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基本信息

項(xiàng)目名稱:
離子液體中納米金催化劑的制備及催化活性的研究
小類:
能源化工
簡(jiǎn)介:
本文通過(guò)使用自制的離子液體成功的合成了納米Au/SiO2催化劑,表征結(jié)果顯示,Au/SiO2中金顆粒有良好的分散度,呈球形粒徑在2~3nm。離子液體在Au納米粒子之間起著空間位阻作用,阻止了Au納米粒子的團(tuán)聚。將催化劑應(yīng)用到甲烷氧化過(guò)程表明,Au/SiO2有良好的催化活性,并可以循環(huán)使用
詳細(xì)介紹:
本論文介紹了在離子液體[C6mim]PF6 中,以HAuCl4為金源,以水合肼為還原劑,用溶膠-凝膠法一步合成復(fù)合納米Au/SiO2催化劑,并考察了離子液體用量在制備催化劑的過(guò)程中作用。利用XRD、TEM、N2吸附等表征手段對(duì)合成的產(chǎn)物進(jìn)行表征,表征結(jié)果顯示SiO2負(fù)載Au納米粒子呈現(xiàn)球型外觀,尺寸均勻,分散度良好,而其中Au納米粒子的粒徑在2~3nm左右。在對(duì)甲烷催化氧化的反應(yīng)中,以復(fù)合納米Au/SiO2做為催化劑,甲烷的轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到24.85%。

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

目的:在離子液體[C6mim]PF6 中,以HAuCl4為金源,以水合肼為還原劑,用溶膠-凝膠法一步合成復(fù)合納米Au/SiO2催化劑,并考察了離子液體用量在制備催化劑的過(guò)程中作用。 基本思路:1、離子液體的合成 2、Au/SiO2納米催化劑的制備及表征 3、Au/SiO2納米催化劑的催化活性

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

由于離子液體的電子效應(yīng)和位阻效應(yīng),金屬納米粒子在其中具有一定的溶解度,可以在一定程度上防止納米粒子的團(tuán)聚,因此已成功應(yīng)用于制備某些特殊金屬納米粒子.金催化劑以其特有的低溫催化活性、活性隨濕度增加而增加以及價(jià)格相對(duì)低廉等優(yōu)點(diǎn),金催化劑在NO還原、CO 優(yōu)先氧化、烴類氧化、丙烯環(huán)氧化、選擇性加氫等很多反應(yīng)中均具有較理想的催化活性。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

近幾年來(lái)新的催化劑制備技術(shù)層出不窮,各種新的納米催化劑其中也包括納米金屬負(fù)載催化劑應(yīng)運(yùn)而生。在離子液體中合成金屬納米顆粒,不僅方法簡(jiǎn)單,產(chǎn)品易于分離,同時(shí)將金屬納米顆粒溶于離子液體中,還可以形成一定的催化體系,在起到一定催化活性的同時(shí)還可以循環(huán)使用,產(chǎn)物與催化劑也容易分離。將離子液體應(yīng)用于無(wú)機(jī)金屬材料的制備,與傳統(tǒng)的工藝相比,展現(xiàn)出了一定的優(yōu)越性。

學(xué)術(shù)論文摘要

在離子液體[C6mim]PF6 中,以HAuCl4為金源,以水合肼為還原劑,用溶膠-凝膠法一步合成復(fù)合納米Au/SiO2催化劑,并考察了離子液體用量在制備催化劑的過(guò)程中作用。利用XRD、TEM、N2吸附等表征手段對(duì)合成的產(chǎn)物進(jìn)行表征,表征結(jié)果顯示SiO2負(fù)載Au納米粒子呈現(xiàn)球型外觀,尺寸均勻,分散度良好,而其中Au納米粒子的粒徑在2~3nm左右。在對(duì)甲烷催化氧化的反應(yīng)中,以復(fù)合納米Au/SiO2做為催化劑,甲烷的轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到24.85%。

獲獎(jiǎng)情況

大連工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào) 審議中

鑒定結(jié)果

(1)Au/SiO2中金顆粒有良好的分散度,呈球形粒徑在2~3nm。離子液體在Au納米粒子之間起著空間位阻作用,阻止了Au納米粒子的團(tuán)聚。 (2)Au/SiO2有良好的催化活性,并可以循環(huán)使用。

參考文獻(xiàn)

[1] Haruta M.Tsubota S.Koba Y. T. ,et al..J.Catal[J],1993,144(1):175-192. [2] Baratto C.,Sbervegl I. G.,Comini E.Sens.Actuators,B [J],2000 ,68(1-3):74-80.

同類課題研究水平概述

自Haruta 等報(bào)道負(fù)載型金催化劑對(duì)CO優(yōu)先氧化具有優(yōu)異催化活性以來(lái),金催化劑以其特有的低溫催化活性、活性隨濕度增加而增加以及價(jià)格相對(duì)低廉等優(yōu)點(diǎn),引起了各國(guó)學(xué)者的關(guān)注。研究發(fā)現(xiàn),金催化劑在NO還原、CO 優(yōu)先氧化、烴類氧化、丙烯環(huán)氧化、選擇性加氫等很多反應(yīng)中均具有較理想的催化活性。 離子液體作為一種新型的綠色溶劑和穩(wěn)定劑,具有許多獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)和鮮明的特色,環(huán)境友好且可循環(huán)使用。由于離子液體的電子效應(yīng)和位阻效應(yīng),金屬納米粒子在其中具有一定的溶解度,可以在一定程度上防止納米粒子的團(tuán)聚,因此已成功應(yīng)用于制備某些特殊金屬納米粒子。崔詠梅等利用Br?nsted酸性離子液體[HSO3-b-N(CH3)3]HSO4做為修飾劑制備得到了IL-Pt納米粒子,在硝基苯加氫合成對(duì)氨基苯酚的反應(yīng)中具有良好的催化性能。Silveira 研究小組于2004年分別在離子液體[BMIm]BF4、[BMIm] PF6和[BMIm]CF3SO3中加熱分解有機(jī)釕的化合物[ Ru (cod) (cot )] (cod = 1,5-環(huán)辛二烯,cot = 1,3,5-環(huán)辛三烯)制得Ru納米粒子,并將其用于催化烯烴及苯加氫反應(yīng)。本論文以自制的離子液體1-己基-3-甲基咪唑六氟化磷([C6mim]PF6)為分散劑和溶劑,用溶膠-凝膠法一步合成出了復(fù)合納米Au/SiO2催化劑,并考察了其在甲烷催化實(shí)驗(yàn)中的催化活性。
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