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基本信息

項(xiàng)目名稱(chēng)：
配合物{[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n的水熱合成、結(jié)構(gòu)及性質(zhì)
小類(lèi)：
能源化工
簡(jiǎn)介：
稀土-有機(jī)框架配位聚合物具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和成鍵特征，配位數(shù)高且多變，因其熒光單色性好、發(fā)光強(qiáng)度高而日益受到人們的重視。但配位聚合物的研究目前大多集中在過(guò)渡金屬上，為了更好地了解稀土配位聚合物系統(tǒng)的光譜，結(jié)構(gòu)和性能，我們?cè)谙⊥僚浜衔锏脑O(shè)計(jì)和合成方面進(jìn)行了一些探索。
詳細(xì)介紹：
經(jīng)過(guò)查閱相關(guān)的文獻(xiàn)，我們了解目前相關(guān)領(lǐng)域的研究狀況，確定研究方案，利用水熱法合成一個(gè)結(jié)構(gòu)新穎的中心離子為十配位的配合物{[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n(其中H2pydc = 吡啶-2,6-二羧酸)。如采用2,6–吡啶二羧酸這樣的含N，O的多齒配體，在適當(dāng)?shù)姆磻?yīng)條件下，它可以連接多個(gè)稀土離子進(jìn)一步構(gòu)筑配位聚合物，已被證明是一個(gè)有效的配位聚合物的構(gòu)件。它們可以采用單齒終端、螯合一個(gè)金屬中心、橋聯(lián)兩個(gè)金屬離子等配位模式，而且還可以引入包括如氫鍵，π-π鍵等弱相互作用。

作品圖片

  • 配合物{[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n的水熱合成、結(jié)構(gòu)及性質(zhì)
  • 配合物{[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n的水熱合成、結(jié)構(gòu)及性質(zhì)
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  • 配合物{[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n的水熱合成、結(jié)構(gòu)及性質(zhì)

作品專(zhuān)業(yè)信息

撰寫(xiě)目的和基本思路

配位聚合物的研究目前大多集中在過(guò)渡金屬上，為了更好地了解稀土配合物系統(tǒng)的光譜，結(jié)構(gòu)和性能，我們?cè)谙⊥僚浜衔锏脑O(shè)計(jì)和合成方面進(jìn)行了一些探索。查閱相關(guān)的文獻(xiàn)，了解目前相關(guān)領(lǐng)域的研究狀況，確定研究方案，水熱法合成含有輔助配體的配合物{[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n，并對(duì)其進(jìn)行一系列的性質(zhì)測(cè)定實(shí)驗(yàn)。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

稀土配合物具有獨(dú)特的光、電、磁特性，探究該類(lèi)物質(zhì)的合成條件與其結(jié)構(gòu)的關(guān)系，觀察這一配合物結(jié)構(gòu)上的新穎性，探討其結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系及潛在應(yīng)用價(jià)值，為更好地研究稀土配合物材料奠定基礎(chǔ)。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

稀土是我國(guó)的寶貴資源，稀土-有機(jī)框架配合物具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和成鍵特征，配位數(shù)高且多變，因其熒光單色性好、發(fā)光強(qiáng)度高而日益受到人們的重視。稀土與羧酸形成的配合物有許多特殊的結(jié)構(gòu)和人們感興趣的發(fā)光特性，具有吸收能力強(qiáng)、量子效率高、發(fā)光譜帶較窄、Stokes位移大等優(yōu)點(diǎn)。在近紅外熒光生物材料方面有其潛在的應(yīng)用價(jià)值。

學(xué)術(shù)論文摘要

合成一個(gè)新的中心離子為十配位的不常見(jiàn)的配合物{[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n(其中H2pydc = 吡啶-2,6-二羧酸)。分別用元素分析、紅外光譜、X–射線單晶衍射等手段對(duì)標(biāo)題配合物進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征。結(jié)構(gòu)分析表明，該晶體屬于三斜晶系，P-1空間群，且吡啶-2,6-二羧酸把相鄰兩個(gè)Nd(l)離子連成雙核單元，雙核單元再由草酸根離子連接，形成一維階梯型鏈狀結(jié)構(gòu)，與此同時(shí)，這些一維鏈通過(guò)分子間氫鍵和π-π堆積作用形成了三維超分子框架結(jié)構(gòu)。磁學(xué)研究表明：相鄰的兩個(gè)順磁中心Nd（III）離子之間存在著弱的反鐵磁相互作用。

獲獎(jiǎng)情況

孫倩倩，李鐵夫，雷朋朋，馮勛；配合物{[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n的水熱合成、晶體結(jié)構(gòu)及性質(zhì)；洛陽(yáng)師范學(xué)院學(xué)報(bào)，2011年，30卷，第8期，1-4.

鑒定結(jié)果

情況真實(shí)可靠

參考文獻(xiàn)

[1].FENG Xun, ZHANG Gai, ZHANG Rong-Lan, SUN Qian-Qian, ZHAO Jian-She, A 2D Lanthanide-organic Framework Based on Inorganic,Lanthanum(III) Sulfate Skeletons.Synthesis，Structure，and Luminescence and Thermal Properties. Chinese J. Struct. Chem,2011,1,144~150. [2]. Feng Xun, Shi Xin-Ge, Wang Li-Ya, Xie Cheng Zhi, Sun Qian-Qian and Lei Peng-Peng(2010),'End-to-end Dicyanamido-bridged Heteronuclear Cu(II)/Na(I) Coordination Polymers: Synthesis, Electrochemical, and Magnetic Properties', Synthesis and Reactivity in Inorganic, Metal-Organic, and Nano-Metal Chemistry, 2010, 40 , 690 -484. [3].X. Feng, Q. Sun, X. G. Shi, L. Y. Wang, and J. S. Zhao,Hydrothermal Synthesis and Properties of a New 3D Lanthanum Supramolecule Based on the Hydroxypyridine 2,6_Dicarboxylate and Water Ligands1. Russian Journal of Coordination Chemistry, 2011, 37, 57–63.

同類(lèi)課題研究水平概述

稀土離子具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和成鍵特征，配位數(shù)高且多變，稀土配合物表現(xiàn)出獨(dú)特的光、電、磁性質(zhì)。稀土與羧酸形成的配合物有許多特殊的結(jié)構(gòu)和人們感興趣的發(fā)光特性，最近Svetlana V. 等人撰文介紹了最新的讓人們感興趣的鑭系發(fā)光材料，介紹了能夠促進(jìn)感應(yīng)稀土離子的近紅外(700–1100 nm)發(fā)光的“軟”發(fā)光材料、離子液體、電致發(fā)光有機(jī)物、發(fā)光生物探針最新進(jìn)展等，而基于共軛體系的配位聚合物的近紅外發(fā)光電材料不但具有低毒、價(jià)廉、易成型、柔性，還具有光電響應(yīng)快的特點(diǎn), 有可能在分子尺寸實(shí)現(xiàn)對(duì)電子行為的控制，并制成分子器件，能克服無(wú)機(jī)材料集成電路的集成度限制所帶來(lái)的困難等。我們查閱大量文獻(xiàn)發(fā)現(xiàn)，從這些學(xué)者浩大而優(yōu)秀的工作中，我們可以看出如下特征：(1)配位聚合物的設(shè)計(jì)和合成是當(dāng)前化學(xué)研究最前沿的領(lǐng)域之一，是21世紀(jì)研發(fā)先進(jìn)材料的突破口，但這些工作絕大多數(shù)都集中在過(guò)渡金屬上。(2)稀土配位聚合物的合成和研究嚴(yán)重滯后，需要在設(shè)計(jì)和合成方面進(jìn)行探索。(3)就含稀土化合物的結(jié)構(gòu)而言，一維、二維和三維化合物數(shù)量呈現(xiàn)金字塔結(jié)構(gòu)，而多維孔道結(jié)構(gòu)的稀土聚合物更少。(4)多維稀土－過(guò)渡混合金屬聚合物的合成和通道內(nèi)溶劑分子的存在狀態(tài)，溶劑分子的脫去和吸附研究，對(duì)國(guó)內(nèi)外學(xué)者都具極大挑戰(zhàn)，目前文獻(xiàn)報(bào)道僅有幾例。 近幾年該領(lǐng)域內(nèi)的研究熱點(diǎn)：(1)水熱條件下配合物的生成機(jī)理研究。(2)基于羧酸配體聚合物的研究。基于氨基酸配體的稀土配位化學(xué)的應(yīng)用研究。但也存在著一些亟待解決的問(wèn)題，就稀土發(fā)光材料而言：基礎(chǔ)研究跟不上，目前普遍使用的稀土氧化合物，或者一些具有良好的發(fā)光性能的α ,β二酮的配合物，大多呈多晶或者粉體而沒(méi)有絕對(duì)的分子結(jié)構(gòu)，制約對(duì)其構(gòu)效關(guān)系的研究。(3)幾乎所有的激發(fā)波長(zhǎng)集中在近紫外(紫外)區(qū)域，而該波段的光線對(duì)生物體系具有一定的刺傷性。稀土配位聚合物的磁化學(xué)性能研究，更是膚淺。鑒于此，我們展開(kāi)了以“基于含氮雜環(huán)多羧酸的稀土配位聚合物的設(shè)計(jì)、合成、結(jié)構(gòu)與性能研究，擬研究材料組分與發(fā)光效率的關(guān)系，調(diào)控稀土離子的配體和配位狀態(tài)，改善材料的綜合發(fā)光性能；研究基質(zhì)和雜化材料中稀土離子激發(fā)態(tài)相互作用效應(yīng)，以及摻雜濃度對(duì)紅外發(fā)光效率的影響?！芭浜衔飡[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n的水熱合成、晶體結(jié)構(gòu)及性質(zhì)”就是我們工作的一部分。
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