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基本信息

項目名稱：
配合物{[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n的水熱合成、結構及性質
小類：
能源化工
簡介：
稀土-有機框架配位聚合物具有獨特的電子結構和成鍵特征，配位數(shù)高且多變，因其熒光單色性好、發(fā)光強度高而日益受到人們的重視。但配位聚合物的研究目前大多集中在過渡金屬上，為了更好地了解稀土配位聚合物系統(tǒng)的光譜，結構和性能，我們在稀土配合物的設計和合成方面進行了一些探索。
詳細介紹：
經過查閱相關的文獻，我們了解目前相關領域的研究狀況，確定研究方案，利用水熱法合成一個結構新穎的中心離子為十配位的配合物{[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n(其中H2pydc = 吡啶-2,6-二羧酸)。如采用2,6–吡啶二羧酸這樣的含N，O的多齒配體，在適當?shù)姆磻獥l件下，它可以連接多個稀土離子進一步構筑配位聚合物，已被證明是一個有效的配位聚合物的構件。它們可以采用單齒終端、螯合一個金屬中心、橋聯(lián)兩個金屬離子等配位模式，而且還可以引入包括如氫鍵，π-π鍵等弱相互作用。

作品圖片

  • 配合物{[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n的水熱合成、結構及性質
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作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

配位聚合物的研究目前大多集中在過渡金屬上，為了更好地了解稀土配合物系統(tǒng)的光譜，結構和性能，我們在稀土配合物的設計和合成方面進行了一些探索。查閱相關的文獻，了解目前相關領域的研究狀況，確定研究方案，水熱法合成含有輔助配體的配合物{[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n，并對其進行一系列的性質測定實驗。

科學性、先進性及獨特之處

稀土配合物具有獨特的光、電、磁特性，探究該類物質的合成條件與其結構的關系，觀察這一配合物結構上的新穎性，探討其結構與性能之間的關系及潛在應用價值，為更好地研究稀土配合物材料奠定基礎。

應用價值和現(xiàn)實意義

稀土是我國的寶貴資源，稀土-有機框架配合物具有獨特的電子結構和成鍵特征，配位數(shù)高且多變，因其熒光單色性好、發(fā)光強度高而日益受到人們的重視。稀土與羧酸形成的配合物有許多特殊的結構和人們感興趣的發(fā)光特性，具有吸收能力強、量子效率高、發(fā)光譜帶較窄、Stokes位移大等優(yōu)點。在近紅外熒光生物材料方面有其潛在的應用價值。

學術論文摘要

合成一個新的中心離子為十配位的不常見的配合物{[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n(其中H2pydc = 吡啶-2,6-二羧酸)。分別用元素分析、紅外光譜、X–射線單晶衍射等手段對標題配合物進行了結構表征。結構分析表明，該晶體屬于三斜晶系，P-1空間群，且吡啶-2,6-二羧酸把相鄰兩個Nd(l)離子連成雙核單元，雙核單元再由草酸根離子連接，形成一維階梯型鏈狀結構，與此同時，這些一維鏈通過分子間氫鍵和π-π堆積作用形成了三維超分子框架結構。磁學研究表明：相鄰的兩個順磁中心Nd（III）離子之間存在著弱的反鐵磁相互作用。

獲獎情況

孫倩倩，李鐵夫，雷朋朋，馮勛；配合物{[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n的水熱合成、晶體結構及性質；洛陽師范學院學報，2011年，30卷，第8期，1-4.

鑒定結果

情況真實可靠

參考文獻

[1].FENG Xun, ZHANG Gai, ZHANG Rong-Lan, SUN Qian-Qian, ZHAO Jian-She, A 2D Lanthanide-organic Framework Based on Inorganic,Lanthanum(III) Sulfate Skeletons.Synthesis，Structure，and Luminescence and Thermal Properties. Chinese J. Struct. Chem,2011,1,144~150. [2]. Feng Xun, Shi Xin-Ge, Wang Li-Ya, Xie Cheng Zhi, Sun Qian-Qian and Lei Peng-Peng(2010),'End-to-end Dicyanamido-bridged Heteronuclear Cu(II)/Na(I) Coordination Polymers: Synthesis, Electrochemical, and Magnetic Properties', Synthesis and Reactivity in Inorganic, Metal-Organic, and Nano-Metal Chemistry, 2010, 40 , 690 -484. [3].X. Feng, Q. Sun, X. G. Shi, L. Y. Wang, and J. S. Zhao,Hydrothermal Synthesis and Properties of a New 3D Lanthanum Supramolecule Based on the Hydroxypyridine 2,6_Dicarboxylate and Water Ligands1. Russian Journal of Coordination Chemistry, 2011, 37, 57–63.

同類課題研究水平概述

稀土離子具有獨特的電子結構和成鍵特征，配位數(shù)高且多變，稀土配合物表現(xiàn)出獨特的光、電、磁性質。稀土與羧酸形成的配合物有許多特殊的結構和人們感興趣的發(fā)光特性，最近Svetlana V. 等人撰文介紹了最新的讓人們感興趣的鑭系發(fā)光材料，介紹了能夠促進感應稀土離子的近紅外(700–1100 nm)發(fā)光的“軟”發(fā)光材料、離子液體、電致發(fā)光有機物、發(fā)光生物探針最新進展等，而基于共軛體系的配位聚合物的近紅外發(fā)光電材料不但具有低毒、價廉、易成型、柔性，還具有光電響應快的特點, 有可能在分子尺寸實現(xiàn)對電子行為的控制，并制成分子器件，能克服無機材料集成電路的集成度限制所帶來的困難等。我們查閱大量文獻發(fā)現(xiàn)，從這些學者浩大而優(yōu)秀的工作中，我們可以看出如下特征：(1)配位聚合物的設計和合成是當前化學研究最前沿的領域之一，是21世紀研發(fā)先進材料的突破口，但這些工作絕大多數(shù)都集中在過渡金屬上。(2)稀土配位聚合物的合成和研究嚴重滯后，需要在設計和合成方面進行探索。(3)就含稀土化合物的結構而言，一維、二維和三維化合物數(shù)量呈現(xiàn)金字塔結構，而多維孔道結構的稀土聚合物更少。(4)多維稀土－過渡混合金屬聚合物的合成和通道內溶劑分子的存在狀態(tài)，溶劑分子的脫去和吸附研究，對國內外學者都具極大挑戰(zhàn)，目前文獻報道僅有幾例。 近幾年該領域內的研究熱點：(1)水熱條件下配合物的生成機理研究。(2)基于羧酸配體聚合物的研究。基于氨基酸配體的稀土配位化學的應用研究。但也存在著一些亟待解決的問題，就稀土發(fā)光材料而言：基礎研究跟不上，目前普遍使用的稀土氧化合物，或者一些具有良好的發(fā)光性能的α ,β二酮的配合物，大多呈多晶或者粉體而沒有絕對的分子結構，制約對其構效關系的研究。(3)幾乎所有的激發(fā)波長集中在近紫外(紫外)區(qū)域，而該波段的光線對生物體系具有一定的刺傷性。稀土配位聚合物的磁化學性能研究，更是膚淺。鑒于此，我們展開了以“基于含氮雜環(huán)多羧酸的稀土配位聚合物的設計、合成、結構與性能研究，擬研究材料組分與發(fā)光效率的關系，調控稀土離子的配體和配位狀態(tài)，改善材料的綜合發(fā)光性能；研究基質和雜化材料中稀土離子激發(fā)態(tài)相互作用效應，以及摻雜濃度對紅外發(fā)光效率的影響。“配合物{[Nd2(pydc)2(μ2-C2O4)(H2O)6]·2H2O}n的水熱合成、晶體結構及性質”就是我們工作的一部分。
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