多的課題組對基于Re(I)配合物的OLEDs進(jìn)行了研究。國內(nèi)，北京師范大學(xué)的王科志教授以及中科院長春光機(jī)所李斌研究員等課題組近幾年對磷光Re(I)配合物的電致發(fā)光進(jìn)行了較為詳細(xì)地研究。其中李斌研究員領(lǐng)導(dǎo)的科研小組于2006年報導(dǎo)了基于一新穎錸配合物（Re-TPIP）的高效電致磷光器件。此器件的最大電流效率為17.6cd/A，相應(yīng)的功率效率為9.2lm/W，最大亮度為6500cd/m2。此結(jié)果雖然在基于Re(I)配合物的OLEDs中性能較優(yōu)異，但跟基于銥配合物OLEDs的性能相差甚遠(yuǎn)，遠(yuǎn)沒有達(dá)到實(shí)用化的目的，有待于進(jìn)一步的提高。
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