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基本信息

項(xiàng)目名稱：
外消旋雙U形釹單核配合物的合成、晶體結(jié)構(gòu)及其表征
小類：
能源化工
簡(jiǎn)介：
金屬配合物手性大發(fā)現(xiàn)和認(rèn)識(shí)對(duì)早期配位化學(xué)理論大建立起到積極的作用,它在生物無(wú)機(jī)化學(xué),不對(duì)稱催化,超分子化學(xué)等化學(xué)分支學(xué)科中都具有重要的應(yīng)用.稀土配合物因其獨(dú)特的分子結(jié)構(gòu)及其在生物醫(yī)藥、催化、磁性、非線性光學(xué)和發(fā)光材料等方面存在潛在的應(yīng)用前景，長(zhǎng)期以來(lái)受到學(xué)者們廣泛研究。晶體通過(guò)紅外光譜、元素分析及X射線衍射對(duì)其進(jìn)行表征，數(shù)據(jù)科學(xué)可靠。且本配合物之前在國(guó)際上未見(jiàn)報(bào)道。
詳細(xì)介紹：
據(jù)報(bào)道含硫配體及其金屬配合物具有抑菌、抗癌和抗病毒的生理活性，目前報(bào)道較多的是含硫席夫堿配合物。對(duì)苯磺酸及其衍生物的配合物研究非常少，如對(duì)氨基苯磺酸俗稱磺胺酸,是生產(chǎn)偶氮、酸性、活性等染料的中間體，主要用于合成酸性嫩黃2G、酸性橙Ⅱ、酸性媒介深黃、活性紅KP-5B等品種。還可用作防治小麥銹病的農(nóng)藥,稱為敵銹鈉,對(duì)小麥銹病有內(nèi)吸治療作用。然而對(duì)氨基苯磺酸是一種很好的配體，因?yàn)榛撬峄系腛和氨基上的N都是良好的配位原子；它與稀土及其它金屬形成的配合物對(duì)于新型功能高分子材料的合成和應(yīng)用提供了某些理論和實(shí)驗(yàn)依據(jù)，且對(duì)氨基苯磺酸作為一種新型的固體酸催化劑,在酸催化反應(yīng)中表現(xiàn)出較強(qiáng)的催化性能。因此研究此類配合物具有重要意義。金屬配合物手性大發(fā)現(xiàn)和認(rèn)識(shí)對(duì)早期配位化學(xué)理論大建立起拉積極的作用,它在生物無(wú)機(jī)化學(xué),不對(duì)稱催化,超分子化學(xué)等化學(xué)分支學(xué)科中都具有重要的應(yīng)用.稀土配合物因其獨(dú)特的分子結(jié)構(gòu)及其在生物醫(yī)藥、催化、磁性、非線性光學(xué)和發(fā)光材料等方面存在潛在的應(yīng)用前景，長(zhǎng)期以來(lái)受到學(xué)者們廣泛研究。設(shè)計(jì)和合成稀土金屬分子配合物，成為超分子化學(xué)和生物化學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。由于中心離子的f電子與雜環(huán)胺配體的電子偶合作用，在稀土配合物中引入氮雜環(huán)雙齒配體，不僅可以使配合物分子間可通過(guò)π-π堆積作用構(gòu)筑超分子體系，提高配合物的穩(wěn)定性，而且可能增強(qiáng)其殺菌能力和熒光性能，因此鄰菲咯啉和2，2`-二聯(lián)吡啶等被普遍用作輔助配體。 在設(shè)計(jì)多元配合物時(shí)，人們更多選擇的是羧酸及其衍生物作為第一配體，并取得令人矚目的研究成果，這主要得益于羧酸配位方式的多樣性。近年來(lái)，磺酸基與羧基不同的立體化學(xué)特點(diǎn)逐漸受到關(guān)注，含芳香族磺酸的配合物研究受到人們大重視。對(duì)氨基苯磺酸是染料和藥物的重要中間體，它的過(guò)渡金屬配合物已有一些報(bào)道，而它的稀土配合物只見(jiàn)[LnL2(H2O)7]L.H2O(Ln=La,Nd,Sm,Eu)和[LnL2(H2O)7]L.2H2O(Ln=Tb,Dy,Eu)兩例二元配合物的報(bào)道。 以對(duì)氨基苯磺酸為配體本實(shí)驗(yàn)結(jié)果之前在國(guó)際上未見(jiàn)報(bào)道，該論文在國(guó)際權(quán)威期刊《Acta Crystallographica Section E》（SCI收錄）首次進(jìn)行報(bào)道！

作品專業(yè)信息

撰寫(xiě)目的和基本思路

基本思路： 1、設(shè)計(jì)并合成對(duì)氨基苯磺酸配體與過(guò)渡金屬、稀土及鄰菲羅啉（或聯(lián)吡啶等）的配合物。 2、對(duì)配合物進(jìn)行元素分析 3、對(duì)配合物進(jìn)行紅外光譜、紫外光譜分析 4、對(duì)配合物進(jìn)行X-射線單晶結(jié)構(gòu)衍射分析。 5、分析配合物的熱穩(wěn)定。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

本實(shí)驗(yàn)合成出的晶體通過(guò)紅外光譜、元素分析及X射線衍射對(duì)其進(jìn)行表征，數(shù)據(jù)科學(xué)可靠。且本配合物之前在國(guó)際上未見(jiàn)報(bào)道。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

配位物是有機(jī)配體和金屬離子之間通過(guò)配位鍵形成的具有高度規(guī)整的無(wú)限網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的配合物，它結(jié)合了復(fù)合高子和配位化合物兩者的特點(diǎn)，表現(xiàn)出其獨(dú)特的性質(zhì)，在非線性光學(xué)材料、磁性材料、超導(dǎo)材料、催化、生物模擬及物質(zhì)吸附和分離等諸多方面都有廣闊的應(yīng)用前景。本實(shí)驗(yàn)研究成果為進(jìn)一步合成其他新型材料奠定實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。

學(xué)術(shù)論文摘要

摘要：對(duì)氨基苯磺酸(p-AbsH)，鄰菲羅啉(phen)與稀土硝酸鹽在pH=6~7的水溶液中反應(yīng)，合成了新穎的雙U形單核配合物[Nd(O-p-Abs)2(phen)2(H2O)3](NO3)·2H2O。X-射線單晶衍射分析表明，配合物晶體為正交晶系，Pccn空間群，晶胞參數(shù)分別為：a=1.74990(18)nm, b=1.42788(15)nm, c=1.67045(17)nm, V=4.1739(7)nm3, Z=4, F(000)=2108, R1=0.0257, wR2=0.0656。在配合物中, Nd(III)離子與5個(gè)O原子和4個(gè)N原子與配位，形成一個(gè)畸變的三冠三棱柱體NdN4O5配位多面體，其中2個(gè)氧原子來(lái)自于2個(gè)對(duì)氨基苯磺酸根的磺酸基, 另3個(gè)O原子則由配位水分子提供, 4個(gè)N原子來(lái)自2個(gè)Phen。p-Abs與phen通過(guò)π-π作用構(gòu)成具有手性的螺旋雙U形結(jié)構(gòu)，每個(gè)晶胞中含有兩對(duì)構(gòu)型相反的[Nd(O-p-Abs)2(phen)2(H2O)3]+，整個(gè)晶體呈外消旋，兩種異構(gòu)體分子間通過(guò)phen間的π-π作用構(gòu)成超分子螺旋鏈，并通過(guò)氫鍵作用形成三維超分子結(jié)構(gòu)。

獲獎(jiǎng)情況

本作品已發(fā)表在國(guó)際權(quán)威期刊《Acta Crystallographica Section E》（SCI收錄）

鑒定結(jié)果

該論文具有原創(chuàng)性，配合物結(jié)構(gòu)新穎，具有一定的研究?jī)r(jià)值！

參考文獻(xiàn)

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同類課題研究水平概述

早在二十世紀(jì)五十年代，國(guó)外一些研究學(xué)者就進(jìn)行了蛋白質(zhì)中肽鍵的研究，認(rèn)為肽鍵基團(tuán)中有兩個(gè)潛在的鍵合原子：氧原子和氮原子，并對(duì)酰胺氮去質(zhì)子化問(wèn)題進(jìn)行了大量的工作。二十世紀(jì)七十年代到九十年代初，磺?；Ｗo(hù)氨基酸配合物的研究成為了國(guó)外的一批科研工作者的重要課題，并取得了比較系統(tǒng)的研究成果。其配合物的研究?jī)?nèi)容包括了配合物的穩(wěn)定常數(shù)、組成、成鍵特性、熱穩(wěn)定性、晶體結(jié)構(gòu)特性和動(dòng)力學(xué)研究等許多方面。近二十年來(lái)，是國(guó)外一批學(xué)者研究過(guò)渡金屬和氮磺?；被崤浜衔锏娜缁鹑巛睍r(shí)期，特別是在意大利的Monica Saladini教授的課題組的精心研究下，氮磺?；被崤浜衔矬w系的研究取得了比較系統(tǒng)的成果，獲得了許多晶體并報(bào)道了其晶體結(jié)構(gòu)。近年來(lái)，Monica Saladini課題組又把研究領(lǐng)域擴(kuò)展到氮磺?；被崤c主族金屬元素（如Pb）配位以及將吸電子基團(tuán)引入磺?；鶊F(tuán)進(jìn)行苯環(huán)的修飾等方面，這些領(lǐng)域的開(kāi)發(fā)為完善氮磺?；被崤浜衔矬w系具有積極的意義。目前，在國(guó)外雖然氮保護(hù)氨基酸與過(guò)渡金屬配合物體系是一個(gè)研究得比較成熟的體系，但它集中在過(guò)渡金屬上，國(guó)內(nèi)現(xiàn)在也有研究小組在研究稀土與氮保護(hù)氨基酸配合物，但主要集中在簡(jiǎn)單的氨基酸分子上（如甘氨酸、谷氨酸等）。組成蛋白質(zhì)的常見(jiàn)氨基酸有二十幾種，因此這方面的研究還有許多空白。 以對(duì)氨基苯磺酸為配體本實(shí)驗(yàn)結(jié)果之前在國(guó)際上未見(jiàn)報(bào)道，該論文在國(guó)際權(quán)威期刊《Acta Crystallographica Section E》（SCI收錄）首次進(jìn)行報(bào)道！
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