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基本信息

項目名稱：
天然水體中腐殖酸對阿特拉津光解行為的影響研究
小類：
能源化工
簡介：
腐殖酸能夠吸收太陽光躍遷到激發(fā)態(tài)，引發(fā)一系列的自由基反應(yīng)，從而產(chǎn)生活性物種?OH、1O2、e–(aq)等，這些活性物種對污染物在天然水體中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律和歸宿有重要影響。 本文從活性自由基的產(chǎn)生和鐵循環(huán)的發(fā)生兩個層面共同揭示了阿特拉津在腐殖酸、鐵共存光照體系中的降解機(jī)理，為豐富和發(fā)展環(huán)境化學(xué)中光解過程理論做出了一定貢獻(xiàn)，對正確認(rèn)識持久性有毒污染物的生態(tài)風(fēng)險性具有指導(dǎo)意義。
詳細(xì)介紹：
腐殖類物質(zhì)是一類分布很廣的的有機(jī)物質(zhì)，它大量存在于土壤、底泥、湖泊、河流以及海洋中，分子量從幾千到幾十萬不等。由于腐殖酸在腐殖物質(zhì)中的比例較大，所以關(guān)于其在環(huán)境中遷移轉(zhuǎn)化行為的研究較多，尤其是腐殖酸的光化學(xué)行為。作為自然水體系統(tǒng)中最主要的吸光物質(zhì)，腐殖酸的光化學(xué)行為一直是國內(nèi)外學(xué)者的研究熱點(diǎn)。對腐殖酸光化學(xué)性質(zhì)的探索，一方面認(rèn)為它本身可以光解，另一方面認(rèn)為它是一種光敏劑。腐殖酸含有多種官能團(tuán)，如羧基、酚羥基、羰基等，這使得腐殖酸對許多金屬離子都具有非常強(qiáng)的絡(luò)合能力。而天然水體中的鐵元素又非常豐富，所以當(dāng)腐殖酸和鐵離子絡(luò)合在一起后，必然會潛在的影響共存系統(tǒng)中環(huán)境污染物的遷移轉(zhuǎn)化行為 光解是有機(jī)污染物在天然水體中非生物轉(zhuǎn)化的重要過程之一。輻射到地球表面的太陽光是一個連續(xù)光譜，其中對天然水體中有機(jī)污染物降解起決定作用的是波長在290–400 nm的紫外光 [1]，僅占太陽光譜5%的紫外光才有可能引起污染物的直接光解。在天然水體中，光依賴直接光解是不現(xiàn)實的，最普遍存在的其實是間接光解過程，因為這一過程可以使原來不能發(fā)生光解的化合物發(fā)生化學(xué)變化。因此間接光解是那些不易生物降解的有機(jī)污染物在自然環(huán)境中消失的一個主要途徑。 除草劑阿特拉津是世界范圍內(nèi)應(yīng)用最為廣泛的除草劑之一，由于阿特拉津在環(huán)境中相對穩(wěn)定且具有較高的滲透性，在地表水和飲用水中經(jīng)常被檢測到，是一種內(nèi)分泌干擾劑。鑒于它的毒性，同時考慮到阿特拉津應(yīng)用多年后對地下水的污染，及阿特拉津和它的代謝物對人體健康和生態(tài)環(huán)境的影響，非常有必要加強(qiáng)對此化合物及其降解產(chǎn)物在自然環(huán)境條件下遷移轉(zhuǎn)化行為的研究。本實驗研究了天然水體中普遍存在的腐殖酸和鐵對阿特拉津光降解的影響，從活性自由基的產(chǎn)生和鐵循環(huán)的發(fā)生兩個層面共同揭示阿特拉津在光照體系中的降解機(jī)理。

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

復(fù)制酸和鐵元素是天然水體中的重要成分，對環(huán)境中難降解有機(jī)污染物的遷移轉(zhuǎn)化具有重要影響。光解是污染物在環(huán)境水體中經(jīng)歷的重要過程之一。因此，為了了解腐殖酸的環(huán)境行為及對地表水中典型有機(jī)污染物光解的影響規(guī)律，以水體中典型有毒污染物阿特拉津為目標(biāo)污染物，開展了腐殖酸與鐵的絡(luò)合物對阿特拉津的光降解作用研究。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

關(guān)于持久性有毒物質(zhì)光解行為的研究已有許多報道。但迄今的研究忽略了地表水中的腐殖酸及其與鐵絡(luò)合物對污染物光解的作用，或者雖然部分研究涉及腐殖酸的影響，但忽略了從機(jī)理上的有利解釋。針對這一問題，本論文首先進(jìn)行了腐殖酸與鐵的絡(luò)合物對阿特拉津光降解的影響作用研究，然后從活性自由基的產(chǎn)生和鐵循環(huán)的發(fā)生兩個層面共同揭示了阿特拉津在腐殖酸、鐵共存光照體系中的降解機(jī)理。

應(yīng)用價值和現(xiàn)實意義

自20世紀(jì)七八十年代，就有報道指出天然水體中的吸光物質(zhì)和太陽光的相互作用能產(chǎn)生活性物種。這些活性物種對天然水體系統(tǒng)中的光化學(xué)反應(yīng)、氧化還原反應(yīng)有重要作用，是影響著水體中有機(jī)污染物的遷移、轉(zhuǎn)化、環(huán)境歸宿及生態(tài)效應(yīng)的重要因素。本項研究為從本質(zhì)上掌握天然地表水中難降解有機(jī)污染物的光解行為具有指導(dǎo)作用，尤其是對深入了解和認(rèn)識腐殖酸這樣一種重要的天然水組分和鐵的絡(luò)合物對光解行為的作用具有重要的意義

學(xué)術(shù)論文摘要

采用氙燈進(jìn)行太陽光的模擬，在Fe(III)和腐殖酸與Fe(III)絡(luò)合物的溶液（pH 6.1）中，阿特拉津的光解速率常數(shù)（k）分別為0.0307 h–1、0.0784 h–1，二者共存體系達(dá)到了Fe(III)單獨(dú)存在時的2.6倍。分別測定了這兩個過程中生成的Fe(II)和H2O2的濃度，結(jié)果發(fā)現(xiàn)HA–Fe(III)絡(luò)合物的存在明顯提高了反應(yīng)體系中H2O2和Fe(II)的濃度，從而生成更多的羥基自由基(?OH)，加大了阿特拉津的光解速率。氙燈照射下，腐殖酸和鐵的絡(luò)合物引發(fā)?OH生成是阿特拉津光降解的主要原因。

獲獎情況

1.闕麗華，馬麗娟，丁蕾，陳琳. 天然水體中阿特拉津的光解行為初探. 大連民族學(xué)院學(xué)報，2012年第3期.(文章已有接收函) 2.歐曉霞，何小慧，楊名，劉靖，李聰. 腐殖酸的光化學(xué)行為研究進(jìn)展. 安徽農(nóng)業(yè)科學(xué). 2010, 38(20): 10809-10810. (中文核心期刊)

鑒定結(jié)果

論文發(fā)表屬實

參考文獻(xiàn)

[1]太陽光對湖泊中有機(jī)污染物降解的研究進(jìn)展[J]. 環(huán)境污染治理技術(shù)與設(shè)備, 2003, 4(8): 13.[2]Decomposition of water and aqueous solutions under mixed fast neutron and gamma radiation [J]. J. Chem. Phys, 1952, 56:575.

同類課題研究水平概述

腐殖酸作為天然水體中重要的吸光物質(zhì)，其研究內(nèi)容涉及水體中典型有機(jī)污染物的降解機(jī)理以及活性物種的反應(yīng)歷程。腐殖酸能夠吸收太陽光躍遷到激發(fā)態(tài)，引發(fā)一系列的自由基反應(yīng)，從而產(chǎn)生活性物種?OH、1O2、e–(aq)等，這些活性物種對污染物在天然水體中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律和歸宿有重要影響。 Vialaton[1]等研究了腐殖質(zhì)對4–氯–2–甲基酚光分解的影響，發(fā)現(xiàn)腐殖質(zhì)對污染物的光分解明顯起到敏化作用，光激發(fā)腐殖質(zhì)產(chǎn)生的活性物種（?OH）攻擊苯環(huán)上的酚基，目標(biāo)物質(zhì)發(fā)生開環(huán)反應(yīng)。腐殖酸對胺菊酯敏化作用顯著，隨著腐殖酸濃度的增加，敏化作用迅速增強(qiáng)[2]。 自然水體中廣泛存在的腐殖類物質(zhì)對有機(jī)污染物的光解有明顯的促進(jìn)作用，主要原因是腐殖酸的光敏化作用，吸光后可以引發(fā)一系列的自由基反應(yīng)，從而降解目標(biāo)污染物。然而，也有一些報道認(rèn)為腐殖酸的存在對有機(jī)污染物的光降解起到抑制作用。 利用253.7 nm的紫外光在pH 7.0的溶液中進(jìn)行異丙甲草胺的光解實驗，結(jié)果表明異丙甲草胺的光解速度被富里酸延緩1倍[3]。Villaverde等人[4]考察了腐殖酸對norflurazon光降解的影響，光源為氙燈，實驗發(fā)現(xiàn)腐殖酸加入后噠草伏的半衰期由10.6 h增加到29.2 h。 腐殖酸的光化學(xué)行為很復(fù)雜，本身可以發(fā)生光降解，而且還可以發(fā)生光敏化反應(yīng)，生成一系列自由基。很多研究學(xué)者都在探索腐殖酸對有機(jī)污染物光解的促進(jìn)作用或抑制作用由什么決定。可是腐殖酸是一類性質(zhì)和結(jié)構(gòu)非常復(fù)雜的物質(zhì)，其組成和結(jié)構(gòu)隨著來源和產(chǎn)地不同而發(fā)生變化，所以腐殖酸的結(jié)構(gòu)與其光化學(xué)活性之間的關(guān)系是未來重要的研究方向之一。
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