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基本信息

項(xiàng)目名稱：
有機(jī)無機(jī)超分子自組裝制備自愈合超拉伸橡膠納米復(fù)合材料
小類：
能源化工
簡(jiǎn)介：
本項(xiàng)目以具有自愈合性能的新型超分子橡膠為研究對(duì)象，采用系列先進(jìn)的多尺度固體NMR技術(shù)在分子水平上闡明材料自愈合性質(zhì)的微觀起源及其與微觀結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)的關(guān)聯(lián)，發(fā)展新型自愈合超分子聚合物的制備方法。進(jìn)而制備具有可調(diào)控自愈合性能的新型超分子聚合物及其納米復(fù)合材料。本項(xiàng)目將為設(shè)計(jì)和制備新型高分子材料提供理論依據(jù)，為高分子物理發(fā)展提供新的認(rèn)識(shí)。
詳細(xì)介紹：
本項(xiàng)目以具有自愈合性能的新型超分子橡膠為研究對(duì)象，采用系列先進(jìn)的多尺度固體NMR技術(shù)在分子水平上闡明材料自愈合性質(zhì)的微觀起源及其與微觀結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)的關(guān)聯(lián)，發(fā)展新型自愈合超分子聚合物的制備方法，發(fā)展檢測(cè)超分子聚合物中弱相互作用、微相結(jié)構(gòu)和鏈運(yùn)動(dòng)的固體NMR新技術(shù)。具體包括：采用基于質(zhì)子高分辨及自旋擴(kuò)散等固體NMR技術(shù)研究體系中的超分子相互作用和多尺度的微相結(jié)構(gòu)及其演化規(guī)律；采用基于NMR弛豫、化學(xué)位移各向異性重聚及二維交換譜等固體NMR技術(shù)研究不同時(shí)間尺度的鏈運(yùn)動(dòng)；在上述結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)研究的基礎(chǔ)上闡明材料自愈合性質(zhì)的微觀起源，發(fā)展有機(jī)-無機(jī)雜化等調(diào)控材料自愈合性能的新方法及相關(guān)NMR新技術(shù)，進(jìn)而制備具有可調(diào)控自愈合性能的新型超分子聚合物及其納米復(fù)合材料。該工作將為設(shè)計(jì)和制備新型高分子材料提供理論依據(jù)，為高分子物理發(fā)展提供新的認(rèn)識(shí)。

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

1） 但是自愈合材料的自愈合機(jī)理尚不清楚，本作品利用固體核磁共振等技術(shù)從分子水平上闡明材料自愈合性質(zhì)的微觀機(jī)理，將材料的微觀結(jié)構(gòu)與宏觀性能關(guān)聯(lián)，進(jìn)而為設(shè)計(jì)和制備新型高分子材料提供理論依據(jù)。 2） 利用有機(jī)改性的無機(jī)納米材料與含互補(bǔ)氫鍵基團(tuán)的低聚物通過強(qiáng)氫鍵作用形成有機(jī)-無機(jī)超分子自組裝，進(jìn)而制備具備自愈合和超拉伸性能的新型橡膠納米復(fù)合材料。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

1）本作品利用固體核磁共振等先進(jìn)的實(shí)驗(yàn)技術(shù)研究了納米復(fù)合材料的氫鍵強(qiáng)度隨時(shí)間的變化、發(fā)現(xiàn)了氫鍵區(qū)域存在秒級(jí)的超慢分子運(yùn)動(dòng)，進(jìn)而在分子水平上闡明了材料產(chǎn)生自愈合橡膠的微觀機(jī)理； 2）本作品提出了一種新穎的有機(jī)無機(jī)超分子自組裝的分子設(shè)計(jì)思想，并首次成功制備了新型的具有自愈合和超拉伸性能的橡膠納米復(fù)合材料，在國(guó)際上尚未見報(bào)道。本材料環(huán)保、易得、價(jià)格便宜，在工業(yè)領(lǐng)域具有潛在的廣闊應(yīng)用前景。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

具有自愈合性能的新型橡膠材料自愈合機(jī)理尚未見報(bào)道，本作品利用先進(jìn)的固體核磁技術(shù)研究了材料內(nèi)部不同相區(qū)的鏈段運(yùn)動(dòng)特性，進(jìn)而闡明了此種新型的橡膠材料具有自愈合性能的微觀機(jī)理。本作品通過分子設(shè)計(jì)進(jìn)一步合成出一種新型的橡膠納米復(fù)合材料，該納米復(fù)合材料除了具有很好的自愈合性能外，還能產(chǎn)生超拉伸的性能。除此之外，復(fù)合材料還有很好的粘接性能，除了在自愈合材料領(lǐng)域，在新型膠粘劑領(lǐng)域也具有潛在的應(yīng)用前景。

學(xué)術(shù)論文摘要

具有優(yōu)異力學(xué)性能并能自修復(fù)的聚合物材料受到科學(xué)家的廣泛關(guān)注，法國(guó)科學(xué)家Leibler等人在2008年利用新穎的分子設(shè)計(jì)思想開發(fā)出一種新型的通過超分子自組裝形成的“自愈合”橡膠，這種神奇的橡膠在撕裂或切斷后，在室溫下只需通過斷面的短時(shí)間接觸就能夠重新接合起來并恢復(fù)原有的力學(xué)性能。以具有自愈合性能的新型超分子橡膠為研究對(duì)象，采用一系列先進(jìn)的多尺度固體NMR技術(shù)在分子水平上闡明材料自愈合性質(zhì)的微觀起源及其與微觀結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)的關(guān)聯(lián)，發(fā)展新型自愈合超分子聚合物的制備方法，發(fā)展檢測(cè)超分子聚合物中弱相互作用、微相結(jié)構(gòu)和鏈運(yùn)動(dòng)的固體NMR新技術(shù)，進(jìn)而制備出具有可調(diào)控自愈合性能的新型超分子聚合物及其納米復(fù)合材料。進(jìn)一步提出一種新穎的有機(jī)-無機(jī)超分子自組裝制備自愈合材料的分子設(shè)計(jì)思想，利用高比表面、有機(jī)改性功能化的無機(jī)納米材料（如層狀蒙脫土）與含大量互補(bǔ)氫鍵基團(tuán)的低聚物通過大量的界面氫鍵相互作用形成有機(jī)-無機(jī)超分子自組裝， 進(jìn)而可制備兼具自愈合和獨(dú)特力學(xué)性能（如超拉伸）的新型橡膠納米復(fù)合材料。該橡膠納米復(fù)合材料在工業(yè)領(lǐng)域具有潛在的廣闊應(yīng)用前景。

獲獎(jiǎng)情況

部分研究成果已經(jīng)發(fā)表在2010年5月在中國(guó)山東舉辦的 “第九屆國(guó)際高分子物理學(xué)術(shù)討論會(huì)(PP’2010)”的論文集中

鑒定結(jié)果

該作品所制備的新型自愈合橡膠納米復(fù)合材料同時(shí)將自愈合和無機(jī)納米材料的兩種性能有機(jī)結(jié)合起來，技術(shù)水平先進(jìn)，在新型橡膠、膠粘劑等工業(yè)領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

參考文獻(xiàn)

(1) “Self-healing and thermoreversible rubber from supramolecular assembly”, Cordier P, Tournilhac P, Soulie-Ziakovic C, Leibler L. Nature 2008，451，977. (2) “Synthesis of Self-Healing Supramolecular Rubbers from Fatty Acid Derivatives, Diethylene Triamine, and Urea”, Montarnal D, Cordier P, Soulie-Ziakovic C, Tournilhac F, Leibler L. J. Polym. Sci. A. 2008, 46, 7925. （3）“Versatile One-Pot Synthesis of Supramolecular Plastics and Self-Healing Rubbers”，Damien M, Fran ois T?, Manuel H?, Jean-Luc Couturier? and Ludwik L，*? J. Am. Chem. Soc.2009, 131 (23), pp 7966–7967 (4) “Biomimetic Design of Reversibly Unfolding Cross- Linker to Enhance Mechanical Properties of 3D Network Polymers”, Kushner AM, Gabuchian V, Johnson EG,Guan ZB. J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 14110. (4) “Exfoliation of Organo-Clay in Telechelic Liquid Polybutadiene Rubber”, Chen TH，Zhu JJ, Li BH, Guo SY, Yuan ZY, Sun PC, Ding DT, Shi AC. Macromolecules. 2005, 38, 4030.

同類課題研究水平概述

近年來具有優(yōu)異力學(xué)性能并能自修復(fù)的聚合物材料受到科學(xué)家的廣泛關(guān)注，法國(guó)科學(xué)家Leibler等人在2008年利用新穎的分子設(shè)計(jì)思想開發(fā)出一種新型的通過超分子自組裝形成的“自愈合”橡膠，這種神奇的橡膠在撕裂或切斷后，在室溫下只需通過斷面的短時(shí)間接觸就能夠重新接合起來并恢復(fù)原有的力學(xué)性能。他們通過采用簡(jiǎn)單的小分子原料和普通的有機(jī)化學(xué)反應(yīng)將脂肪酸與尿素通過兩步化學(xué)反應(yīng)，把一些含氮化學(xué)基團(tuán)結(jié)合到脂肪酸的各端，進(jìn)而制備出含互補(bǔ)氫鍵基團(tuán)的低聚物，這些低聚物的鏈間以大量的互補(bǔ)氫鍵形成超分子自組裝，進(jìn)而產(chǎn)生自愈合性能，這種綠色和價(jià)格低廉的新材料在工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域已經(jīng)顯示了潛在的廣闊應(yīng)用前景。最近，Wang等人將極少量的端基功能化樹枝狀高分子與無機(jī)納米土在水溶液中混合，通過非共價(jià)鍵結(jié)合力的作用制備了高力學(xué)強(qiáng)度的獨(dú)特水凝膠，凝膠同時(shí)具有快速和完全的自愈合性能。 雖然近兩年來國(guó)際上在自愈合超分子聚合物材料領(lǐng)域取得了若干突破性的進(jìn)展，并成為高分子科學(xué)的前沿和熱點(diǎn)研究領(lǐng)域之一，但目前人們對(duì)這種通過超分子相互作用形成的橡膠和凝膠產(chǎn)生獨(dú)特自愈合性能的微觀機(jī)理及其與微相結(jié)構(gòu)和鏈運(yùn)動(dòng)的關(guān)聯(lián)卻仍然缺乏深入的認(rèn)識(shí)。Leibler等人通過FTIR技術(shù)研究了高溫下淬火到室溫的自愈合橡膠中NH振動(dòng)峰強(qiáng)度的時(shí)間依賴，發(fā)現(xiàn)淬火樣品中的氫鍵重新結(jié)合的特征時(shí)間是10000秒，遠(yuǎn)小于橡膠網(wǎng)絡(luò)的力學(xué)松弛時(shí)間，并認(rèn)為這是該超分子橡膠的自愈合機(jī)理。 超分子自愈合橡膠的自愈合性質(zhì)首先取決于分子鏈段中大量互補(bǔ)氫鍵基團(tuán)的存在，在斷裂表面處產(chǎn)生的高密度自由氫鍵基團(tuán)通過特定的分子運(yùn)動(dòng)可以和另一斷面的自由氫鍵基團(tuán)重新結(jié)合在一起而使材料產(chǎn)生自愈合。Mynar等人認(rèn)為理解Leibler等人制備的超分子橡膠自愈合性質(zhì)的關(guān)鍵在于該材料中強(qiáng)的互補(bǔ)氫鍵密度及動(dòng)力學(xué)行為，他們認(rèn)為有待解決的最令人感興趣的問題是研究材料是由于何種微觀結(jié)構(gòu)導(dǎo)致氫鍵的重新結(jié)合與橡膠網(wǎng)絡(luò)的弛豫過程具有如此不同的特征時(shí)間。Greef等人也認(rèn)為氫鍵的動(dòng)力學(xué)理解超分子橡膠實(shí)現(xiàn)自愈合過程的關(guān)鍵因素，Leibler等人制備的超分子橡膠的亮點(diǎn)在于材料中氫鍵的動(dòng)力學(xué)特性在實(shí)現(xiàn)自愈合性能的同時(shí)并沒有降低材料的力學(xué)性能。
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