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基本信息

項(xiàng)目名稱(chēng)：
大黃酸鋅配合物的合成、表征及生物活性研究
小類(lèi)：
能源化工
簡(jiǎn)介：
本研究將“唯有機(jī)成分有效論”和 “微量元素對(duì)號(hào)入座論”兩種片面的觀點(diǎn)結(jié)合在一起，以中藥配位化學(xué)學(xué)說(shuō)為基礎(chǔ)。采用天然藥物有機(jī)活性成分大黃酸為配體，選擇具有生理活性的微量元素鋅，利用單因素和正交實(shí)驗(yàn)確定大黃酸與鋅離子發(fā)生配位反應(yīng)的最佳條件，首次合成了大黃酸鋅配合物，并對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了光譜表征。采用光譜分析手段，探究了大黃酸鋅配合物與牛血清白蛋白的相互作用。結(jié)果表明，大黃酸鋅配合物能夠被蛋白質(zhì)儲(chǔ)存和運(yùn)輸。
詳細(xì)介紹：
中藥有效化學(xué)成分的研究 “唯有機(jī)成分有效論”起決定作用的觀點(diǎn)，忽視和排斥微量無(wú)機(jī)元素的作用，而長(zhǎng)期的中藥微量元素研究，套用“微量元素對(duì)號(hào)入座論”片面夸大和過(guò)分強(qiáng)調(diào)微量元素的含量和種類(lèi)，套用微量元素的生物活性，解釋中藥的藥性和藥效，而把有機(jī)成分拋在一邊。這兩種理論都是片面的不符合系統(tǒng)論原則?，F(xiàn)代科學(xué)的發(fā)展已證實(shí)中藥有效化學(xué)成分既不單純是有機(jī)分子，也不單純是微量元素，而主要是有機(jī)分子與微量元素組成的配位化合物。中藥有效化學(xué)成分不僅以配合物形態(tài)存在于中藥中，而且以配合物形態(tài)在人體內(nèi)起作用，配合物才是真正的整體意義上的中藥有效化學(xué)成分，隨著順鉑、碳鉑、卟啉等配合物的合成，有機(jī)成分與微量元素形成配合物則成為新藥開(kāi)發(fā)的研究熱點(diǎn)之一。大黃酸屬單蒽核類(lèi)1,8-二羥基蒽醌衍生物，是中藥大黃、何首烏、虎杖等多種中藥的主要活性成分之一，具有降脂減肥、抑菌、通便排毒、保肝抗纖維化、抗炎、抗腫瘤等多種生物活性及藥理作用，并且在治療骨關(guān)節(jié)炎、糖尿病、腎病等疾病及協(xié)同抗腫瘤方面表現(xiàn)突出而成為熱門(mén)課題之一。但是大黃酸幾乎不溶于水，極大影響了大黃酸在生物體內(nèi)的利用度。由于大黃酸分子具有較高的超離域度，完整的大π鍵共軛體系，強(qiáng)配位能力的氧原子及利于配合物形成的合適的空間構(gòu)型，可作為金屬離子良好的螯合配體。鋅作為人體必需的微量元素，不僅參與DNA聚合酶、RNA合成酶和超氧化物岐化酶等多種酶的組成，它還參與基因復(fù)制、轉(zhuǎn)錄及蛋白質(zhì)的合成。本文采用單因素與正交實(shí)驗(yàn)的方法，以大黃酸鋅產(chǎn)率為考察指標(biāo)，對(duì)影響大黃酸鋅配位反應(yīng)發(fā)生的因素進(jìn)行了研究,并用紅外光譜進(jìn)行了表征。根據(jù)中藥有機(jī)成分與微量元素結(jié)合后往往會(huì)提高其生物活性或產(chǎn)生新的生物活性的理論，考慮到鋅是人體內(nèi)一種必需的微量元素，是機(jī)體內(nèi)蛋白質(zhì)和酶的重要組成部分，在人體的新陳代謝過(guò)程中起著重要的作用。將大黃酸與鋅通過(guò)配位反應(yīng)，通過(guò)單因素和正交試驗(yàn)對(duì)大黃酸與鋅離子的配位反應(yīng)進(jìn)行了系統(tǒng)研究。優(yōu)化了大黃酸與鋅離子配位反應(yīng)的條件，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在反應(yīng)pH 值9.0,反應(yīng)溫度30℃，反應(yīng)時(shí)間80 min條件下，配合物產(chǎn)率較大。通過(guò)光譜分析手段，推測(cè)其可能的結(jié)構(gòu)。組成為Zn(rhein)2?2H2O （rhein失去1-OH中質(zhì)子）。在模擬生理?xiàng)l件下，采用熒光光譜法研究了大黃酸鋅配合物與牛血清白蛋白的作用機(jī)理，獲得了大黃酸鋅配合物與白蛋白相互作用的結(jié)合常數(shù)、結(jié)合位點(diǎn)及結(jié)合距離，根據(jù)熱力學(xué)參數(shù)，確定了作用力類(lèi)型，并用同步熒光光譜和圓二色光譜技術(shù)考察了配合物對(duì)白蛋白構(gòu)象的影響。大黃酸鋅對(duì)白蛋白內(nèi)源熒光具有較強(qiáng)猝滅作用，此猝滅過(guò)程是由于形成復(fù)合物而引起的靜態(tài)猝滅和非輻射能量轉(zhuǎn)移，求得了大黃酸鋅與白蛋白的結(jié)合常數(shù)、結(jié)合位點(diǎn)和熱力學(xué)參數(shù)，得出了大黃酸鋅與白蛋白之間作用力主要為范德華力、氫鍵；依據(jù)F?rster的偶極-偶極非輻射能量轉(zhuǎn)移理論，求出了大黃酸鋅在白蛋白上結(jié)合位置，表明大黃酸鋅的部分片段能夠插入白蛋白分子內(nèi)部形成復(fù)合物；用同步熒光光譜和圓二色光譜探討了大黃酸鋅對(duì)白蛋白構(gòu)象的影響，結(jié)果表明大黃酸鋅可以被蛋白質(zhì)所儲(chǔ)存和運(yùn)輸。

作品圖片

  • 大黃酸鋅配合物的合成、表征及生物活性研究
  • 大黃酸鋅配合物的合成、表征及生物活性研究
  • 大黃酸鋅配合物的合成、表征及生物活性研究

作品專(zhuān)業(yè)信息

撰寫(xiě)目的和基本思路

撰寫(xiě)目的：1.運(yùn)用配位化學(xué)的新理論、新技術(shù)，探索大黃酸與鋅離子發(fā)生配位反應(yīng)的最佳條件；2.探究大黃酸鋅配合物與蛋白質(zhì)的相互作用，并研究大黃酸鋅配合物與蛋白質(zhì)的相關(guān)理化參數(shù)等問(wèn)題。 基本思路: 1.單因素法、正交試驗(yàn)探索大黃酸鋅配合物的最佳合成條件。2.運(yùn)用元素分析、核磁共振氫譜、紅外光譜、熱重分析對(duì)大黃酸鋅配合物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。3.光譜法研究大黃酸鋅配合物與蛋白質(zhì)相互作用。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

作品的科學(xué)性：1.本研究將“唯有機(jī)成分有效論”和 “微量元素對(duì)號(hào)入座論”兩種片面的觀點(diǎn)結(jié)合在一起，以中藥配位化學(xué)學(xué)說(shuō)為基礎(chǔ)，成功合成了大黃酸鋅配合物；2.探究大黃酸鋅配合物與牛血清白蛋白的相互作用,不僅有利于其它天然藥物的研制開(kāi)發(fā)，還為科學(xué)地闡述天然藥物的藥理作用提供一定的理論依據(jù)。 先進(jìn)性及獨(dú)特之處：首次合成、表征了大黃酸鋅配合物并探究了最佳合成條件以及與蛋白質(zhì)的相互作用。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

根據(jù)中藥配位化學(xué)原理，中藥有機(jī)成分與微量元素結(jié)合后往往會(huì)提高其生物活性或產(chǎn)生新的生物活性。 考慮鋅是機(jī)體內(nèi)蛋白質(zhì)和酶的重要組成部分，在人體的新陳代謝過(guò)程中起著重要的作用。本課題首次研究了大黃酸鋅配合物，不僅可以在分子層面上解釋蛋白質(zhì)與藥物小分子的結(jié)合反應(yīng)作用機(jī)理，分析蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)與功能的關(guān)系，而且有助于研究藥物的藥理和毒理的微觀機(jī)理，為藥物的分子設(shè)計(jì)、篩選及新藥的開(kāi)發(fā)提供有力指導(dǎo)。

學(xué)術(shù)論文摘要

大黃酸與鋅配合反應(yīng)條件的研究 通過(guò)單因素和正交試驗(yàn)，系統(tǒng)研究了大黃酸與鋅離子發(fā)生配位反應(yīng)的影響因素；采用紅外光譜對(duì)配合物進(jìn)行了表征，并探究了最佳合成條件。 大黃酸鋅配合物與牛血清白蛋白相互作用研究 采用熒光猝滅光譜、同步熒光光譜、紫外光譜和圓二色光譜，研究了大黃酸鋅配合物與牛血清白蛋白（BSA）之間的相互作用。明確了大黃酸鋅配合物與BSA之間的猝滅方式、結(jié)合常數(shù)、作用力類(lèi)型、結(jié)合距離以及大黃酸鋅配合物能否使BSA構(gòu)象發(fā)生變化。

獲獎(jiǎng)情況

1.《大黃酸鋅配合物與牛血清白蛋白相互作用研究》在2011,39(3):401-404《分析化學(xué)》發(fā)表（SCI收錄，UTISI000290841800021）。 2．《大黃酸與鋅配合反應(yīng)條件的研究》擬在中文核刊《光譜實(shí)驗(yàn)室》 2011.9刊出.

鑒定結(jié)果

無(wú)

參考文獻(xiàn)

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同類(lèi)課題研究水平概述

現(xiàn)代科學(xué)發(fā)展已證實(shí)中藥有效化學(xué)成分既不單純是有機(jī)活性成分，也不單純是微量元素，而是有機(jī)活性成分、微量元素及其有機(jī)活性成分與微量元素形成的配位平衡使他們之間產(chǎn)生相互的協(xié)同、拮抗或產(chǎn)生新的生物學(xué)活性的特性。目前對(duì)中藥有機(jī)活性成分、微量元素與藥效的研究仍處于低級(jí)階段，大多數(shù)研究仍以種類(lèi)和含量對(duì)其藥效進(jìn)行推測(cè)。如何從分子水平上研究有機(jī)活性成分與微量元素的協(xié)同作用是我們需要解決的重要問(wèn)題之一。各種小分子與生物大分子之間的相互作用規(guī)律是當(dāng)前研究生命體系過(guò)程中屢屢遇到的各種生物體系所共有的基本化學(xué)問(wèn)題之一，開(kāi)展這方面的研究將是化學(xué)學(xué)科未來(lái)發(fā)展的趨勢(shì)之所在。蛋白質(zhì)是生物體內(nèi)重要的大分子，也是生物體中不可缺少的基本組成物質(zhì)，它在生物的生命活動(dòng)過(guò)程中也一直起著非常重要的作用。有關(guān)蛋白質(zhì)的各類(lèi)研究是當(dāng)前生命科學(xué)、化學(xué)、藥學(xué)以及臨床醫(yī)學(xué)研究的重要課題。特別是蛋白質(zhì)與藥物小分子之間的相互作用的研究，不僅可以在分子層面上解釋蛋白質(zhì)與藥物小分子的結(jié)合反應(yīng)作用機(jī)理，分析蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)與功能的關(guān)系，而且有助于研究藥物的藥理和毒理的微觀機(jī)理，為藥物的分子設(shè)計(jì)、篩選及新藥的開(kāi)發(fā)提供有力指導(dǎo)和重要啟示。近年來(lái)，國(guó)內(nèi)有關(guān)研究也日趨活越。
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