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基本信息

項目名稱：
咪唑乙酸金屬配合物的合成、結(jié)構(gòu)及性質(zhì)研究
小類：
能源化工
簡介：
咪唑乙酸是一種有機(jī)小分子配體，存在著良好的配位作用的官能團(tuán)結(jié)構(gòu)，如羧基及咪唑基，而且構(gòu)筑成的配位聚合物的結(jié)構(gòu)為中性，與過渡金屬離子的自組裝成的金屬配合物
詳細(xì)介紹：
咪唑乙酸基團(tuán)與二價金屬Mn, Ni, Co, Cd, Cu, Zn, Pb離子和一價Ag離子能夠合成新的無機(jī)-有機(jī)配位聚合物，它們具有包含一維、二維、三維在內(nèi)的不同的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。在以水為媒介的環(huán)境下此類配位聚合物已經(jīng)被制備出來，且還通過單晶X射線衍射分析對其進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征。MnCl2.4H2O，Ni(NO3)2.6H2O, Co(NO3)2.6H2O,CdCl2與咪唑乙酸反能夠應(yīng)生成一個擁有二維拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的中性配位聚合物[M(ima)2]n。其中 M為金屬離子Mn(II)， Ni(II)，Co(II)和Cd(II)。它可以通過C-H…O之間的弱相互作用堆疊成三維超分子結(jié)構(gòu)。當(dāng)用Cu(NO3)2.4H2O時，能夠以菱形單元的方式生成一個二維的中性配位聚合物[Cu(ima)2]n，它通過C-H…O之間的弱相互作用形成了超分子三維網(wǎng)。當(dāng)用Zn(NO3)2時，可以分離出一個具有三層且相互貫穿的菱形網(wǎng)狀的無中心三維配位聚合物[Zn(ima)2]n。當(dāng)用AgNO3與咪唑乙酸反應(yīng)時形成一個一維中性 [Ag(ima)]n鏈。通過咪唑環(huán)和Ag…Ag分子間的相互作用產(chǎn)生的π-π共軛作用形成了一個假二維層構(gòu)造。Pb(NO3)2與咪唑乙酸合成{[Pb(Hima)2(NO3)](NO3)}n ，其中Pb(II)原子以配位數(shù)為8的形式配合成一個十二面體的幾何構(gòu)型。在這個構(gòu)型中能觀察到一個獨特的一維鏈結(jié)構(gòu)。在這些聚合物中作為結(jié)構(gòu)單元的咪唑乙酸基團(tuán)的陰離子展示了不同的配位方式。這些結(jié)果表明，咪唑乙酸是一個萬能的配體，在和金屬離子配位制備配合物中起到關(guān)鍵的作用。與此同時，所制備配合物的光譜，熱量等性質(zhì)已經(jīng)被表征

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

咪唑乙酸是一種有機(jī)小分子配體，存在著良好的配位作用的官能團(tuán)結(jié)構(gòu)，如羧基及咪唑基，而且構(gòu)筑成的配位聚合物的結(jié)構(gòu)為中性，與過渡金屬離子的自組裝成的金屬配合物具有優(yōu)良的發(fā)光特性。其光、電、磁性材料有著非常廣泛的應(yīng)用領(lǐng)域。因此，設(shè)計和合成這類新的咪唑乙酸金屬配合物具有良好光、電、磁特性，能強(qiáng)化熒光強(qiáng)度及延長發(fā)光壽命。晶體工程策略方法是行之有效方法。本作品就以此目的進(jìn)行這方面的研究和探索。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨特之處

在光、電、磁材料的研究和探索方面，我們已經(jīng)有較扎實理論基礎(chǔ)和實際經(jīng)驗。這是我們首次報道和研究含這類配體的光、電、磁材料的設(shè)計和合成及表征。本作品具有較高科學(xué)性和先進(jìn)性。

應(yīng)用價值和現(xiàn)實意義

經(jīng)實驗證明，我們已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了這類新的咪唑乙酸金屬配合物具有熒光材料能夠發(fā)出很強(qiáng)的藍(lán)綠光，有望成為新一代的光、電、磁性材料，因而可以大力推廣這類新的咪唑乙酸的金屬配合物的光、電、磁性材料。

學(xué)術(shù)論文摘要

咪唑乙酸基團(tuán)與二價Mn, Ni, Co, Cd, Cu, Zn, Pb離子和一價Ag離子能夠合成配位聚合物，它們具有一、二、三維在內(nèi)的不同的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。通過MnCl2.4H2O，Ni(NO3)2.6H2O, Co(NO3)2.6H2O,CdCl2與咪唑乙酸反能夠應(yīng)生成一個擁有二維拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的中性配位聚合物[M(ima)2]n。當(dāng)用Cu(NO3)2.4H2O時，能夠以菱形單元的方式生成一個二維的中性配位聚合物[Cu(ima)2]n，通過C-H…O形成三維網(wǎng)。當(dāng)用Zn(NO3)2時分離出三層且相互貫穿的菱形網(wǎng)狀的無中心三維配合物[Zn(ima)2]n。當(dāng)用AgNO3時形成一個一維中性 [Ag(ima)]n鏈。通過咪唑環(huán)和Ag…Ag產(chǎn)生的π-π共軛作用形成了一個假二維層構(gòu)造。Pb(NO3)2與咪唑乙酸合成{[Pb(Hima)2(NO3)](NO3)}n 。在這個構(gòu)型中能觀察到一個獨特的一維鏈結(jié)構(gòu)。這些結(jié)果表明，咪唑乙酸是一個萬能的配體。所制備配合物單晶X射線衍射分析對其進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征，光譜，熱量等性質(zhì)已經(jīng)被表征。

獲獎情況

[1] Yong-TaoWang,Gui-Mei Tang,and Da-Wei Qin Aust. J. Chem. 2006, 59, 647–652 [2] Wang, Yong-Tao , Tang, Gui-Mei , Zhang, Yong-Chun , Wan, Wen-Zhu , Yu, Jian-Chao , Li, Tian-Duoand Cui, Yue-Zhi Journal of Coordination Chemistry, 63: 9, 1504 — 1513(2010 ) [3] Yong-Tao Wang , Ting-Xiao Qin, Chao Zhao, Gui-Mei Tang, Tian-Duo Li, Yue-Zhi Cui, Jun-Ying Li Journal of Molecular Structure 938 (2009) 291–298 [4] Yong-Tao Wang , Gui-Mei Tang, Yue Wu, Xu-Yan Qin, Da-Wei Qin Journal of Molecular Structure 831 (2007) 61–68

鑒定結(jié)果

本作品已通過學(xué)校的審核評選，獲得較好的評價。

參考文獻(xiàn)

[1] G.R. Desiraju, T. Steiner, The Weak Hydrogen Bond in Structural Chemistry and Biology, Oxford University Press, 1999. [2] A.F. Wells, Three-dimensional Nets and Polyhedra, Wiley-Inter- science, New York, 1977. [3] K. Nakamoto, Infrared and Raman Spectra of Inorganic and Coordination Compounds, John Wiley and Sons, New York, 1986 [4] G.S. Papaefstathiou, A. Escuer, C.P. Raptopoulou, A. Terzis, S.P. Perlepes, R.Vicente, Eur. J. Inorg. Chem. (2001) 1567; [5] Y.-J. Zhu, Z.-G. Ren,W.-H. Zhang, Y. Chen, H.-X. Li, Y. Zhang, J.-P. Lang, Inorg.Chem. Commun. 10 (2007)

同類課題研究水平概述

在超分子化學(xué)和晶體工程領(lǐng)域，金屬離子的組裝和有機(jī)配體的巧妙設(shè)計現(xiàn)已被關(guān)注，同時金屬有機(jī)框架(MOF)也已經(jīng)被成功的構(gòu)建。這是由于特殊的電，光，磁，催化和二階NLO活性[1-5]。在過去的十年中，已經(jīng)得到許多種不連續(xù)的一到三維的MOF框架[1-4]。但是因為許多因素影響合成過程，所以對MOF的拓?fù)湓O(shè)計和特殊性質(zhì)在晶體工程中仍是很有挑戰(zhàn)性，像金屬離子氧化狀態(tài)和配體構(gòu)型[6]和金屬與配體的比[7]，配體[8]，溶劑[9]或者酸根離子[10]，反應(yīng)溫度和pH值[11]等都是影響因素。一般來說，作為結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)的配體的合理設(shè)計和作為節(jié)點的金屬離子的配位傾向是構(gòu)建配位聚合物拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和修飾材料性質(zhì)中最重要的。在構(gòu)建MOF的環(huán)境下，咪唑和羧基的多作用耦合很少被運用。由于他們的結(jié)構(gòu)柔性和自由組成的影響而不能得到預(yù)期結(jié)果。但是一些MOF已經(jīng)通過柔性配體的結(jié)合而構(gòu)建。通過與普通配體的比較，我們選擇具有柔性的咪唑乙酸作為一個多功能的結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)(i)因為在咪唑和羧基之間有一個亞甲基的間隔區(qū)，所以它有可塑性(如圖示1)它能引導(dǎo)金屬配合物在適當(dāng)?shù)沫h(huán)境下形成拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，(ii)當(dāng)與金屬離子配位時它有三個潛在的連接點。咪唑乙酸陰離子是一個能使形成的新配位聚合物具有吸引性的橋聯(lián)配體。因為可以作為金屬中心之間的非對稱橋梁，所以它有可能表現(xiàn)為一個螯合陰離子，從而來增強(qiáng)配位聚合物的穩(wěn)定性。其中最令人感興趣的是合成的材料有吸收氣體和催化的屬性。
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