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基本信息

項目名稱：
燃燒法制備C摻雜TiO2光催化材料
小類：
能源化工
簡介：
在眾多的光催化材料當(dāng)中，TiO2由于具有光催化效率高、價格低廉、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定和光穩(wěn)定性好等特點而一直被認(rèn)為是最有前景的光催化材料之一。TiO2的禁帶寬度（銳鈦礦Eg＝3.2 eV）較寬，只能利用波長小于380 nm的紫外光進(jìn)行光催化反應(yīng)。照射到地球表面的太陽光譜中，紫外光只占一小部分（約占3-5%），而大量的可見光約占45%。因此，如果能夠使TiO2的光響應(yīng)發(fā)生紅移，由紫外區(qū)域引入到可見光區(qū)域。
詳細(xì)介紹：
研究者采用過渡金屬摻雜TiO2的方法來使其光響應(yīng)紅移，然而這些金屬摻雜的TiO2材料往往熱穩(wěn)定性差、量子效率低。相比之下，非金屬摻雜會 使TiO2在不降低量子效率和熱穩(wěn)定性的前提下，具有良好的可見光響應(yīng)。很多種非金屬元素都能夠使摻雜的TiO2具有可見光響應(yīng)，例如N、P、C、S、B 、F、I、Cl和Br等。這當(dāng)中，尤其是N原子的摻雜對增強(qiáng)TiO2可見光吸收和光催化活性的效果最為顯著；此外，以F為代表的鹵素原子取代TiO2中的氧原子，雖然可見光響應(yīng)并不突出，將會由于電荷補償作用而產(chǎn)生Ti3+，一定量的Ti3+的存在會促進(jìn)光生電子/空穴對的有效分離，從而增加量子效率，增強(qiáng)光催化活性。因此，將N和鹵素的陰離子摻雜各自優(yōu)勢相結(jié)合，開發(fā)N-鹵素共摻雜TiO2光催化劑很值得期待。 已有的N-鹵素共摻雜TiO2光催化劑的報道是Di Li等以TiCl4和NH4F為原料采用高溫濺射分解法（Spray Pyrolysis，SP）于900℃條件下制得的N、F共摻雜TiO2，在可見光表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化活性。由于Cl、Br、I的電負(fù)性較小，熱力學(xué)上沒有優(yōu)勢，在這種條件下很難實現(xiàn)TiO2的摻雜。因此，本文引入一個動力學(xué)穩(wěn)定的溶膠體系進(jìn)行摻雜，首先制備TiO2納米晶溶膠，然后與Cl、Br、I的季銨鹽（摻雜物質(zhì)）直接反應(yīng)制備TiO2光催化劑。通過XPS、UV-Vis漫反射吸收光譜和亞甲基藍(lán)的可見光降解實驗考察幾種催化劑的結(jié)構(gòu)和光催化性能，并結(jié)合其對應(yīng)的摻雜物質(zhì)的物理、化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行綜合分析，探索內(nèi)在的規(guī)律性，為含N共摻雜TiO2可見光催化劑提供一個簡單而有效的制備方法。

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

設(shè)計目的：本研究目的在于解決TiO2光催化技術(shù)難以實用化的根本問題：1、禁帶寬度較寬，只對紫外光敏感，太陽能利用率較低；2、光催化量子效率低。 基本思路：通過C摻雜的方式減小禁帶寬度，使TiO2吸收邊擴(kuò)展到可見光區(qū)域；利用石墨化的C，增加光生載流子轉(zhuǎn)移速率。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨特之處

科學(xué)性與先進(jìn)性：TiO2光催化技術(shù)難以實用化的根本問題是光響應(yīng)區(qū)間窄和光催化量子效率低。通過燃燒法制備的C-TiO2光催化材料可以解決以上兩個問題。其催化性能可通過光降解亞甲基藍(lán)來證明。作品獨特處和創(chuàng)新點：1、借助溶膠-凝膠工藝、燃燒法制備C摻雜TiO2，能夠減少能耗，簡化工藝；2、充分發(fā)揮摻雜C和石墨化C協(xié)同作用，既擴(kuò)展TiO2響應(yīng)區(qū)間，又提高光催化量子效率。

應(yīng)用價值和現(xiàn)實意義

環(huán)境污染與能源危機(jī)是本世紀(jì)人類面對的最嚴(yán)峻問題，本作品利用最理想的清潔能源——太陽能，借助半導(dǎo)體的光催化特性，解決棘手的環(huán)境污染問題，具有非常重要的應(yīng)用價值和現(xiàn)實意義。

學(xué)術(shù)論文摘要

為滿足低溫制備N摻雜TiO2可見光催化材料的需要，采用溶膠-凝膠法，以十六烷基三甲基氯（溴、碘）化銨為摻雜劑，在回流條件下與TiO2納米晶溶膠直接反應(yīng)，制備TiO2光催化材料T5100-C、T5100-B、T5100-I。通過XPS分析，只有樣品T5100B成功地在TiO2晶格中摻入了N、Br。UV-Vis漫反射吸收光譜和亞甲基蘭（MB）可見光降解實驗表明，樣品T5100-B具有良好可見光響應(yīng)和光催化活性；而樣品T5100-C和T5100-I沒有明顯可見光響應(yīng)和可見光催化活性。N摻雜使得樣品T5100-B具有明顯可見光吸收，而Br摻雜可以阻止光生電子/空穴對的復(fù)合，二者共同提高可見光催化活性。

獲獎情況

盛永剛，劉華云，羅樂，任保軼. 溶膠-凝膠法制備N-鹵素共摻雜TiO2可見光催化材料. 《功能材料》增刊.

鑒定結(jié)果

無

參考文獻(xiàn)

無

同類課題研究水平概述

隨著工業(yè)“三廢”排放的急劇增加，環(huán)境污染給人類生存和發(fā)展帶來了空前的威脅。并且隨著科技的發(fā)展，越來越多的新型有機(jī)物依靠傳統(tǒng)方法難以徹底降解、礦化，這就要求我們對這些難降解有機(jī)物的處理尋求一種行之有效的方法。 自從1972年發(fā)現(xiàn)TiO2材料的Honda-Fujishima效應(yīng)以來，半導(dǎo)體光催化材料的研究取得了迅速發(fā)展。到了1977年，F(xiàn)rank等將此技術(shù)應(yīng)用于污染物在水體系中的降解并取得突破性進(jìn)展，進(jìn)而為光催化氧化技術(shù)在污染治理方面的應(yīng)用做出成功典范并引領(lǐng)出此嶄新的研究領(lǐng)域。 在眾多的光催化材料當(dāng)中，TiO2由于具有光催化效率高、價格低廉、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定和光穩(wěn)定性好等特點而一直被認(rèn)為是最有前景的光催化材料之一。然而，TiO2的禁帶寬度（銳鈦礦Eg＝3.2 eV）較寬，只能利用波長小于380 nm的紫外光進(jìn)行光催化反應(yīng)。照射到地球表面的太陽光譜中，紫外光只占一小部分（約占3-5%），而大量的可見光約占45%。因此，如果能夠使TiO2的光響應(yīng)發(fā)生紅移，由紫外區(qū)域引入到可見光區(qū)域，對于提高材料的光催化效率和太陽能利用效率將具有極為重要的意義。 近年來的研究結(jié)果表明，非金屬摻雜會使TiO2在不降低量子效率和熱穩(wěn)定性的前提下，具有良好的可見光響應(yīng)。其中非金屬N的摻雜能夠明顯增強(qiáng)TiO2的可見光吸收和光催化活性；而C摻雜TiO2在可見光區(qū)域的光催化活性更是高達(dá)N摻雜TiO2光催化活性的5倍。然而，C摻雜TiO2的研究并沒有廣泛開展，主要原因在于C摻雜TiO2的制備難度較大，現(xiàn)有的幾種制備方法，要么需要高溫處理過程，要么需要昂貴、有毒或者不穩(wěn)定的前驅(qū)體。因此，一個簡單而有效的制備C摻雜TiO2的方法特別值得期待。
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