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基本信息

項(xiàng)目名稱：
蝴蝶型仿生配合物的合成、結(jié)構(gòu)及光學(xué)性質(zhì)研究
小類：
能源化工
簡介：
金屬有機(jī)構(gòu)架（MOF）在磁性材料，氣體吸附，催化劑，傳感器和分子識別等方面具有廣闊的前景，因而吸引了科研人員的廣泛關(guān)注。本作品采用常溫?fù)]發(fā)法合成了配合物[Cd(BTCA)1/2(H2O)3]?H2O (1) 和[SmCu2K(BTCA)2(H2O)4]?2H2O (2)，其中配合物2具有蝴蝶形的二級結(jié)構(gòu)單元并具有發(fā)光性能，對新型功能材料的合成及化學(xué)仿生學(xué)的研究提供了一定的理論依據(jù)。
詳細(xì)介紹：
近年來，配位聚合物的研究取得迅猛發(fā)展，這主要緣于其新奇的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和特殊應(yīng)用，尤其是金屬有機(jī)構(gòu)架（MOF）在磁性材料，氣體吸附，催化劑，傳感器和分子識別等方面具有廣闊的應(yīng)用前景。因此金屬有機(jī)配體的選擇也越來越受到人們的關(guān)注。本研究選用的1，2，3，4-丁烷四羧酸（H4BTCA）是一種理想的金屬有機(jī)配體。本實(shí)驗(yàn)采用傳統(tǒng)的常溫?fù)]發(fā)法合成出兩種新型配合物[Cd(BTCA)1/2(H2O)3]?H2O (1) 和[SmCu2K(BTCA)2(H2O)4]?2H2O(2)。X-射線單晶衍射表明，在1中，配體與金屬連接成為網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，并在多種氫鍵作用下形成三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。在2中，Sm,Cu,K三種金屬與配體形成蝴蝶形二級結(jié)構(gòu)單元，在羧基和金屬作用下擴(kuò)展成三維構(gòu)架。同時，對2進(jìn)行的光學(xué)測試研究表明，2是一種潛在的發(fā)光材料。 此研究對新型功能材料的合成，以及化學(xué)仿生學(xué)的研究提供了一定的理論依據(jù)，為稀土化合物作發(fā)光材料提供了廣闊的應(yīng)用前景。

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

作品撰寫的目的： （1）研究仿生配合物的新方向和內(nèi)容。 （2）研究用自組裝方法合成具有仿生結(jié)構(gòu)的配合物的結(jié)構(gòu)與功能的關(guān)系。 作品撰寫的基本思路： （1）對配體和異金屬中心離子進(jìn)行選擇并通過常溫?fù)]發(fā)法合成配合物。 （2）各種手段對配合物結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征并對配合物2進(jìn)行熒光測試。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

本研究屬于無機(jī)化學(xué)、仿生化學(xué)與功能材料的交叉領(lǐng)域，對開發(fā)具有仿生結(jié)構(gòu)的新型功能材料具有理論意義。獨(dú)特之處：(1)首次合成了配合物[Cd(BTCA)1/2(H2O)3]?H2O(1)和[SmCu2K(BTCA)2(H2O)4]?2H2O(2),并發(fā)現(xiàn)包含三種金屬的配合物2具有仿蝴蝶型單元結(jié)構(gòu)而且像某些蝴蝶一樣具有發(fā)光能力。(2)以脂肪鏈羧酸為配體，通過配體的自由旋轉(zhuǎn)很好地調(diào)控了目標(biāo)配合物的空間結(jié)構(gòu)。

應(yīng)用價值和現(xiàn)實(shí)意義

本研究中合成的一種新穎的蝴蝶型仿生單元結(jié)構(gòu)的配合物，對化學(xué)仿生學(xué)中的結(jié)構(gòu)仿生研究具有積極意義；以本研究為基礎(chǔ)發(fā)表的論文豐富了配位化學(xué)研究領(lǐng)域的內(nèi)容；本研究中所特有的仿生結(jié)構(gòu)和熒光性能對開發(fā)具有仿生結(jié)構(gòu)的新型功能材料具有一定的基礎(chǔ)理論意義。

學(xué)術(shù)論文摘要

在室溫條件下，利用1,2,3,4-丁烷四羧酸（H4BTCA）為配體合成出了兩個新型的配合物[Cd(BTCA)1/2(H2O)3]?H2O (1) 和[SmCu2K(BTCA)2(H2O)4]?2H2O (2)。用元素分析和紅外光譜對化合物進(jìn)行了表征。通過X-射線單晶衍射測定了配合物的晶體結(jié)構(gòu)，表明配合物1是一個二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，而配合物2呈現(xiàn)出異金屬的三維構(gòu)架結(jié)構(gòu)，并且包含蝴蝶形的二級結(jié)構(gòu)單元。同時，對配合物2的熒光性質(zhì)做了進(jìn)一步的研究。

獲獎情況

發(fā)表在《 Inorg. Chem. Commun.》雜志的論文一篇。

鑒定結(jié)果

遼寧科學(xué)技術(shù)情報研究所查新結(jié)論：關(guān)于仿蝴蝶型配合物和以BTCA為配體合成的配合物已見文獻(xiàn)報道，但委托單位以上述查新點(diǎn)為特征的“蝴蝶型仿生配合物的合成、結(jié)構(gòu)及發(fā)光性能研究”，國內(nèi)未見相同研究的文獻(xiàn)報道。

參考文獻(xiàn)

[1]H.L.Li, M.Eddaoudi, M.O’Keeffe, O.M.Yaghi, Nature. 1999,402,276. [2]R.Breslow, D.D.Steven, Chem.Rev. 1998,98,1997. [3]B.L.Chen, M.Eddaoudi, S.T.Hyde, M.O’Keeffe, O.M.Yaghi,Science. 2001,291,1021.

同類課題研究水平概述

配合物以其豐富多樣的配位鍵形式和空間結(jié)構(gòu)在化學(xué)鍵理論的發(fā)展中，及其與物理化學(xué)、有機(jī)化學(xué)、固體化學(xué)、材料化學(xué)生物化學(xué)和環(huán)境化學(xué)等學(xué)科的相互滲透中，成為眾多學(xué)科的交叉領(lǐng)域而格外引人注目，并且由此形成了許多富有生命力的嶄新的邊緣學(xué)科領(lǐng)域。近二三十年來，配位化學(xué)的研究重點(diǎn)主要集中在生物配位化學(xué)和以開發(fā)新穎光學(xué)、電學(xué)和磁性分子材料為主要目的的功能配位化學(xué)。在上世紀(jì)中后期以著名科學(xué)家C. J. Pedersen、J. M. Lehn和D. J. Cram教授由于在“超分子化學(xué)”的卓越成果和開拓性貢獻(xiàn)，在1987年他們共享了諾貝爾化學(xué)獎為標(biāo)志使配位化學(xué)得到了更加飛速的發(fā)展。配位聚合物是超分子化學(xué)發(fā)展的新方向，是晶體工程的一個重要領(lǐng)域。配位聚合物研究的極大興趣和迅猛發(fā)展主要緣于這些化合物所展現(xiàn)出來的新奇的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)及其特殊應(yīng)用上。就結(jié)構(gòu)而言，各種迷人的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)在大量的文獻(xiàn)中被報道，如一維鏈狀和梯狀結(jié)構(gòu)，二維方格型、磚墻型、蜂窩型結(jié)構(gòu)以及三維多孔型、金剛石型結(jié)構(gòu)等。這些紛繁復(fù)雜的結(jié)構(gòu)給配位聚合物帶來了豐富的內(nèi)容。就應(yīng)用方面而言，配位聚合物在類沸石型分子篩、催化、熒光探針、磁性材料及傳感器等方面取得了重要進(jìn)展。如美國化學(xué)家Yaghi合成了一系列的具有良好的吸附能力的配位聚合物。日本化學(xué)家Fujita合成了對加速氰基甲硅烷基化反應(yīng)具有催化性能的平面網(wǎng)狀聚合物。 化學(xué)仿生學(xué)是在分子生物學(xué)迅速發(fā)展的推動下，化學(xué)與仿生學(xué)之間產(chǎn)生的邊緣學(xué)科，主要是在分子水平上模擬生物的結(jié)構(gòu)與功能。配合物由于具有多樣性的結(jié)構(gòu)特征，其仿生學(xué)在模擬酶、模擬生物膜等領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用，但是迄今為止關(guān)于異金屬配合物的仿生學(xué)研究報道較少。 2005年，《Science》報道了美國科學(xué)家的研究成果，發(fā)現(xiàn)一種非洲燕尾蝶的翅膀上的鱗狀覆蓋物具有發(fā)光二極管的特征，這引起了科研人員的極大關(guān)注。 據(jù)此，開展配合物的仿生學(xué)研究是一項(xiàng)具有科學(xué)意義的工作。
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