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基本信息

項(xiàng)目名稱：: 纏繞金屬-有機(jī)化合物的設(shè)計(jì)、合成以及拓?fù)溲芯?
來源：: 第十二屆“挑戰(zhàn)杯”作品
小類：: 能源化工
大類：: 自然科學(xué)類學(xué)術(shù)論文
簡(jiǎn)介：: 金屬-有機(jī)網(wǎng)格配位聚合物通常是由有機(jī)配體與金屬離子通過自發(fā)自組裝過程形成的，并具有周期性網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，因此，普遍認(rèn)為它既有復(fù)合高分子的特性，同時(shí)也具有配位聚合物獨(dú)特的秉性。因此，它的研究不僅僅局限在配位化學(xué)領(lǐng)域，應(yīng)當(dāng)是一名跨越了無機(jī)化學(xué)、配位化學(xué)、有機(jī)化學(xué)、物理化學(xué)、超分子化學(xué)、材料化學(xué)、生物化學(xué)、晶體工程學(xué)和拓?fù)鋵W(xué)等多個(gè)學(xué)科領(lǐng)域的新明星。
詳細(xì)介紹：: 金屬-有機(jī)網(wǎng)格配位聚合物(Metal-Organic Framework coordination polymers, 簡(jiǎn)稱MOFs)通常是由有機(jī)配體與金屬離子通過自發(fā)自組裝過程形成的，并具有周期性網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，因此，普遍認(rèn)為它既有復(fù)合高分子的特性，同時(shí)也具有配位聚合物獨(dú)特的秉性。這種本性決定了此類材料既不同于一般的有機(jī)聚合物，也不同于傳統(tǒng)的Si-O沸石類的無機(jī)聚合物。盡管其發(fā)展從提出到現(xiàn)在也不過短短的十幾年，但是其優(yōu)點(diǎn)卻是層出不窮，比方說多樣的有機(jī)配體和各類金屬離子的自組裝必然帶來豐富的空間拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，獨(dú)特的光、電、磁等性質(zhì)，以及其在納米器件、生物器件上的應(yīng)用。近年，金屬-有機(jī)網(wǎng)格聚合物更是研究者們的理想殿堂，理性或定向合成、裁剪、修飾、及各個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用都是我們追求的目標(biāo)，因此，它的研究不僅僅局限在配位化學(xué)領(lǐng)域，應(yīng)當(dāng)是一名跨越了無機(jī)化學(xué)、配位化學(xué)、有機(jī)化學(xué)、物理化學(xué)、超分子化學(xué)、材料化學(xué)、生物化學(xué)、晶體工程學(xué)和拓?fù)鋵W(xué)等多個(gè)學(xué)科領(lǐng)域的新明星。

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作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

本作品致力于通過納米長(zhǎng)度的雙吡啶配體、有機(jī)多酸配體以及金屬離子的自組裝構(gòu)建新穎的纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)，研究這類化合物的合成條件及組裝規(guī)律、探索化合物在環(huán)境污染、能源儲(chǔ)存等方面的相關(guān)潛能。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

設(shè)計(jì)、合成纏結(jié)結(jié)構(gòu)并研究其拓?fù)錁?gòu)型和相關(guān)潛能是當(dāng)前配位化學(xué)研究的熱點(diǎn)內(nèi)容之一。選用利用納米長(zhǎng)度的柔性、剛性配體或者混配體與金屬離子或者金屬簇離子構(gòu)筑新穎拓?fù)涞睦p結(jié)網(wǎng)絡(luò)，這是本作品的獨(dú)特之處。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

本作品中我們報(bào)道了數(shù)例國(guó)內(nèi)外文獻(xiàn)中非常罕見的纏繞結(jié)構(gòu)，極大程度上豐富了纏繞結(jié)構(gòu)和相關(guān)領(lǐng)域，具有很大的社會(huì)意義。同時(shí)本作品中的數(shù)個(gè)化合物具有發(fā)光和潛在的非線性光學(xué)、鐵電、壓電、多孔性能，從而具有潛在的實(shí)用價(jià)值。

學(xué)術(shù)論文摘要

通過4，4′-聯(lián)吡啶配體，我們構(gòu)建了一例世界上非常少見的基于螺旋結(jié)構(gòu)的三次纏繞結(jié)構(gòu), 此成果發(fā)表在2011年的CrystEngComm上。然后，我們?cè)O(shè)計(jì)了一系列不同長(zhǎng)度的酰胺配體，它們的長(zhǎng)度從2nm到4nm。通過溶劑熱合成以及多酸配體的選擇，我們制備了5個(gè)具有纏繞現(xiàn)象的酰胺配合物，它們分別具有2—10重纏繞現(xiàn)象，它們單一的網(wǎng)格具有常見的dia，CdSO4拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，其中一例具有罕見的6˙105拓?fù)浞?hào)。通過以上研究，我們發(fā)現(xiàn)大尺寸的酰胺配體非常容易構(gòu)建纏繞網(wǎng)格，并且其表現(xiàn)出的纏繞結(jié)構(gòu)都是國(guó)內(nèi)外研究中從未發(fā)現(xiàn)過的，且其中的10次纏繞結(jié)構(gòu)代表了國(guó)內(nèi)外研究中得世界之最高纏繞現(xiàn)象。同時(shí)本作品中的數(shù)個(gè)化合物具有發(fā)光和潛在的非線性光學(xué)、鐵電、壓電、多孔性能，從而具有潛在的實(shí)用價(jià)值。

獲獎(jiǎng)情況

New topology observed in highly rare interlaced triple-stranded molecular braid, CrystEngComm. 2011, 13, 421-425. (SCI, 影響因子=4.2)

鑒定結(jié)果

本作品選題新穎、設(shè)計(jì)思路清晰，其研究成果處于國(guó)內(nèi)外領(lǐng)先水平，填補(bǔ)了國(guó)內(nèi)外高次纏繞結(jié)構(gòu)的空白，且在英國(guó)皇家化學(xué)CrystEngComm期刊上已經(jīng)發(fā)表一篇有關(guān)纏結(jié)結(jié)構(gòu)的SCI論文。

參考文獻(xiàn)

可通過ISI或者CA查詢。

同類課題研究水平概述

纏結(jié)現(xiàn)象是宏觀世界中普遍存在的現(xiàn)象，例如奧運(yùn)會(huì)徽標(biāo)中相互交織的五環(huán)、奧迪車標(biāo)中互相嵌套的四環(huán)以及日常生活中的鎖鏈等，在幾何學(xué)中纏結(jié)現(xiàn)象也有體現(xiàn)，比如著名的Borromean環(huán)等。然而在微觀世界中，這種纏結(jié)現(xiàn)象由于其自身結(jié)構(gòu)的特殊性而顯得并不普遍。纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)是指在配位網(wǎng)絡(luò)中各個(gè)組成部分通過相互連鎖和交織等方式構(gòu)筑的更為復(fù)雜的分子擴(kuò)展體系,例如DNA中的雙螺旋結(jié)構(gòu)、輪烷、鎖烴和分子結(jié)等。從結(jié)構(gòu)特點(diǎn)出發(fā)，纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)可以分為互穿網(wǎng)絡(luò)，自穿網(wǎng)絡(luò)和新類型纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)三種類型,其中互穿網(wǎng)絡(luò)是目前報(bào)道最多的纏結(jié)類型，而自穿網(wǎng)絡(luò)(又稱多結(jié))和新類型的纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)(包括多連鎖，多輪烷，多線穿等)卻極少被報(bào)道。有些纏結(jié)類型雖然已通過幾何學(xué)的方法預(yù)測(cè)到，但至今仍沒有實(shí)例發(fā)現(xiàn)。在我們已發(fā)表的論文中（CrystEngComm, 2010），我們報(bào)導(dǎo)了一例非常少見的三次纏繞分子編織物，通過拓?fù)溲芯浚覀儼l(fā)現(xiàn)它在拓?fù)渚仃嚿贤耆煌谝呀?jīng)報(bào)導(dǎo)的三次纏繞分子編織物（X.J. Luan, Y.Y. Wang, D. S. Li, P. Liu, H. M. Hu, Q. Z. Shi, and S. M. Peng, Angew. Chem. Int. Ed. 2005, 44, 3864；(SCI, 影響因子=11.8)X.J. Luan, X. H. Cai, Y.Y. Wang, D. S. Li, P. Liu, H. M. Hu, Q. Z. Shi, and S. M. Peng, Chem. Eur. J. 2006, 12, 6281. (SCI, 影響因子=5.4)）。并且誘導(dǎo)配合物生成的因素也完全不同，文獻(xiàn)是中氫鍵，而我們觀察到的是pei-pei相互作用。本作品中個(gè)，其他酰胺配體構(gòu)建的纏繞結(jié)構(gòu)具有國(guó)內(nèi)外罕見的高次纏繞結(jié)構(gòu)，迄今國(guó)內(nèi)外文獻(xiàn)中報(bào)導(dǎo)的最高纏繞次數(shù)為8次，而我們的纏繞次數(shù)高達(dá)10次，并且還就有潛在的多孔性。此外，我們還構(gòu)建了一例高纏繞奇數(shù)次纏繞網(wǎng)格，這對(duì)于構(gòu)建奇數(shù)次纏繞結(jié)構(gòu)有重要指導(dǎo)意義。

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