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基本信息

項(xiàng)目名稱：
燃燒法制備C摻雜TiO2光催化材料
小類：
能源化工
簡(jiǎn)介：
在眾多的光催化材料當(dāng)中，TiO2由于具有光催化效率高、價(jià)格低廉、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定和光穩(wěn)定性好等特點(diǎn)而一直被認(rèn)為是最有前景的光催化材料之一。TiO2的禁帶寬度（銳鈦礦Eg＝3.2 eV）較寬，只能利用波長(zhǎng)小于380 nm的紫外光進(jìn)行光催化反應(yīng)。照射到地球表面的太陽(yáng)光譜中，紫外光只占一小部分（約占3-5%），而大量的可見光約占45%。因此，如果能夠使TiO2的光響應(yīng)發(fā)生紅移，由紫外區(qū)域引入到可見光區(qū)域。
詳細(xì)介紹：
研究者采用過(guò)渡金屬摻雜TiO2的方法來(lái)使其光響應(yīng)紅移，然而這些金屬摻雜的TiO2材料往往熱穩(wěn)定性差、量子效率低。相比之下，非金屬摻雜會(huì) 使TiO2在不降低量子效率和熱穩(wěn)定性的前提下，具有良好的可見光響應(yīng)。很多種非金屬元素都能夠使摻雜的TiO2具有可見光響應(yīng)，例如N、P、C、S、B 、F、I、Cl和Br等。這當(dāng)中，尤其是N原子的摻雜對(duì)增強(qiáng)TiO2可見光吸收和光催化活性的效果最為顯著；此外，以F為代表的鹵素原子取代TiO2中的氧原子，雖然可見光響應(yīng)并不突出，將會(huì)由于電荷補(bǔ)償作用而產(chǎn)生Ti3+，一定量的Ti3+的存在會(huì)促進(jìn)光生電子/空穴對(duì)的有效分離，從而增加量子效率，增強(qiáng)光催化活性。因此，將N和鹵素的陰離子摻雜各自優(yōu)勢(shì)相結(jié)合，開發(fā)N-鹵素共摻雜TiO2光催化劑很值得期待。 已有的N-鹵素共摻雜TiO2光催化劑的報(bào)道是Di Li等以TiCl4和NH4F為原料采用高溫濺射分解法（Spray Pyrolysis，SP）于900℃條件下制得的N、F共摻雜TiO2，在可見光表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化活性。由于Cl、Br、I的電負(fù)性較小，熱力學(xué)上沒有優(yōu)勢(shì)，在這種條件下很難實(shí)現(xiàn)TiO2的摻雜。因此，本文引入一個(gè)動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定的溶膠體系進(jìn)行摻雜，首先制備TiO2納米晶溶膠，然后與Cl、Br、I的季銨鹽（摻雜物質(zhì)）直接反應(yīng)制備TiO2光催化劑。通過(guò)XPS、UV-Vis漫反射吸收光譜和亞甲基藍(lán)的可見光降解實(shí)驗(yàn)考察幾種催化劑的結(jié)構(gòu)和光催化性能，并結(jié)合其對(duì)應(yīng)的摻雜物質(zhì)的物理、化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行綜合分析，探索內(nèi)在的規(guī)律性，為含N共摻雜TiO2可見光催化劑提供一個(gè)簡(jiǎn)單而有效的制備方法。

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

設(shè)計(jì)目的：本研究目的在于解決TiO2光催化技術(shù)難以實(shí)用化的根本問(wèn)題：1、禁帶寬度較寬，只對(duì)紫外光敏感，太陽(yáng)能利用率較低；2、光催化量子效率低。 基本思路：通過(guò)C摻雜的方式減小禁帶寬度，使TiO2吸收邊擴(kuò)展到可見光區(qū)域；利用石墨化的C，增加光生載流子轉(zhuǎn)移速率。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

科學(xué)性與先進(jìn)性：TiO2光催化技術(shù)難以實(shí)用化的根本問(wèn)題是光響應(yīng)區(qū)間窄和光催化量子效率低。通過(guò)燃燒法制備的C-TiO2光催化材料可以解決以上兩個(gè)問(wèn)題。其催化性能可通過(guò)光降解亞甲基藍(lán)來(lái)證明。作品獨(dú)特處和創(chuàng)新點(diǎn)：1、借助溶膠-凝膠工藝、燃燒法制備C摻雜TiO2，能夠減少能耗，簡(jiǎn)化工藝；2、充分發(fā)揮摻雜C和石墨化C協(xié)同作用，既擴(kuò)展TiO2響應(yīng)區(qū)間，又提高光催化量子效率。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

環(huán)境污染與能源危機(jī)是本世紀(jì)人類面對(duì)的最嚴(yán)峻問(wèn)題，本作品利用最理想的清潔能源——太陽(yáng)能，借助半導(dǎo)體的光催化特性，解決棘手的環(huán)境污染問(wèn)題，具有非常重要的應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義。

學(xué)術(shù)論文摘要

為滿足低溫制備N摻雜TiO2可見光催化材料的需要，采用溶膠-凝膠法，以十六烷基三甲基氯（溴、碘）化銨為摻雜劑，在回流條件下與TiO2納米晶溶膠直接反應(yīng)，制備TiO2光催化材料T5100-C、T5100-B、T5100-I。通過(guò)XPS分析，只有樣品T5100B成功地在TiO2晶格中摻入了N、Br。UV-Vis漫反射吸收光譜和亞甲基蘭（MB）可見光降解實(shí)驗(yàn)表明，樣品T5100-B具有良好可見光響應(yīng)和光催化活性；而樣品T5100-C和T5100-I沒有明顯可見光響應(yīng)和可見光催化活性。N摻雜使得樣品T5100-B具有明顯可見光吸收，而Br摻雜可以阻止光生電子/空穴對(duì)的復(fù)合，二者共同提高可見光催化活性。

獲獎(jiǎng)情況

盛永剛，劉華云，羅樂(lè)，任保軼. 溶膠-凝膠法制備N-鹵素共摻雜TiO2可見光催化材料. 《功能材料》增刊.

鑒定結(jié)果

無(wú)

參考文獻(xiàn)

無(wú)

同類課題研究水平概述

隨著工業(yè)“三廢”排放的急劇增加，環(huán)境污染給人類生存和發(fā)展帶來(lái)了空前的威脅。并且隨著科技的發(fā)展，越來(lái)越多的新型有機(jī)物依靠傳統(tǒng)方法難以徹底降解、礦化，這就要求我們對(duì)這些難降解有機(jī)物的處理尋求一種行之有效的方法。 自從1972年發(fā)現(xiàn)TiO2材料的Honda-Fujishima效應(yīng)以來(lái)，半導(dǎo)體光催化材料的研究取得了迅速發(fā)展。到了1977年，F(xiàn)rank等將此技術(shù)應(yīng)用于污染物在水體系中的降解并取得突破性進(jìn)展，進(jìn)而為光催化氧化技術(shù)在污染治理方面的應(yīng)用做出成功典范并引領(lǐng)出此嶄新的研究領(lǐng)域。 在眾多的光催化材料當(dāng)中，TiO2由于具有光催化效率高、價(jià)格低廉、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定和光穩(wěn)定性好等特點(diǎn)而一直被認(rèn)為是最有前景的光催化材料之一。然而，TiO2的禁帶寬度（銳鈦礦Eg＝3.2 eV）較寬，只能利用波長(zhǎng)小于380 nm的紫外光進(jìn)行光催化反應(yīng)。照射到地球表面的太陽(yáng)光譜中，紫外光只占一小部分（約占3-5%），而大量的可見光約占45%。因此，如果能夠使TiO2的光響應(yīng)發(fā)生紅移，由紫外區(qū)域引入到可見光區(qū)域，對(duì)于提高材料的光催化效率和太陽(yáng)能利用效率將具有極為重要的意義。 近年來(lái)的研究結(jié)果表明，非金屬摻雜會(huì)使TiO2在不降低量子效率和熱穩(wěn)定性的前提下，具有良好的可見光響應(yīng)。其中非金屬N的摻雜能夠明顯增強(qiáng)TiO2的可見光吸收和光催化活性；而C摻雜TiO2在可見光區(qū)域的光催化活性更是高達(dá)N摻雜TiO2光催化活性的5倍。然而，C摻雜TiO2的研究并沒有廣泛開展，主要原因在于C摻雜TiO2的制備難度較大，現(xiàn)有的幾種制備方法，要么需要高溫處理過(guò)程，要么需要昂貴、有毒或者不穩(wěn)定的前驅(qū)體。因此，一個(gè)簡(jiǎn)單而有效的制備C摻雜TiO2的方法特別值得期待。
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