基本信息
- 項目名稱：
- 運用定量電子探針微區(qū)掃描分析技術研究沙塵暴對黃海大氣邊界層氣溶膠成分的影響
- 小類：
- 能源化工
- 大類：
- 自然科學類學術論文
- 簡介：
- 運用定量電子探針微區(qū)掃描分析技術（EPMA）研究黃海大氣邊界層氣溶膠顆粒在正常天氣及沙塵暴天氣下化學組分間的差異。分析發(fā)現(xiàn)，來自土壤的顆粒最多，以下依次是富含碳、氮、氧的液滴顆粒、新鮮海鹽、含碳顆粒、含鐵顆粒、飛灰以及含C、N、O、S的液滴顆粒。沙塵暴期間，富含C、N、O的液滴顆粒和含硝酸鹽的二次土壤顆粒大量增加，說明春季沙塵暴可能是各種含氮物質尤其是NOx（或HNO3）和NH3的重要攜帶者。
- 詳細介紹：
- 運用定量電子探針微區(qū)掃描分析技術（EPMA）研究黃海大氣邊界層氣溶膠顆粒在正常天氣及沙塵暴天氣下化學組分間的差異。分析發(fā)現(xiàn)，來自土壤的顆粒最多，以下依次是富含碳（C）、氮（N）、氧（O）的液滴顆粒、新鮮海鹽、含碳顆粒、含鐵顆粒、飛灰以及含C、N、O、S的液滴顆粒。沙塵暴期間，富含C、N、O的液滴顆粒和含硝酸鹽的二次土壤顆粒大量增加，說明春季沙塵暴可能是各種含氮物質尤其是NOx（或HNO3）和NH3的重要攜帶者。 1、采樣時間：非沙塵暴期間（2006年4月28日和29日） 沙塵暴期間（2006年4月30日和5月1日） 2、采樣地點：渤海、黃海海面 乘坐一艘往返于韓國仁川港和中國天津港的商用輪船進行采樣，共采集6個樣品，其中N1、N2、N3為正常天氣樣品，D1、D2、D3為沙塵暴天氣樣品. 3、采樣儀器：應用Dekati PM10分級采樣器，采集空氣動力學直徑分別為1.0 -2.5μm(簡稱PM1.0-2.5)以及2.5-10μm (簡稱PM2.5-10)的大氣氣溶膠顆粒, 采樣膜為銀箔, 采樣器流量為10L/min。 4、測量方法：應用帶超薄窗口能譜儀（EDX）的掃描電鏡（SEM），儀器型號為Hitachi S-3500N。加速電壓為為10 kV，每個顆粒測量時間為10s，共檢測1800個顆粒。 5、分析方法： 根據(jù)顆粒物的二次電子像獲得每個單顆粒的形狀和大小，經AXIL程序獲得元素的X射線強度，由蒙特卡羅模擬程序在顆粒物X-射線譜圖的基礎上確定元素的濃度。根據(jù)顆粒中的元素濃度鑒別顆粒物類型，計算各種類型顆粒的相對豐度。 6、結果 (1)根據(jù)顆粒物二次電子圖像和X-射線能譜將這些顆粒分成9大類，分別為初始土壤顆粒、二次土壤顆粒、海鹽、含C顆粒、富含（C、N、O）液態(tài)顆粒、富含（C、N、O、S）液態(tài)顆粒、富Fe顆粒、飛灰及其它。其中初始土壤顆粒又可分為鋁硅酸鹽顆粒（AlSi-）、二氧化硅（SiO2）、碳酸鈣或伴生鎂的碳酸鈣（CaCO3 或(Ca,Mg)CO3），二次土壤顆?？煞譃楹蛄虻匿X硅酸鹽（AlSi + (N, S)）、反應的碳酸鈣，海鹽又分新鮮海鹽、反應的海鹽，含C顆粒包括元素碳和有機碳。 (2)沙塵對各組分相對豐度的影響如下： ①對土壤顆粒相對豐度的影響：沙塵暴期間，二次土壤顆粒的相對豐度比正常天氣高出許多，且沿著渤海、渤海海峽、黃海其相對豐度在逐漸升高，這可能是黃海大氣邊界層本身的SO2、NOx含量高，利于氣溶膠顆粒與沙塵反應，也可能是因為中國華北地區(qū)含有大量的SO2和NOx，使大氣中酸含量增加，當沙塵經過這些地區(qū)時，就已經和其反應，隨著大氣運動，轉移到黃海大氣邊界層。在這當中，我們還發(fā)現(xiàn)，二次土壤顆粒中，含硝酸鹽的顆粒數(shù)目遠大于含硫酸鹽的顆粒，這意味著：隨著城市化、工業(yè)化的快速發(fā)展，NOx對大氣邊界層的影響越來越明顯。 ②對海鹽相對豐度的影響：沙塵會降低大顆粒海鹽的相對豐度，增加含硝酸鹽海鹽的數(shù)量，可能是沙塵暴期間，較低的相對濕度和大風天氣減緩了SO2轉化成 H2SO4 或SO42的速率，從而使含硫酸鹽的海鹽顆粒數(shù)目減少。 ③對富含(C, N, O)以及含(C, N, O, S) 液滴顆粒相對豐度的影響：在粒徑為2.5-10μm的顆粒中，(C, N, O)液態(tài)顆粒的含量相對(C, N, O, S) 液態(tài)顆粒豐富，正常天氣時(C, N, O)的液態(tài)顆粒相對豐度從渤海到黃海逐漸升高，主要是黃海周圍首要污染物數(shù)量大，而大氣邊界層較高的相對濕度，又為硝酸鹽尤其是NH4NO3的形成和氣溶膠的反應提供了良好的環(huán)境；而沙塵天氣時(C, N, O)液態(tài)顆粒相對豐度比正常天氣時的相對豐度有明顯的升高，說明沙塵天氣時，含NH4NO3的顆粒在越過大氣邊界層時逐漸增加。 ④對含C顆粒，含F(xiàn)e顆粒，飛灰及其他相對豐度的影響：沙塵時含C顆粒相對豐度較正常天氣有所降低?？赡苁巧硥m來自沙漠，攜帶了大量的礦物塵而不是有機物。含F(xiàn)e顆粒的相對豐度在沙塵天氣時比正常天氣時低，而飛灰相對豐度比正常天氣時高。 7、結論 利用定量電子探針微區(qū)掃描分析技術對渤海、黃海大氣氣溶膠顆粒定性、定量分析。發(fā)現(xiàn)沙塵暴期間，初始土壤顆粒數(shù)量下降，而反應的二次土壤顆粒數(shù)量上升，尤其是含硝酸鹽的二次土壤顆粒。而且，粒徑為2.5-10μm 和 1.0-2.5μm的 (C, N, O)液態(tài)顆粒相對豐度逐漸上升，富含C和(C, N, O, S)液態(tài)顆粒相對豐度在降低。說明，黃海大氣邊界層氣溶膠懸浮顆粒是各種含氮氣態(tài)無機物如NOx和NH3的重要攜帶者。 8、本論文的創(chuàng)新之處 （1）方法上，運用定量電子探針微區(qū)掃描分析技術（EPMA）研究海洋大氣邊界層氣溶膠顆粒物的形貌和化學成分，目前掌握該技術的人非常少； （2）研究內容上，分析沙塵暴對海洋大氣邊界層氣溶膠顆粒物成分的影響，為闡明沙塵暴對氣候和人體健康的影響奠定基礎。 （3）近年來我國沙塵暴發(fā)作頻繁，每年春季許多城市黃沙漫天，本論文可以提醒人們關注沙塵暴的危害，為沙塵暴防治提供科學依據(jù)。
作品專業(yè)信息
撰寫目的和基本思路
- 目的：掌握沙塵暴在海洋大氣邊界層傳輸過程中顆粒物成分變化，為闡明沙塵暴對氣候和人體健康的影響奠定基礎。 基本思路：沿渤海和黃海海面采集正常天氣和沙塵暴天氣下大氣氣溶膠顆粒，通過定量電子探針微區(qū)分析技術（EPMA）研究沙塵暴傳輸過程中顆粒物大小、形貌、化學成分的變化規(guī)律。
科學性、先進性及獨特之處
- 科學性：通過比較正常天氣和沙塵暴天氣下海洋大氣邊界層氣溶膠顆粒的化學組成變化，為闡明沙塵暴對氣候變化和人體健康的危害提供科學依據(jù)。 先進性：定量EPMA不但可以觀察到大氣顆粒的大小和形貌，而且可以掌握每一個顆粒的化學組成，能獲得比“全樣分析”更豐富的信息。 獨特之處：方法獨特，目前掌握定量EPMA技術的人很少;思路獨特，通過在海面上收集沙塵暴和非沙塵暴顆粒，并比較其成分的不同。
應用價值和現(xiàn)實意義
- 應用價值：開創(chuàng)了定量EPMA研究沙塵暴在海洋大氣邊界層傳輸時其顆粒物的成分變化規(guī)律的應用.運用該方法可以研究不同地區(qū)（如城市和農村、室內和室外）、不同天氣（如沙塵天氣、灰霾天氣、陰雨天氣）下大氣顆粒物成分變化，在地球科學、環(huán)境化學、醫(yī)學等領域均可以應用。 現(xiàn)實意義：有助于了解沙塵暴對海洋大氣邊界層氣溶膠成分的影響，有助于認識沙塵暴對大氣環(huán)境和全球氣候變化的危害。
學術論文摘要
- 運用Dekati PM10沖擊式顆粒采樣器于2006年4月28日-5月1日在渤海、黃海大氣邊界層采集正常天氣和沙塵暴天氣下氣溶膠顆粒樣品，采樣地點依次為渤海（近天津港）、渤海海峽、黃海（近韓國仁川港），沙塵暴天氣時采集的樣品分別為D1、D2、D3，非沙塵暴天氣時的樣品為N3、N2、N1。通過定量電子探針微區(qū)分析技術(quantitative electron probe microanalysis)檢測了沙塵暴和非沙塵暴樣品各900個顆粒（空氣動力學直徑分別為1.0 -2.5μm和2.5-10μm），根據(jù)顆粒物二次電子像和X-射線光譜將它們分成15類，相對豐度最多的種類為起源于土壤的鋁硅酸鹽、二氧化硅和碳酸鈣顆粒，以下依次是富含碳（C）、氮（N）、氧（O）的液滴顆粒（可能是有機物和NH4NO3的混合物）、新鮮海鹽、含C顆粒、含F(xiàn)e顆粒、飛灰、以及含C、N、O、S的液滴顆粒。結果表明，沙塵暴期間，富含C、N、O的液滴顆粒和含硝酸鹽的礦物塵顆粒大量增加，說明春季沙塵暴顆粒可能是各種含N氣態(tài)無機物尤其是NOx（或HNO3）和NH3的重要攜帶者。
獲獎情況
- 無
鑒定結果
- 該作品數(shù)據(jù)真實，方法可靠，結論明確，為申報者本人成果。
參考文獻
- 定量電子探針微區(qū)分析法（quantitative EPMA），也稱低原子序數(shù)顆粒物電子探針微區(qū)分析法（low-Z EPMA），技術文獻目錄如下 1.Geng, H., Jung, H.-J., Park, Y. M., Hwang, H. J., Kim, H. K., Kim, Y. J., Sunwoo, Y., and Ro, C.-U.: Morphological and chemical composition characteristics of summertime atmospheric particles collected at Tokchok Island, Korea, Atmos. Environ., 43, 3364-3373, 2009. 2.Geng, H., Ryu, J., Maskey, S., Jung, H.-J., and Ro, C.-U.: Characterisation of individual aerosol particles collected during a haze episode in Incheon, Korea using the quantitative ED-EPMA technique, Atmos. Chem. Phys., 11, 1327–1337, 2011. 3.Ro, C.-U., Hwang, H., Kim, H., Chun, Y., and van Grieken, R.: Single-particle characterization of four “Asian Dust” samples collected in Korea, using low-Z particle electron probe X-ray microanalysis, Environ. Sci. Technol., 39, 1409–1419, 2005.
同類課題研究水平概述
- 沙塵暴指強風將地面大量塵沙吹起，使空氣很混濁，水平能見度小于1km的天氣現(xiàn)象；強沙塵暴指大風將地面塵沙吹起，使空氣非?；鞚幔侥芤姸刃∮?.5km的天氣現(xiàn)象。沙塵暴天氣過程所產生的沙塵氣溶膠微粒在輸送過程中不斷地沉降、擴散和稀釋, 但粒徑在0.5～4.0μm的沙塵氣溶膠粒子具有遠距離輸送的能力，可隨大氣環(huán)流輸送到較遠的地方去,對那里的天氣和氣候產生影響。例如，中國西北地區(qū)的沙塵暴天氣過程可將當?shù)氐狞S沙粒子輸送到日本、韓國、臺灣，甚至北太平洋地區(qū)。沙塵暴攜帶大量沙塵，嚴重影響大氣環(huán)境質量，大量的文獻表明，沙塵暴期間大氣總懸浮顆粒物 (TSP，空氣動力學當量直徑≤100μm的顆粒物)、可吸入顆粒物 (PM10，空氣動力學當量直徑≤10μm的懸浮顆粒物)、細顆粒物 (PM2.5，空氣動力學當量直徑≤2.5μm的懸浮顆粒物)等含量大幅增加。研究表明，在中國內陸沙塵暴期間主要地殼源元素 Ca、Al、Fe、Mg、Na、Ti 等高達平日的 30～58 倍，污染元素 Zn、Cu,、Pb、As、Cd、S比平時高出數(shù)倍,大氣二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、臭氧(O3)濃度下降，而硫酸鹽(SO42-)濃度略有上升。近年來對于沙塵暴傳輸過程中沙塵顆粒物成分研究較多，但尚未發(fā)現(xiàn)應用電子探針掃描微區(qū)分析技術研究沙土暴在海洋大氣邊界層傳輸時顆粒物成分變化的報道。 低原子序數(shù)顆粒物電子探針微區(qū)分析技術的分析流程和新穎性簡述如下： A.首先在掃描電鏡（SEM）下觀察采集的大氣顆粒物大小和形貌：由于顆粒物直接采集在導電的鋁箔或銀箔上，不僅采樣時間短，而且測量時不需前處理（如噴金或鍍碳），觀察到的顆粒物是采集時的原貌。 B. 運用與掃描電鏡配套的帶薄窗口或無窗的能譜儀測量每個顆粒物的X-射線光譜，探測C、O、N、S、P等元素含量，研究大氣中重要化學反應如無機碳顆粒（EC）、有機碳顆粒（OC）、硫酸鹽（SO42-）、硝酸鹽（NO3-）、氯化物（Cl-）的變化。 C．根據(jù)X-射線譜圖，通過蒙特卡羅模擬程序計算每個顆粒物中各元素的原子濃度，根據(jù)單個顆粒的大小、形狀、分子組成等判斷顆粒物的種類， D．根據(jù)單顆粒測定結果計算樣品中不同類型顆粒物的豐度，據(jù)此判斷大氣氣溶膠顆粒物成分特征。
