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基本信息

項(xiàng)目名稱：
微/納分級結(jié)構(gòu)CuI及其催化和吸附性研究
小類：
能源化工
簡介：
CuI是直接寬帶隙半導(dǎo)體材料，在有機(jī)合成催化劑和重金屬離子吸附等方面具有潛在的應(yīng)用。近年來，納米結(jié)構(gòu)建筑塊自組裝成微/納分級結(jié)構(gòu)材料兼具納米材料和微米材料的優(yōu)勢使其在材料化學(xué)領(lǐng)域嶄露頭腳，成為研究熱點(diǎn)。同時(shí)，綠化化學(xué)是科學(xué)工作者期待和追求的?；诖?，我們發(fā)展了一種簡單、價(jià)格低廉、綠色的合成路線，在氨芐輔助下制備了微/納分級結(jié)構(gòu)CuI，所制樣品可作為偶聯(lián)反應(yīng)的催化劑和重金屬Cd2+的吸附劑。
詳細(xì)介紹：
納米尺度碘化亞銅具有突出的催化性質(zhì)、電性質(zhì)、磁性質(zhì)和吸附性質(zhì)使其得到了科學(xué)家的廣泛關(guān)注，因此各種制備方法也隨之得到了發(fā)展。到目前為止已經(jīng)成功合成出了多孔狀、近圓形、 花狀納米CuI。雖然這些技術(shù)都成功合成不同形貌的CuI，但是毒性原材料、繁瑣的合成步驟，較高的反應(yīng)溫度，以及污染副產(chǎn)物的產(chǎn)生等限制了它們在應(yīng)用方面的研究。因此，就需要尋求一種合成溫度低、成本低以及對環(huán)境友好、條件溫和的制備方法合成路線。同時(shí)，由于納米材料在使用過程中由于其較大的比表面積使其容易團(tuán)聚而大大降低其性能，為此，微/納分級結(jié)構(gòu)材料應(yīng)運(yùn)而生以有效解決材料的性質(zhì)不穩(wěn)定性問題。研究表明可以通過調(diào)整材料基本組成成分的種類、界面曲率以及內(nèi)部組織的種類來設(shè)計(jì)和組建分級結(jié)構(gòu)，從而調(diào)控材料的性質(zhì)。但調(diào)控這些參數(shù)并非易事，因此，如何構(gòu)建分級結(jié)構(gòu)材料促進(jìn)新功能材料的發(fā)展，引起了越來越多研究團(tuán)體的興趣。結(jié)構(gòu)決定性質(zhì)，這激勵(lì)著材料科學(xué)家和化學(xué)家致力于探索不同的制備方法以獲得形貌各異的材料，從而調(diào)控其性能。采用生物分子作為模板把無機(jī)納米晶體組裝成分級的微/納結(jié)構(gòu)的手段，已是公認(rèn)的比較成功的方法之一。同時(shí)，微/納分級結(jié)構(gòu)在使用過程中可以有效維持材料的結(jié)構(gòu)和形貌，從而避免了樣品的團(tuán)聚。基于此，在我們前期制備氧化鋅基復(fù)合、空殼材料基礎(chǔ)上，基于綠色化學(xué)理念在氨芐輔助作用下構(gòu)建微/納分級結(jié)構(gòu)CuI。X-射線粉末衍射、X-射線光電子能譜和掃描電子顯微鏡表征充分證明了分級結(jié)構(gòu)CuI的生成。氨芐在整個(gè)過程既充當(dāng)了還原劑又作為形貌導(dǎo)向劑，該方法科學(xué)、環(huán)保、簡單、可操作性強(qiáng)。所制備的微/納分級結(jié)構(gòu)CuI對芐胺和碘苯的偶聯(lián)反應(yīng)具有優(yōu)良的催化性能，這主要是其分級結(jié)構(gòu)優(yōu)勢所顯。產(chǎn)物對水中的Cd(II)有較強(qiáng)的吸附能力，吸附脫附效果幾乎達(dá)到了100%，有利于材料在重金屬污染治理方面的應(yīng)用。在本作品中系統(tǒng)探討制備條件與材料形貌的關(guān)系，摸索出微/納分級結(jié)構(gòu)CuI制備的優(yōu)化條件，研究材料的結(jié)構(gòu)和其催化性能與吸附性能的關(guān)系，從而找出材料的制備、結(jié)構(gòu)和性質(zhì)三者之間的辯證關(guān)系，為性能優(yōu)化的材料的構(gòu)建提供可靠、可取的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。該研究得到2010年國家大學(xué)生創(chuàng)新性實(shí)驗(yàn)計(jì)劃項(xiàng)目（國家級）和國家自然科學(xué)基金（項(xiàng)目編號：21071047）的資助。

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

納米尺度CuI比體材料具有突出的催化及電磁性質(zhì)而受關(guān)注。目前，成功合成出多種形貌的納米CuI，但方法繁瑣，有污染，材料穩(wěn)定性差。微/納分級結(jié)構(gòu)材料可有效解決材料的不穩(wěn)定性問題。為此，在國家大學(xué)生創(chuàng)新性實(shí)驗(yàn)計(jì)劃項(xiàng)目資助下，在我們前期制備氧化鋅基復(fù)合、空殼材料基礎(chǔ)上，采用綠色化學(xué)理念構(gòu)建微/納分級結(jié)構(gòu)CuI，優(yōu)化制備條件，研究材料結(jié)構(gòu)與催化和吸附性能的關(guān)系，為性能優(yōu)化的材料構(gòu)建提供可靠的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

1.本作品用綠色方法成功合成了微/納分級結(jié)構(gòu)CuI。氨芐在整個(gè)過程既充當(dāng)了還原劑又作為形貌導(dǎo)向劑。該方法科學(xué)、環(huán)保、簡單、可操作性強(qiáng)。 2.所制備的微/納分級結(jié)構(gòu)CuI對芐胺和碘苯的偶聯(lián)反應(yīng)具有優(yōu)良的催化性能，這主要是其分級結(jié)構(gòu)優(yōu)勢所顯。 3.產(chǎn)物對水中的Cd(II)有較強(qiáng)的吸附能力，吸附脫附效果幾乎達(dá)到了100%，有利于材料的重復(fù)使用。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

1.從材料制備上講，本作品用綠色方法成功合成了微/納分級結(jié)構(gòu)CuI，該方法科學(xué)、成本低廉、可操作性強(qiáng)、無污染、產(chǎn)率高，對材料的合成具有重要的指導(dǎo)意義。 2. 從材料性能應(yīng)用上講，該產(chǎn)品催化及吸附性能優(yōu)良，產(chǎn)物對水中的Cd(II)吸附脫附效果幾乎達(dá)到了100%，有利于材料的重復(fù)使用，因此，具有很好的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。

學(xué)術(shù)論文摘要

基于綠色化學(xué)理念，在室溫下通過環(huán)境友好的方法，在氨芐輔助下合成了花狀微/納分級結(jié)構(gòu)CuI。利用場發(fā)射掃描電子顯微鏡，X-射線衍射儀和X-射線光電子能譜儀表征該產(chǎn)物的形貌、組成和結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，氨芐分子在CuI晶體的生長中既充當(dāng)了還原劑，同時(shí)又作為形貌導(dǎo)向劑誘導(dǎo)晶體生長，并據(jù)對比實(shí)驗(yàn)結(jié)果提出了形成機(jī)理。所合成的CuI對芐胺和碘苯之間的偶聯(lián)反應(yīng)呈現(xiàn)優(yōu)良的催化性能；同時(shí)，也可以有效吸附去除水溶液中的二價(jià)鎘離子，其吸附和脫附率都接近于100%，有利于材料在重金屬污染處理方面的應(yīng)用。這是首次報(bào)道微/納分級結(jié)構(gòu)CuI同時(shí)作為有機(jī)反應(yīng)高效催化劑和重金屬離子的吸附劑。

獲獎(jiǎng)情況

1.申報(bào)作品原文“Cauliflower-like CuI nanostructures: green synthesis and applications as catalyst and adsorbent”以第一作者發(fā)表于Mater. Sci. Eng. B.（doi:10.1016/j.mseb.2011.05.023，SCI三區(qū)，影響因子1.577），獲第九屆“挑戰(zhàn)杯”河南省大學(xué)生課外學(xué)術(shù)科技作品競賽一等獎(jiǎng)。 2.另有4篇相關(guān)論文在Nanoscale Res. Lett., 2010, 5, 1779-1787. (SCI二區(qū)，影響因子2.894，第二作者)、J. Nanopart. Res., 2011, 13:2875-2886 (SCI二區(qū)，影響因子2.478，第二作者)、J. Alloys Compounds, 2011, 509: 5755–5760 (SCI二區(qū)，影響因子2.135，第三作者)和J Mater Sci.,2011, 46:3349–3355. (SCI三區(qū)，影響因子1.471，第三作者)。

鑒定結(jié)果

該作品用綠色方法成功合成了微/納分級結(jié)構(gòu)CuI，方法科學(xué)、環(huán)保、可操作性強(qiáng)。所制備的CuI對水中的Cd(II)有較好的吸附能力，吸附脫附效果幾乎達(dá)到了100%，可望在重金屬污染治理方面得到應(yīng)用。

參考文獻(xiàn)

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同類課題研究水平概述

近年來，維度和形貌可控的納米材料引起了眾多領(lǐng)域的興趣。在過去的幾十年中，微、納結(jié)構(gòu)塊自組裝成微/納分級結(jié)構(gòu)在合成材料等方面無可比擬的優(yōu)點(diǎn)，使其成為研究熱點(diǎn)。研究表明可以通過調(diào)整材料基本組成成分的種類、界面曲率以及內(nèi)部組織的種類來設(shè)計(jì)和組建分級結(jié)構(gòu)，從而調(diào)控材料的性質(zhì)。但調(diào)控這些參數(shù)并非易事，因此，如何構(gòu)建分級結(jié)構(gòu)材料促進(jìn)新功能材料的發(fā)展，引起了越來越多研究團(tuán)體的興趣。結(jié)構(gòu)決定性質(zhì)，這激勵(lì)著材料科學(xué)家和化學(xué)家致力于探索不同的制備方法以獲得形貌各異的材料，從而調(diào)控其性能。采用生物活性分子做為模板把無機(jī)納米晶體組裝成分級的微/納結(jié)構(gòu)的手段，已是工人的比較成功的方法之一。另外，據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，催化反應(yīng)的反應(yīng)速率常數(shù)隨著晶體表面角和邊的增多而增大。同時(shí)，微/納分級結(jié)構(gòu)有效的維持了原有的形貌，從而避免了樣品的團(tuán)聚。由于CuI是直接寬帶隙半導(dǎo)體材料，它在超離子半導(dǎo)體、固體太陽電池、有機(jī)合成催化劑等方面具有潛在的應(yīng)用，因而CuI已經(jīng)成為材料領(lǐng)域中舉足輕重的一員。到目前為止已經(jīng)成功合成出了多孔狀、近圓形、花狀納米CuI。雖然這些技術(shù)都成功合成不同形貌的CuI，但是有毒性原材料、繁瑣的合成步驟，較高的反應(yīng)溫度，以及反應(yīng)過程中產(chǎn)生有污染副產(chǎn)物等限制了它們在應(yīng)用方面的研究。因此，就需要尋求一種合成溫度低、成本低以及對環(huán)境無污染、條件溫和的制備方法合成路線。基于此，我們發(fā)展了一種簡單的、價(jià)格低廉的、綠色的合成路線，在氨芐輔助作用下制備了微/納分級結(jié)構(gòu)CuI。與文獻(xiàn)報(bào)道的方法相比，我們簡化了試驗(yàn)程序、縮短了反應(yīng)時(shí)間、降低了反應(yīng)溫度、并且制備方法綠色無污染。所制樣品高效地充當(dāng)偶聯(lián)反應(yīng)的催化劑和重金屬Cd2+的吸附劑。
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