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基本信息

項(xiàng)目名稱:
一種用于生物質(zhì)熱解動(dòng)力學(xué)過(guò)程的新等轉(zhuǎn)化率方法
小類:
能源化工
簡(jiǎn)介:
用等轉(zhuǎn)化率方法求解動(dòng)力學(xué)參數(shù)是復(fù)雜生物質(zhì)熱解動(dòng)力學(xué)過(guò)程控制的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。本作品通過(guò)在推導(dǎo)過(guò)程中引入微小量,并采用迭代計(jì)算方法,提出了一種新的迭代線性等轉(zhuǎn)化率方法。該方法比傳統(tǒng)線性方法精確,比非線性方法計(jì)算速度快且復(fù)雜度低,并能精確解析傳統(tǒng)方法不能有效求解的活化能隨反應(yīng)進(jìn)程劇烈變化的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。新方法應(yīng)用于甜高粱莖桿殘?jiān)壬镔|(zhì)熱解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的過(guò)程控制,大幅提高了過(guò)程控制的響應(yīng)速度和精度。
詳細(xì)介紹:
近年來(lái)國(guó)際能源短缺問(wèn)題突出,各種新型替代能源廣受關(guān)注。生物質(zhì)熱解技術(shù)因其能將生物質(zhì)原料轉(zhuǎn)化為生物油而成為最具前景的生物質(zhì)能轉(zhuǎn)化技術(shù)之一。而生物質(zhì)熱解動(dòng)力學(xué)的研究是生物質(zhì)熱解技術(shù)應(yīng)用的基礎(chǔ),其對(duì)于生物質(zhì)熱解工藝的優(yōu)化,熱解機(jī)理的探究以及生物質(zhì)熱解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的過(guò)程控制具有十分重要的意義。 生物質(zhì)熱解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程是一個(gè)復(fù)雜反應(yīng)過(guò)程,而在復(fù)雜的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)分析中,用等轉(zhuǎn)化率方法求解動(dòng)力學(xué)參數(shù)是其過(guò)程控制的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。然而,傳統(tǒng)的線性等轉(zhuǎn)化率方法在計(jì)算時(shí)會(huì)引入較大的系統(tǒng)誤差,而非線性等轉(zhuǎn)化率方法計(jì)算復(fù)雜度高。 本作品根據(jù)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)基本方程,在推導(dǎo)過(guò)程中引入微小量,并采用迭代計(jì)算方法,提出了一種新的迭代線性等轉(zhuǎn)化率方法。該方法比傳統(tǒng)線性等轉(zhuǎn)化率方法精確,比非線性方法計(jì)算速度快且復(fù)雜度低,并能精確解析傳統(tǒng)方法不能有效求解的活化能隨反應(yīng)進(jìn)程劇烈變化的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。該方法的提出為反應(yīng)動(dòng)力學(xué)領(lǐng)域的一個(gè)理論創(chuàng)新。 本作品首先利用理論模擬反應(yīng)動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)驗(yàn)證了新方法的有效性。在此基礎(chǔ)上,作品將新方法應(yīng)用于甜高粱莖桿殘?jiān)壬镔|(zhì)熱解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的過(guò)程控制,大幅提高了過(guò)程控制的響應(yīng)速度和精度。 此外,在進(jìn)行實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)預(yù)處理時(shí),作品研究并提出了一種改進(jìn)的Logistic混合模型預(yù)處理方法,較西班牙學(xué)者Ramón Artiaga教授提出的Logistic混合模型方法提高了預(yù)處理精度。 新的迭代線性等轉(zhuǎn)化率方法自2009年11月發(fā)表以來(lái),被引用5次,其中他引4次。國(guó)際反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究領(lǐng)域的權(quán)威專家,Thermochimica Acta主編Sergey Vyazovkin教授在其撰寫的論文“Sergey Vyazovkin. Thermal analysis. Analytical Chemistry, 2010, 82(12), 4936-4949”中給予了該方法較高的評(píng)價(jià),認(rèn)為該方法對(duì)于活化能隨反應(yīng)進(jìn)程劇烈變化的動(dòng)力學(xué)過(guò)程也能精確求解。國(guó)際反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究領(lǐng)域的權(quán)威專家,羅馬尼亞科學(xué)院熱分析與量熱委員會(huì)副主席,Journal of Thermal Analysis and Calorimetry副主編Petru Budrugeac教授也給予了該方法很好的評(píng)價(jià),認(rèn)為該方法能在較Vyazovkin方法更短的時(shí)間內(nèi)精確解析熱解動(dòng)力學(xué)過(guò)程。 作品研究成果在Journal of Computational Chemistry, Chemistry Engineering Science, Journal of Thermal Analysis and Calorimetry等國(guó)際權(quán)威期刊上發(fā)表論文7篇。 [1] A New Iterative Linear Integral Isoconversional Method for the Determination of the Activation Energy Varying with the Conversion Degree. Journal of Computational Chemistry, 2009, 30, 1986–1991. (IF = 3.769,第二作者,第一作者為通訊聯(lián)系人、指導(dǎo)老師) [2] Evaluation of realistic 95% confidence intervals for the activation energy calculated by the iterative linear integral isoconversional method. Chemical Engineering Sciences, 2011, 66, 2879-2882. (IF = 2.136,第二、三、四作者,第一作者為通訊聯(lián)系人、指導(dǎo)老師) [3] Application of the golden section search algorithm in the nonlinear isoconversional calculations to the determination of the activation energy from nonisothermal kinetic conversion data. Solid State Sciences, 2010, 12, 829-833. (IF = 1.675,第二、四作者,第一作者為通訊聯(lián)系人、指導(dǎo)老師) [4] Kinetic analysis of wheat straw pyrolysis using isoconversional Methods. Journal of Thermal Analysis and Calorimetry, 2009, 98, 325–330. (IF = 1.587,第二作者,第一作者為通訊聯(lián)系人、指導(dǎo)老師) [5] Modified Logistic Mixture Model for Kinetics of Sweet Sorghum Bagasse by Dynamic Thermogravimetric Analysis. Energy Sources, Part A: Recovery, Utilization, and Environmental Effects (Accepted). (IF = 1.094,第四作者,第一作者為通訊聯(lián)系人、指導(dǎo)老師) [6] Thermal decomposition kinetics of sweet sorghum bagasse analysed by model free methods. Journal of the Energy Institute, 2011, 84, 1-4. (IF = 0.659,第一作者,第二作者為通訊聯(lián)系人、指導(dǎo)老師) [7] Weibull mixture model for isoconversional kinetic analysis of biomass oxidative pyrolysis. Journal of the Energy Institute, 2009, 82, 4-7. (IF = 0.659,第二作者,第一作者為通訊聯(lián)系人、指導(dǎo)老師。該文同時(shí)還參加了6th International Symposium on Multiphase Flow, Heat Transfer and Energy Conversion的交流)

作品圖片

  • 一種用于生物質(zhì)熱解動(dòng)力學(xué)過(guò)程的新等轉(zhuǎn)化率方法
  • 一種用于生物質(zhì)熱解動(dòng)力學(xué)過(guò)程的新等轉(zhuǎn)化率方法
  • 一種用于生物質(zhì)熱解動(dòng)力學(xué)過(guò)程的新等轉(zhuǎn)化率方法
  • 一種用于生物質(zhì)熱解動(dòng)力學(xué)過(guò)程的新等轉(zhuǎn)化率方法
  • 一種用于生物質(zhì)熱解動(dòng)力學(xué)過(guò)程的新等轉(zhuǎn)化率方法

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

撰寫目的:提出一種新的等轉(zhuǎn)化率動(dòng)力學(xué)方法,以解決傳統(tǒng)方法在解析生物質(zhì)熱解動(dòng)力學(xué)過(guò)程中所存在的不能兼顧計(jì)算精度和求解速度的問(wèn)題。 基本思路:傳統(tǒng)的線性等轉(zhuǎn)化率方法假設(shè)熱解過(guò)程中的活化能是恒定的,導(dǎo)致了較大的誤差,而非線性方法中的非線性優(yōu)化過(guò)程導(dǎo)致其計(jì)算復(fù)雜度高。作品通過(guò)引入微小量,對(duì)(α-Δα~α)微小區(qū)間的活化能參數(shù)進(jìn)行積分,并采用迭代與線性計(jì)算的方法,來(lái)兼顧算法對(duì)精度和效率的要求。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

1.本作品提出了一種新的迭代線性等轉(zhuǎn)化率方法。 a) 新方法通過(guò)對(duì)微小區(qū)間的活化能進(jìn)行積分,克服了傳統(tǒng)線性方法以活化能恒定為假設(shè)導(dǎo)致較大計(jì)算誤差的不足。 b) 新方法采用迭代和線性的計(jì)算方法,克服了非線性優(yōu)化過(guò)程計(jì)算復(fù)雜度高的缺點(diǎn),大幅縮短了計(jì)算時(shí)間。 2.本作品提出了一種改進(jìn)的Logistic混合模型來(lái)預(yù)處理生物質(zhì)熱解動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù),提高了預(yù)處理精確度。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

實(shí)際工業(yè)應(yīng)用中存在著大量需要求解的復(fù)雜熱解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程,同時(shí),工業(yè)中為提高生物質(zhì)熱解轉(zhuǎn)化得到的生物油的品質(zhì),通常需要進(jìn)行生物質(zhì)與煤、石油渣油、聚合物等的共熱解。這些動(dòng)力學(xué)過(guò)程的活化能隨反應(yīng)進(jìn)程劇烈變化。本作品提出的新的迭代線性等轉(zhuǎn)化率方法可精確快速地解析熱解和共熱解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程,并用于其過(guò)程控制,大幅提高響應(yīng)速度和精度,進(jìn)而提高生產(chǎn)效率并降低生產(chǎn)成本。

學(xué)術(shù)論文摘要

傳統(tǒng)的線性等轉(zhuǎn)化率方法(FWO方法和KAS方法)是在反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程的活化能為恒定值的假設(shè)下推導(dǎo)得到的。因此,應(yīng)用這些方法在求解復(fù)雜固態(tài)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程的活化能時(shí)誤差較大。Vyazovkin提出了一個(gè)非線性等轉(zhuǎn)化率方法(Sergey Vyazovkin. Journal of Computational Chemistry, 2001, 22, 178-183),可較準(zhǔn)確地求解活化能,但計(jì)算過(guò)程復(fù)雜,需要用到非線性優(yōu)化方法。為克服上述兩類方法的問(wèn)題,提出了一個(gè)新的迭代線性等轉(zhuǎn)化率方法。利用理論模擬數(shù)據(jù)對(duì)該方法的有效性進(jìn)行了驗(yàn)證。驗(yàn)證結(jié)果表明,即使對(duì)那些活化能隨反應(yīng)進(jìn)度劇烈變化的動(dòng)力學(xué)過(guò)程,新的等轉(zhuǎn)化率方法也能精確地求解活化能。將新方法用于甜高粱莖桿殘?jiān)鼰峤鈩?dòng)力學(xué)分析。在進(jìn)行等轉(zhuǎn)化率動(dòng)力學(xué)分析之前,需要對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理。在原有Logistic混合模型的基礎(chǔ)上,提出了改進(jìn)的Logistic混合模型。改進(jìn)模型的預(yù)處理精度更高?;诟倪M(jìn)的Logistic混合模型預(yù)處理數(shù)據(jù),利用新等轉(zhuǎn)化率方法得到甜高粱莖桿殘?jiān)鼰峤鈩?dòng)力學(xué)過(guò)程活化能數(shù)值隨反應(yīng)進(jìn)度的分布。

獲獎(jiǎng)情況

作品的相關(guān)內(nèi)容發(fā)表SCI論文7篇。其中關(guān)于新方法的提出、驗(yàn)證及預(yù)處理方法各發(fā)表一篇,關(guān)于新方法的應(yīng)用發(fā)表三篇。(由于字?jǐn)?shù)限制,僅列出3篇,詳見(jiàn)附加材料) [1] A New Iterative Linear Integral Isoconversional Method for the Determination of the Activation Energy Varying with the Conversion Degree. Journal of Computational Chemistry, 2009, 30, 1986–1991. (IF = 3.769,第二作者,第一作者為通訊聯(lián)系人、指導(dǎo)老師) [2] Evaluation of realistic 95% confidence intervals for the activation energy calculated by the iterative linear integral isoconversional method. Chemical Engineering Sciences, 2011, 66, 2879-2882. (IF = 2.136,第二、三、四作者,第一作者為通訊聯(lián)系人、指導(dǎo)老師) [3] Kinetic analysis of wheat straw pyrolysis using isoconversional Methods. Journal of Thermal Analysis and Calorimetry, 2009, 98, 325–330. (IF = 1.587,第二作者,第一作者為通訊聯(lián)系人、指導(dǎo)老師)

鑒定結(jié)果

Luis A. Perez-Maqueda教授對(duì)新方法的審稿意見(jiàn)之一為:“該方法對(duì)于活化能隨反應(yīng)進(jìn)程劇烈變化的動(dòng)力學(xué)過(guò)程也能精確解析,必將引起固態(tài)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)領(lǐng)域?qū)<覍W(xué)者的極大興趣?!?/dd>

參考文獻(xiàn)

[1] Tony Bridgwater. Biomass for energy. Journal of the Science of Food and Agriculture, 2006, 86, 1755-1768. [2] 胡榮祖, 高勝利, 趙鳳起, 史啟禎, 張同來(lái), 張建軍. 熱分析動(dòng)力學(xué)(第二版). 科學(xué)出版社, 2008. [3] J. M. Criado, P. E. Sánchez-Jiménez, L. A. Pérez-Maqueda. Critical study of the isoconversional methods of kinetic analysis. Journal of Thermal Analysis and Calorimetry, 2008, 92, 199-203. [4] Sergey Vyazovkin. Modification of the integral isoconversional method to account for variation in the activation energy. Journal of Computational Chemistry, 2001, 22, 178-183. [5] Fernando Barbadillo, Alberto Fuentes, Salvador Naya, Ricardo Cao, José Luis Mier, Ramón Artiaga. Evaluating the logistic mixture model on real and simulated TGA curves. Journal of Thermal Analysis and Calorimetry, 2007, 87(1), 223-227. [6] Santosh K. Upadhyay. Chemical kinetics and reaction dynamics. Anamaya Publishers, New Delhi, India, 2006.

同類課題研究水平概述

生物質(zhì)熱解技術(shù)是現(xiàn)今最具發(fā)展?jié)摿Φ纳镔|(zhì)能轉(zhuǎn)化技術(shù)之一。其核心是在惰性氣氛條件下將生物質(zhì)加熱到一定溫度下發(fā)生熱解反應(yīng),生成揮發(fā)性產(chǎn)物和固體產(chǎn)物。對(duì)熱解產(chǎn)生的揮發(fā)性產(chǎn)物進(jìn)行快速冷卻,就能得到大量的液體產(chǎn)物:生物油。生物油熱值高,易儲(chǔ)存,易運(yùn)輸,可直接燃燒,還可通過(guò)進(jìn)一步改進(jìn)加工使生物油的品質(zhì)接近柴油或汽油等常規(guī)動(dòng)力燃料的品質(zhì),此外還可以從中提取具有商業(yè)價(jià)值的化工產(chǎn)品。生物質(zhì)熱解動(dòng)力學(xué)的研究是生物質(zhì)熱解技術(shù)應(yīng)用的基礎(chǔ),其對(duì)于生物質(zhì)熱解工藝的優(yōu)化,熱解機(jī)理的探究以及生物質(zhì)熱解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的過(guò)程控制具有十分重要的意義。 求解熱解過(guò)程的活化能的方法有兩類:模型擬合法和等轉(zhuǎn)化率方法。利用模型擬合法計(jì)算活化能時(shí),需要預(yù)先知道反應(yīng)機(jī)理函數(shù)。然而,對(duì)一個(gè)待研究的動(dòng)力學(xué)過(guò)程,其反應(yīng)機(jī)理通常不確定,無(wú)法事先確定反應(yīng)機(jī)理函數(shù),且生物質(zhì)熱裂解是一個(gè)多步反應(yīng)過(guò)程,因此模型擬合法較難實(shí)現(xiàn)。 等轉(zhuǎn)化率方法可以在不確定反應(yīng)機(jī)理函數(shù)的情況下求解,只要不少于三個(gè)升溫速率下的動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)即可計(jì)算出活化能數(shù)值,能有效克服模型擬合法的缺點(diǎn)。國(guó)際上常用的等轉(zhuǎn)化率方法有線性與非線性兩類。 傳統(tǒng)的線性等轉(zhuǎn)化率方法,F(xiàn)WO方法和KAS方法,是在反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程的活化能為恒定值的假設(shè)下推導(dǎo)得到的,并且都采用溫度積分的近似式。對(duì)于那些活化能隨反應(yīng)進(jìn)程劇烈變化的動(dòng)力學(xué)過(guò)程,使用FWO和KAS方法會(huì)給活化能的計(jì)算帶來(lái)系統(tǒng)誤差。 Vyazovkin等提出的高級(jí)非線性等轉(zhuǎn)化率方法,在其原來(lái)的Vyazovkin非線性等轉(zhuǎn)化率方法的基礎(chǔ)上做了優(yōu)化,是目前最具代表性的非線性方法,可以較為精確地求解活化能,但計(jì)算過(guò)程復(fù)雜,需要用到非線性優(yōu)化方法。 綜上所述,國(guó)際上現(xiàn)行的求解生物質(zhì)熱解動(dòng)力學(xué)活化能的方法,不能兼顧實(shí)際應(yīng)用中對(duì)精度和效率的要求,這也對(duì)生物質(zhì)熱解機(jī)理的探究及生物質(zhì)熱解動(dòng)力學(xué)過(guò)程的控制造成了一定的困擾。
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