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基本信息

項目名稱：
環(huán)形反應(yīng)器中苯-甲苯氣體混合物的光催化降解
小類：
能源化工
簡介：
本研究通過設(shè)計的新型光催化反應(yīng)器（CPCR），系統(tǒng)研究了光催化降解室內(nèi)的主要污染物苯-甲苯混合物，從動力學(xué)角度出發(fā)，研究了光催化降解與吸附、濃度、失活等方面系統(tǒng)揭示了光催化反應(yīng)半衰期的變化規(guī)律。
詳細(xì)介紹：
1.研究背景與課題的提出 大型公共場所、辦公室、家庭居室空氣質(zhì)量日益受到人們的關(guān)注，尤其可揮發(fā)性有機(jī)污染物(Volatile Organic Compouds, VOCs)、氮氧化物（NOX）、硫氧化物(SOX)以及氨等，會嚴(yán)重影響到人們的身心健康。按照世界衛(wèi)生組織(WHO) 的定義[1]，揮發(fā)性有機(jī)化合物是指沸點范圍在 50～260℃之間，室溫下飽和蒸氣壓超過 133.32Pa，以蒸氣形式存在于空氣中的一類有機(jī)物，如芳香烴、脂肪烴、鹵代烴、含氧烴等。其中，VOCs是主要的室內(nèi)污染物，來源于室內(nèi)裝飾裝修、吸煙、外界動力機(jī)械尾氣排放和燃料燃燒殘余組分?jǐn)U散進(jìn)入室內(nèi)。 EPA (U.S. Environmental Protection Agency) 預(yù)測，全球工業(yè) VOCs 產(chǎn)量可高達(dá)14.5萬噸/年。室內(nèi)建筑和裝飾使用的油漆、涂料、地板蠟、膠粘劑、木材防腐劑；家用衛(wèi)生品如: 殺蚊蠅劑、防蛀劑、防臭劑以及化妝品；還有衣物等紡織品也可散發(fā)出VOCs, 從而導(dǎo)致生活在這種環(huán)境中的人們常常會出現(xiàn)身體不適，即所謂的“不良建筑綜合癥（SBS, sick building syndrome）” 近年來，各種新型室內(nèi)建筑裝潢裝飾材料和電器設(shè)備成為新的化學(xué)污染源。各種新型建筑材料、廚房炊具、化妝品、日用化學(xué)品和化學(xué)制品、復(fù)印機(jī)、放射性污染物等都是重要的室內(nèi)化學(xué)污染源。盡管其含量一般僅在mg/kg級水平，甚至更低，但人們長時間滯留于室內(nèi)其影響還是十分嚴(yán)重的。醫(yī)學(xué)研究表明，室內(nèi)污染物可造成呼吸道、心血管疾病和癌癥等。 鑒于VOCs的嚴(yán)重危害，各國政府相繼頒布法令，對VOCs的排放源頭和釋放過程進(jìn)行控制。美國通過了《清潔空氣修正案》和《污染防治法》，規(guī)定了廢氣排放標(biāo)準(zhǔn)。我國也相繼頒布了《工業(yè)企業(yè)設(shè)計衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》(1997)、《惡臭污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(1993)和《大氣污染物綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》(1997)，對居住區(qū)大氣及生產(chǎn)車間的空氣中部分有機(jī)污染物的最高容許濃度已有明確限制；2000年通過的《中華人民共和國大氣污染防治法》也有專門章節(jié)對有機(jī)物污染的防治進(jìn)行了嚴(yán)格的法律規(guī)定，這使得對有機(jī)污染物的排放監(jiān)督管理和控制逐步走向有序化。2006年8月1日起我國開始實施新修訂的《民用建筑工程室內(nèi)污染控制規(guī)范》GB50325—2001（2006年版），具體指標(biāo)如表1-2所示。雖然目前我國對VOCs排放標(biāo)準(zhǔn)的制定及控制目標(biāo)還不完善，但必然會在今后加強(qiáng)這方面的工作，尋找有效控制VOCs的技術(shù)和方法。傳統(tǒng)的處理技術(shù)如吸附、通風(fēng)、過濾等對這些低濃度污染物處理存在費(fèi)用高、效率低，尤其是上述技術(shù)帶來的二次污染問題使其難以商業(yè)應(yīng)用。面對這些問題，科研工作者的主要任務(wù)是解決大型公共場所污染物的檢測和去除問題。目前主要的檢測技術(shù)氣相色譜法、化學(xué)發(fā)光法、電化學(xué)方法和比色法等，各種方法各有特色，但也存在相應(yīng)的不足。VOCs的治理方面，近年來人們已經(jīng)開發(fā)出了一些卓有成效的治理技術(shù)，有溶劑吸收法、吸附法、熱破壞法、電暈法、光氧化分解法、等離子體分解法和生物膜法等。為此，本課題提出了利用流化床技術(shù)結(jié)合光催化原理，實現(xiàn)對VOCs的氧化治理。 2．半導(dǎo)體材料TiO2光催化反應(yīng)機(jī)理 自19世紀(jì)70年代Fujishima和Honda發(fā)現(xiàn)了半導(dǎo)體材料光催化裂解水的現(xiàn)象以來，光催化氧化技術(shù)（Photocatalytic Oxidation，PCO）得到迅速發(fā)展。該技術(shù)使用的納米半導(dǎo)體光催化劑，在環(huán)保中起到發(fā)揮了重要作用，且不帶來二次污染，被譽(yù)為“綠色環(huán)保型催化劑”。光催化技術(shù)是利用光生強(qiáng)氧化劑將有機(jī)污染物徹底氧化成H2O、CO2等小分子的高級氧化技術(shù)，具有反應(yīng)條件溫和，設(shè)備簡單，易于操作，且對低濃度污染物或氣相污染物有很好的降解效果等特點。此外，光催化技術(shù)具有催化劑材料易得，運(yùn)行成本低，可利用太陽光作為催化光源等優(yōu)點，是一種具有巨大應(yīng)用價值的污染治理技術(shù)。 早期的PCO技術(shù)主要研究水處理工作，而對低濃度氣態(tài)污染物的研究是近年來發(fā)展的新技術(shù)，國內(nèi)外對光催化降解揮發(fā)性有機(jī)物的研究發(fā)展迅速。常用的金屬氧化物光催化劑有：Fe2O3、WO3、Cr2O3、ZnO、ZrO、TiO2等。由于TiO2來源廣、化學(xué)穩(wěn)定性和催化活性高，沒有毒性，成為研究中最常用的光催化劑。 從研究報道的機(jī)理上看，光催化作用包括三個基本過程：半導(dǎo)體吸收能量大于禁帶寬度（band-gap energies） Eg 的光子激發(fā)產(chǎn)生電子-空穴對（electron-hole pairs）；激發(fā)的電子和空穴遷移到半導(dǎo)體顆粒的表面；如果能帶邊緣（band edge）位置符合某種要求時，光生電子和空穴就會與水或有機(jī)物發(fā)生氧化還原反應(yīng)，從而產(chǎn)生光催化作用。 從光催化反應(yīng)途徑看，左國民等分別研究了三氯乙烯、丙酮、苯、甲苯、二氯甲烷、三氯甲烷、四氯化碳的氣相光解及光催化反應(yīng)，認(rèn)為導(dǎo)致有機(jī)物分解的途徑主要有以下四條： 1）光解自由基反應(yīng)。有機(jī)物分子自身吸收光子后產(chǎn)生能級躍遷，引發(fā)進(jìn)一步的光化學(xué)反應(yīng)。 2）引發(fā)劑光解引發(fā)自由基的反應(yīng)。光照可以活化空氣中的O2和H2O分子，進(jìn)而產(chǎn)生氧化性能更強(qiáng)的活性組分，這些活性組分與有機(jī)物的反應(yīng)可導(dǎo)致有機(jī)物被降解。 3）光催化氧化。主要是光激發(fā)活化催化劑，產(chǎn)生空穴和?OH自由基，從而進(jìn)一步氧化有機(jī)物分子。 4）光催化還原。主要是光活化催化劑，在價帶上產(chǎn)生電子，通過光生電子還原有機(jī)物。反應(yīng)在空氣介質(zhì)中通常難以進(jìn)行，需在反應(yīng)體系中引入電子供體來捕獲光生空穴，反應(yīng)才能夠進(jìn)行。 從研究的著眼點來看，半導(dǎo)體光催化材料，特別是TiO2，在光催化治理VOCs污染物的相關(guān)報道較多，主要集中在以下幾個方面： 1）研究了各種操作條件對VOCs降解速率的影響； 2）對半導(dǎo)體催化劑的改性技術(shù)研究，如催化劑表面進(jìn)行貴金屬沉積、離子摻雜、半導(dǎo)體復(fù)合、有機(jī)染料光敏化和載體負(fù)載技術(shù)對催化劑進(jìn)行改性處理，制備了催化活性高的光催化劑來提高對VOCs的降解效率或使催化劑的吸收波長紅移到可見光區(qū)域； 3）對光催化反應(yīng)中間體進(jìn)行測定，以此推斷其反應(yīng)機(jī)理； 4）開發(fā)不同類型的光催化反應(yīng)器以達(dá)到高效降解VOCs的目的，并利用動力學(xué)模型等對反應(yīng)器的設(shè)計開發(fā)進(jìn)行研究，促進(jìn)其產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用。 3. 本成果的研究內(nèi)容 氣態(tài)可揮發(fā)性有機(jī)物（VOC）是居室內(nèi)的主要污染物，對人們的身心健康有嚴(yán)重的危害，采用合適的技術(shù)治理室內(nèi)污染勢在必行。本研究通過設(shè)計的新型光催化反應(yīng)器（CPCR），系統(tǒng)研究了光催化降解室內(nèi)的主要污染物苯-甲苯混合物，從動力學(xué)角度出發(fā)，研究了光催化降解與吸附、濃度、失活等方面系統(tǒng)揭示了光催化反應(yīng)半衰期的變化規(guī)律。

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

圍繞光催化技術(shù)的研究，治理居室內(nèi)存在的大氣污染問題，展開光催化治理技術(shù)的理論研究，為進(jìn)一步實現(xiàn)工業(yè)化的應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

本課題的研究實現(xiàn)了用無二次污染的潔凈技術(shù)治理室內(nèi)污染，具有極高的科學(xué)意義和先進(jìn)性，特別地，對于開發(fā)的光催化反應(yīng)器的研究具有極大的創(chuàng)新性。

應(yīng)用價值和現(xiàn)實意義

通過對居室內(nèi)多組分光催化降解研究，更加貼近實際環(huán)境中存在的污染物，特別研究了多組分之間的相互作用關(guān)系，具有嶄新的理論意義和現(xiàn)實意義。

學(xué)術(shù)論文摘要

氣態(tài)可揮發(fā)性有機(jī)物（VOC）是居室內(nèi)的主要污染物，對人們的身心健康有嚴(yán)重的危害，采用合適的技術(shù)治理室內(nèi)污染勢在必行。本研究通過設(shè)計的新型光催化反應(yīng)器（CPCR），系統(tǒng)研究了光催化降解室內(nèi)的主要污染物苯-甲苯混合物，從動力學(xué)角度出發(fā)，研究了光催化降解與吸附、濃度、失活等方面系統(tǒng)揭示了光催化反應(yīng)半衰期的變化規(guī)律。

獲獎情況

2011年3月發(fā)表在Chem.Eng.Technol.2011,34（3）：400-408 WILEY-VCHVerlagGmbH&Co.KGaA,Weinheim

鑒定結(jié)果

SCI 收錄

參考文獻(xiàn)

光催化技術(shù)與反應(yīng)器研究文獻(xiàn)資源：ELSEVIER ，ACS, WILLEY 理論成果參考：Investigation into the Voidage Distributions of Nano-Sized Titania Agglomeration in Annular Fluidized Bed, I.RE.CH.E., 2011，3(1):105-110 專利：光催化流化床降解可揮發(fā)性有機(jī)物的裝置；一種聲光耦合環(huán)隙光催化流化床降解VOCs裝置。

同類課題研究水平概述

本研究論文—Photocatalytic Degradation of a Gaseous Benzene-Toluene Mixture in a Circulated Photocatalytic Reactor,發(fā)表在化學(xué)工程領(lǐng)域著名期刊Chem.Eng.Technol. 之上，屬于SCI三區(qū)收錄，影響因子為1.266。 通過光催化降解多組分體系的研究，揭示了組分分子之間的相互作用對光催化反應(yīng)半衰期的影響，說明了光催化技術(shù)的應(yīng)用價值和理論意義；另外，在設(shè)計開發(fā)的膜催化劑反應(yīng)器中實現(xiàn)了光催化技術(shù)，作為反應(yīng)器的開發(fā)與利用具有較高的經(jīng)濟(jì)價值和社會意義。 與同類技術(shù)比較，具有明顯的優(yōu)勢和嶄新理論特色。參考文獻(xiàn)如下： （1） Synthesis, PhysicalProperties, and Characterization of Starch-Based Blend Films by Adding Nano-Sized /Poly (methylmetacrylate-co-acrylamide) TiO. Journal of Applied Polymer Science,Vol.120,1850-1858(2011) （2）Photocatalytic Aerobic Oxidation of Alcohols on TiO2 : The Acceleration Effect of a Bronsted Acid. Angew.Chem.Int.Ed. 2010, 49,7976-7979. （3）Intrinsic kinetic modeling with explicit radiation absorption effects of the photocatalytic oxidation of cyanide with TiO2 and silica-supported TiO2 suspensions. Applied Catalysis B: 85(2008) 48-60.
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