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基本信息

項(xiàng)目名稱：
3-硝基鄰苯二甲酸銅配合物的合成與結(jié)構(gòu)
小類：
能源化工
簡介：
本論文選擇具有豐富配位模式的3-硝基鄰苯二甲酸作為有機(jī)配體，通過控制反應(yīng)體系中金屬鹽的存在形式和加入的金屬鹽比例，成功得到了一個(gè)具有新穎結(jié)構(gòu)的配合物。在該配合物中，配體采取了不同于文獻(xiàn)報(bào)道的配位模式和金屬離子配位，每個(gè)配體周圍連接了三個(gè)金屬離子，從而形成了包含三個(gè)銅單元的一維鏈狀配合物。配合物中，配體的兩個(gè)羧基都脫去了質(zhì)子，但只有一個(gè)羧基和金屬離子配位，另一個(gè)羧基沒參與配位，而是通過形成分子內(nèi)氫鍵穩(wěn)定了配合物的結(jié)構(gòu)；同時(shí)，硝基也和金屬離子配位，這種配位方式在3-硝基鄰苯二甲酸的配合物中尚屬首例。正是由于配體的配位模式不同，使得配合物的結(jié)構(gòu)與文獻(xiàn)報(bào)道的結(jié)構(gòu)明顯不同。
詳細(xì)介紹：
在構(gòu)筑金屬-有機(jī)配合物中，苯基二甲酸分子由于含有兩個(gè)羧基，具有豐富的配位點(diǎn)和較強(qiáng)的配位能力，被廣泛應(yīng)用于金屬配合物的構(gòu)筑[1-6]。在這些苯基二甲酸的異構(gòu)體中，鄰苯二甲酸中兩個(gè)羧基處于鄰位，可以采取更豐富的配位模式和金屬離子配位，得到具有新穎結(jié)構(gòu)的配合物[7]。如果在其鄰位連上硝基就得到3-硝基鄰苯二甲酸，分子中多了一個(gè)硝基，具有更豐富的配位點(diǎn)和更強(qiáng)的配位能力，能夠形成氫鍵，和金屬離子組裝出具有新穎結(jié)構(gòu)和功能的配合物。而且以它作為配體的金屬配合物的合成、結(jié)構(gòu)等方面的研究還是相當(dāng)有限[8-11]。所以本論文以3-硝基鄰苯二甲酸作為有機(jī)配體，通過控制反應(yīng)體系中金屬離子的存在形式和反應(yīng)比例，得到了金屬-有機(jī)配合物{[Cu3(C8H3NO6)2(OH)2(H2O)6]-2H2O}n（I），并且通過單晶X-射線衍射分析，對配合物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了測定。

作品圖片

  • 3-硝基鄰苯二甲酸銅配合物的合成與結(jié)構(gòu)
  • 3-硝基鄰苯二甲酸銅配合物的合成與結(jié)構(gòu)
  • 3-硝基鄰苯二甲酸銅配合物的合成與結(jié)構(gòu)

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

在配合物的設(shè)計(jì)合成中，選擇的有機(jī)配體和反應(yīng)條件不同，對配合物的結(jié)構(gòu)產(chǎn)生重要的影響。鄰苯二甲酸含有兩個(gè)羧基，能夠采取豐富的配位模式和金屬離子配位得到具有新穎結(jié)構(gòu)和功能的配合物，而3-硝基鄰苯二甲酸多了一個(gè)硝基，具有更豐富的配位點(diǎn)和強(qiáng)的配位能力，是一個(gè)非常好的有機(jī)配體。本作品以3-硝基鄰苯二甲酸作為有機(jī)配體，通過控制反應(yīng)體系中金屬鹽的存在形式，從而調(diào)控了配體的配位模式，得到了具有新穎結(jié)構(gòu)的配合物。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

在該配合物中，配體的配位模式非常獨(dú)特——兩個(gè)羧基都脫去質(zhì)子，但其中一個(gè)羧基并未配位，只是形成了分子內(nèi)氫鍵，穩(wěn)定了配合物的結(jié)構(gòu)，同時(shí)硝基也與金屬離子配位。由于配位模式的不同，得到的配合物的結(jié)構(gòu)明顯不同于文獻(xiàn)報(bào)道的3-硝基鄰苯二甲酸配合物的結(jié)構(gòu)。從而為以后設(shè)計(jì)合成功能配合物提供了一種切實(shí)可行的方法。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

本論文選擇了具有豐富配位模式的3-硝基鄰苯二甲酸作為有機(jī)配體，采取非常規(guī)的合成方法，得到了具有新穎結(jié)構(gòu)的配合物。不論是在配體的選擇上，還是方法的應(yīng)用上都具有可取之處，并且在配合物中，配體采取了未見文獻(xiàn)報(bào)道的一種新的模式和金屬離子配位，豐富了配位化學(xué)的相關(guān)內(nèi)容。這也為能夠得到具有光、電、磁等功能材料配合物的合成提供了一種思路。

學(xué)術(shù)論文摘要

本論文以3-硝基鄰苯二甲酸作為有機(jī)配體，與金屬離子反應(yīng)，通過控制反應(yīng)體系中金屬鹽存在的形式和加入的金屬鹽的比例，得到了一個(gè)具有新穎結(jié)構(gòu)的配合物。在該配合物中，每個(gè)配體周圍連接了三個(gè)金屬離子，從而形成了具有新穎結(jié)構(gòu)一維鏈狀配合物。這和文獻(xiàn)報(bào)道的配合物的結(jié)構(gòu)具有明顯不同，這種不同是由配體的不同配位模式引起的。在該配合物中，兩個(gè)羧基都脫去了質(zhì)子，但是其中一個(gè)羧基并沒有和金屬離子配位，而是通過形成分子內(nèi)氫鍵穩(wěn)定了配合物的結(jié)構(gòu)；同時(shí)，硝基也和金屬離子配位。據(jù)我們所知，這在3-硝基鄰苯二甲酸的配合物中還是首例。這一成果豐富了配位化學(xué)的內(nèi)容。

獲獎情況

1. Feng-Qin, Wang, Fan-Li Lu, Bin Wei, Yong-Nan Zhao, “Poly[[hexaaquadi-μ-hydroxido-bis- (μ-3-nitrophthalato)tricopper(II)] dihydrate]” Acta Cryst. (2009). C65, m42–m44.

鑒定結(jié)果

參考文獻(xiàn)

1．Deng, Y. H., Liu, J., Yang, Y. L., Zhu, H. J. & Ma, H. W. (2007). Chinese J. Struct. Chem. 26, 642--648 2．Deng, Y. H. Wang, S. Y., Liu, J., Yang, Y. L., Zhang, F. & Ma, H. W. (2007). Acta Chinica Sinica, 65, 809--815.

同類課題研究水平概述

金屬-有機(jī)配合物作為配位化學(xué)領(lǐng)域的一個(gè)研究熱點(diǎn)，近些年來受到越來越多的關(guān)注。金屬離子的配位幾何構(gòu)型決定了與其配位的配體的數(shù)目及伸展方向，并且不同的金屬離子不只對其結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響，金屬離子本身所具有的磁學(xué)、電學(xué)、光學(xué)和氧化-還原特性等都會體現(xiàn)在所合成的金屬-有機(jī)配合物中。而且，有機(jī)配體的多樣性、可修飾性與各種金屬離子的巧妙結(jié)合，為設(shè)計(jì)合成尺寸可控、形狀可控和性質(zhì)可控的各種金屬-有機(jī)配合物提供了可能性。如果我們能把金屬離子和具有特定功能的有機(jī)配體按照預(yù)先設(shè)想的方式排列起來，便能設(shè)計(jì)出具有預(yù)期結(jié)構(gòu)和功能的新化合物，從而達(dá)到設(shè)計(jì)和合成功能配合物的目的。近年來，金屬-有機(jī)配合物的研究得到迅猛發(fā)展，各國化學(xué)工作者都對此進(jìn)行了艱苦而卓絕的探索。美國的Yaghi，日本的Kitagawa，F(xiàn)ujita等多個(gè)研究小組在微孔配位聚合物的合成、結(jié)構(gòu)和性能研究方面獲得了許多引人注目的重要成果。如Yaghi及研究小組報(bào)道了迄今金屬有機(jī)多孔材料表面積最大的配位聚合物Zn4O(1,3,5-BTB)，其表面積達(dá)4526 m2g-1，并對如何設(shè)計(jì)表面積更大的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了計(jì)算和探討，在氣體吸附與存儲方面，做了許多突出的開創(chuàng)性工作。國內(nèi)的洪茂椿、高松、陳小明等課題組也在配合物的研究方面取得了顯著成績。如高松等人在分子磁學(xué)和分子基磁體設(shè)計(jì)領(lǐng)域的研究中做出了突出貢獻(xiàn)。 雖然通過水熱/溶劑熱方法，人們已合成了為數(shù)眾多的金屬-有機(jī)配合物，但對真正影響這些配合物結(jié)構(gòu)因素的了解還是相當(dāng)有限。隨著研究工作的廣泛開展和深入，人們越來越趨向于對目標(biāo)產(chǎn)物進(jìn)行更好的控制，人們不斷探索各種控制因素對目標(biāo)產(chǎn)物的影響方式，但是如何控制反應(yīng)條件組裝具有特定結(jié)構(gòu)和功能的目標(biāo)配合物仍是當(dāng)前配位化學(xué)領(lǐng)域的挑戰(zhàn)性課題。而尋找影響配合物生成和結(jié)構(gòu)的因素是實(shí)現(xiàn)此目標(biāo)的有效途徑。。然而，金屬離子和配體在不同反應(yīng)條件下的組裝有時(shí)可得到具有不同結(jié)構(gòu)和性能的化合物，這導(dǎo)致了結(jié)構(gòu)的多樣化和難以預(yù)測性。因此，如果我們能夠找出影響配位聚合物生成和結(jié)構(gòu)的因素并了解其影響方式，通過控制反應(yīng)條件，有可能設(shè)計(jì)并合成出具有特定結(jié)構(gòu)和功能的配位聚合物。 鑒于以上分析，我們選擇了具有多個(gè)配位點(diǎn)的有機(jī)配體和金屬離子，通過控制反應(yīng)條件得到了具有新穎結(jié)構(gòu)和功能的配合物。
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