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基本信息

項(xiàng)目名稱：
可見光激發(fā)下單斜燒綠石型Pb2Nb2O7對亞甲基藍(lán)的光催化脫色研究
小類：
能源化工
簡介：
伴隨工業(yè)的高速發(fā)展，印染廢水、生活污水和紡織廢水等給環(huán)境帶來極大的災(zāi)難。而光催化作為一種綠色高效的環(huán)保技術(shù)，在污水的治理方面有著巨大潛力。但是，傳統(tǒng)光催化材料(如TiO2)在實(shí)際應(yīng)用過程中存在一些不足，這就要求材料工作者們研制出一種綜合性能更為優(yōu)良可見光激發(fā)光催化材料。多元金屬氧化物可見光光催化材料作為其中很有前途的一種，倍受人們關(guān)注。比如燒綠石型可見光催化材料在近幾年來就得到了廣泛研究。在這樣的背景下本科研小組在老師指導(dǎo)下合成了單斜燒綠石型Pb2Nb2O7 ，對其光催化性能研究發(fā)現(xiàn)它對MB（亞甲基藍(lán)）溶液有著很好的可見光光催化效果，有一定的實(shí)用價值。并通過對樣品燒結(jié)溫度和溶液PH的調(diào)控使得光催化性能達(dá)到了最佳。再通過一系列現(xiàn)代測試方法對合成的光催化材料進(jìn)行了表征。相關(guān)研究成果已撰寫論文《Photocatalytic decolorization of methylene blue over monoclinic pyrochlore-type Pb2Nb2O7 under visible light irradiation》并在國際期刊在國際期刊《Journal of Alloys and Compounds》（合金與化合物雜志，SCI，EI）正式發(fā)表，影響因子：1.455。相關(guān)論文、實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)過程及實(shí)驗(yàn)結(jié)果通過中國科學(xué)院金展鵬院士審閱并獲得推薦。
詳細(xì)介紹：
伴隨工業(yè)的高速發(fā)展，印染廢水、生活污水和紡織廢水等給環(huán)境帶來極大的災(zāi)難。而光催化作為一種綠色高效的環(huán)保技術(shù)，在污水的治理方面有著巨大潛力。但是，傳統(tǒng)光催化材料(如TiO2)在實(shí)際應(yīng)用過程中存在一些不足如： (1)傳統(tǒng)的光催化材料多為寬禁帶的半導(dǎo)體氧化物，光譜響應(yīng)范圍窄，如純TiO2 (銳鈦礦)的禁帶寬度為3.2 eV，光譜的吸收閥值是387.5 nm，只能利用占太陽頻譜范圍3%的紫外光部分，而占太陽光譜能量44%的可見光和占太陽光譜能量53%的紅外線都得不到有效利用。 (2) 量子效率偏低，傳統(tǒng)寬禁帶光催化材料(如TiO2)光生電子-空穴對的再復(fù)合率高，光催化性能不突出。較低的光量子效率是限制光催化技術(shù)應(yīng)用化和工業(yè)化的主要原因。 (3) 催化劑選擇吸附性能差，這使得光催化反應(yīng)的速率減慢和選擇性下降。 (4) 催化劑光催化性能不穩(wěn)定，常常容易失活，因而在一定程度上限制了光催化技術(shù)的工業(yè)化應(yīng)用。 本科研小組針對傳統(tǒng)TiO2光催化材料的諸多缺點(diǎn)，結(jié)合國內(nèi)外研究熱點(diǎn)和空缺，采用固相反應(yīng)法合成了單斜燒綠石型Pb2Nb2O7光催化材料，用紫外-可見光分光度計(jì)測得它的光吸收邊在450 nm附近，估算得到的禁帶寬度為2.7556 eV，具有較強(qiáng)的可見光吸收能力，也就是說能更充分的利用光能。對其光催化性能研究發(fā)現(xiàn)它對MB（亞甲基藍(lán)）溶液有著很好的可見光光催化效果，有一定的實(shí)用價值。用XRD、SEM、BET等測試技術(shù)進(jìn)行表征，研究了Pb2Nb2O7晶體結(jié)構(gòu)，形貌特征，比表面等內(nèi)容。同時發(fā)現(xiàn)，在制備樣品過程中焙燒溫度對最后制品的光催化活性影響巨大，一方面焙燒溫度越高制品結(jié)晶性越好，但同時隨著焙燒溫度升高晶粒尺寸增大比表面相應(yīng)減小又不利于對有機(jī)染料污染物吸附和分解反應(yīng)。因此樣品最高的光催化活性是由減小的比表面積和增高的結(jié)晶性的綜合效應(yīng)作用的結(jié)果。本科研小組通過實(shí)驗(yàn)確定了最適合焙燒溫度（800℃），在以上兩點(diǎn)間尋找到了一個很好的結(jié)合點(diǎn)。溶液PH值也是光催化性能的重要影響因素,研究發(fā)現(xiàn)光催化脫色效率隨著pH值的增加而增加。MB的可見光催化脫色效率對pH值的依賴性的原因可解釋如下：① pH值影響光催化反應(yīng)主要?dú)w因于光催化材料的表面電荷性質(zhì)，因?yàn)镸B是一種陽離子染料，在更高pH值條件下表面上帶負(fù)電是有利于對MB的吸附。② pH值越高就能提供更高的氫氧根離子，它們可以與空穴(h+) 反應(yīng)形成羥基自由基(?OH)，從而增強(qiáng)了MB的可見光催化脫色效率。但是，在本工作中pH值作用的精確機(jī)理還不很清楚，仍需進(jìn)行廣泛的研究?？偟膩碚f本科研小組制備的單斜燒綠石型Pb2Nb2O7光催化材料在某些方面克服了傳統(tǒng)光催化材料的不足，具有一定的創(chuàng)新性和實(shí)用性，且國內(nèi)外文獻(xiàn)中尚未見相關(guān)的研究報道。 The Pb2Nb2O7 photocatalysts were prepared by a solid-state reaction method. The UV–vis absorption spectrum indicated that the absorption edge of Pb2Nb2O7 was at about 450 nm. The photocatalytic activity of Pb2Nb2O7 for degrading methylene blue under visible light irradiation was evaluated. It was found that the prepared Pb2Nb2O7 photocatalyst calcined at 1073K had the highest photocatalytic activity at pH 11.52 under visible light irradiation. In addition, the effects of pH value on photocatalytic activity were also presented. The decolorization efficiency increased with the increase of pH value. All these indicated that Pb2Nb2O7photocatalyst was a potential candidate for the practical application in photocatalytic decolorization of organic contaminants.

作品圖片

  • 可見光激發(fā)下單斜燒綠石型Pb2Nb2O7對亞甲基藍(lán)的光催化脫色研究
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  • 可見光激發(fā)下單斜燒綠石型Pb2Nb2O7對亞甲基藍(lán)的光催化脫色研究
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作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

目的： 本小組結(jié)合國內(nèi)外空缺對單斜燒綠石Pb2Nb2O7可見光光催化材料進(jìn)行了研究。力求通過研究工藝參數(shù)，光催化性能的影響因素及其相關(guān)基理，得到一種綜合性能更好的可見光光催化材料。 思路： 用固相反應(yīng)法合成單斜燒綠石型Pb2Nb2O7并發(fā)現(xiàn)其有很好的催化脫色亞甲基藍(lán)性能。探討了焙燒溫度和溶液pH值對其光催化性能的影響。通過XRD、SEM等測試技術(shù)進(jìn)一步表征。撰寫論文予以發(fā)表。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

創(chuàng)新點(diǎn)及主要技術(shù)指標(biāo) 制備了單斜燒綠石型Pb2Nb2O7，并發(fā)現(xiàn)其有良好的可見光光催化脫色有機(jī)染料污染物能力，有較好的實(shí)用價值。國內(nèi)外文獻(xiàn)中尚未見相關(guān)研究報道。 在制備樣品過程中焙燒溫度對制品的光催化活性影響巨大，焙燒溫度越高制品結(jié)晶性越好，但同時隨著焙燒溫度升高晶粒尺寸增大比表面減小不利于對有機(jī)染料吸附和分解。通過實(shí)驗(yàn)確定了最適合焙燒溫度，找到了一個很好的平衡點(diǎn)。

應(yīng)用價值和現(xiàn)實(shí)意義

伴隨工業(yè)的高速發(fā)展，印染廢水、生活污水和紡織廢水等給環(huán)境帶來極大災(zāi)難。而光催化技術(shù)被認(rèn)為是一種更經(jīng)濟(jì)有效的綠色能源技術(shù)和環(huán)境污染治理技術(shù)，是解決當(dāng)前世界范圍內(nèi)的環(huán)境惡化和能源危機(jī)等問題的有效途徑。因此，我國也致力于光催化這種綠色高效的環(huán)保技術(shù)的研究。 在指導(dǎo)教師的指導(dǎo)下，本小組制備出了單斜燒綠石型Pb2Nb2O7并發(fā)現(xiàn)其對有機(jī)染料污染物有良好的可見光催化脫色效果，有很好的實(shí)用價值。

學(xué)術(shù)論文摘要

Abstract： The Pb2Nb2O7 photocatalysts were prepared by a solid-state reaction method. The absorption edge of Pb2Nb2O7 was at about 450 nm. The photocatalytic activity of Pb2Nb2O7 for degrading methylene blue under visible light irradiation was evaluated. It was found that the prepared Pb2Nb2O7 photocatalyst calcined at 1073K had the highest photocatalytic activity at pH 11.52 under visible light irradiation. In addition, the effects of pH value on photocatalytic activity were also presented.

獲獎情況

1、參賽論文《Photocatalytic decolorzation of methylene blue over monoclinic pyrochlore-type Pb2Nb2O7 under visible light irradiation》已在國際期刊《Journal of Alloys and Compounds》（合金和化合物，SCI，EI）正式發(fā)表，影響因子：1.455。 2、本課題小組成員另外一篇相關(guān)課題論文已投稿，審稿中（ Synthesis and photoluminescence properties of Sm3+-doped CaWO4 nanoparticles，已投稿國際期刊《Journal of Luminescence》，2009）

鑒定結(jié)果

該小組合成的單斜燒綠石型Pb2Nb2O7光催化劑為國內(nèi)外首創(chuàng)，已在國際期刊正式發(fā)表。該論文有較好的科學(xué)性、創(chuàng)新性及實(shí)用價值和商業(yè)前景，并具有一定的影響力，故極力推薦該作品?！膽c教授

參考文獻(xiàn)

[1] M.R. Hoffmann, S.T. Martin, W. Choi, D.W. Bahnemann, Chem. Rev. 95(1995) 69. [2] A.L. Linsebigler, G.Q. Lu, J.T. Yates, Chem. Rev. 95 (1995) 735. [3] R. Asahi, T. Morikawa, T. Ohwaki, K. Aoki, Y. Taga, Science 293 (2001)269. [4] H. Irie, Y. Watanabe, K. Hashimoto, J. Phys. Chem. B 107 (2003) 5483. [5] J. Tang, Z. Zou, J. Ye, J. Phys. Chem. B 107 (2003) 14265. [6] H. Kim, D. Hwang, J. Lee, J. Am. Chem. Soc. 126 (2004) 8912. [7] Z. Zou, J. Ye, H. Arakawa, Chem. Mater. 13 (2001) 1765. [8] Z. Zou, J. Ye, H. Arakawa, J. Phys. Chem. B 106 (2002) 517. [9] X. Li, T. Kako, J. Ye, Appl. Catal. A 326 (2007) 1. [10] M.A. Butler, D.S. Ginley, J. Electrochem. Soc. 125 (1978) 228.

同類課題研究水平概述

自日本的兩位學(xué)者本多健一和藤島昭發(fā)現(xiàn)在太陽光照射下二氧化鈦能將水分解成氧氣和氫氣的光催化效應(yīng)以來， 光催化技術(shù)已成為當(dāng)前國際上正在迅速發(fā)展的高新技術(shù)。 近年來，一些科學(xué)工作者突破傳統(tǒng)TiO2光催化材料的諸多缺點(diǎn)，研制出大量的新型多元金屬氧化物可見光催化材料。燒綠石型可見光催化材料就是其中的一種，近幾年來得了到廣泛的研究。 Jingfei Luan等通過固相反應(yīng)法合成了燒綠石型結(jié)構(gòu)的Bi2GaTaO7光催化材料，其禁帶寬度為2.187eV，在可見光區(qū)400-568 nm（λ> 420 nm)范圍有較強(qiáng)的光吸收，在可見光照射下可以分解水制H2和O2，在可見光照射下也可以使MB光催化脫色。 Masayoshi Uno等系統(tǒng)地研究了燒綠石型Ln2Zr2O7 (Ln = La, Ce, Nd, Sm)系列氧化物在可見光照射下的析氫性質(zhì)，結(jié)果表明在可見光照射下的Nd2Zr2O7和Sm2Zr2O7懸浮水溶液中有氫氣析出。由于稀土元素Ln 4f軌道電子的作用，這些化合物的禁帶寬度變得比ZrO2 (5.0eV)更窄，結(jié)果導(dǎo)致Sm2Zr2O7和Nd2Zr2O7在可見光下表現(xiàn)出很高的光催化活性。Masayoshi Uno等還研究了固態(tài)反應(yīng)法合成的燒綠石型Ln2Ti2O7 (Ln = La, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy, Ho, Er, Yb)氧化物的光電化學(xué)性質(zhì)。結(jié)果表明La2Ti2O7和Sm2Ti2O7懸浮水溶液在可見光照射下可以析出氫氣。 Wei F.Yao等通過化學(xué)溶液分解法制備了燒綠石結(jié)構(gòu)的Bi2Ti2O7晶體，并研究了其在光催化性能。結(jié)果表明，燒綠石型Bi2Ti2O7晶體具有2.95eV的禁帶寬度，可以吸收420-500 nm波長范圍的可見光。Bi2Ti2O7中接近180o的Ti-O-Ti鍵角有利于光生電子-空穴對的移動，并且最終增加甲基橙分解的光催化活性。 最近，富含Pb的燒綠石Pb3Nb2O8和缺乏Pb的燒綠石 Pb3Nb4O13已經(jīng)用作可見光響應(yīng)型光催化料。 然而，很少有關(guān)于燒綠石型PbnNb2O5+n光催化性能的報道。我們科研小組的工作正是填補(bǔ)了這樣一個空白對單斜燒綠石型Pb2Nb2O7可見光催化性能進(jìn)行了探討。我們所做的工作不僅對以后相關(guān)的工作有一定指導(dǎo)意義，同時也有一定的實(shí)用價值。
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