基本信息
- 項目名稱：
- 天然沸石二次合成制備雜原子分子篩與應(yīng)用研究
- 小類：
- 能源化工
- 大類：
- 自然科學類學術(shù)論文
- 簡介：
- 在保持天然沸石結(jié)構(gòu)的前提下，將具有特殊催化性能的金屬離子同晶取代到天然沸石的骨架上，改變天然沸石的骨架組成，以賦予天然沸石良好氧化還原性、固體酸堿性以及高效的催化性能，將廉價的天然沸石改造成高效的精細合成催化材料或環(huán)境保護功能材料。
- 詳細介紹：
- 以酸處理脫鋁后信陽天然斜發(fā)沸石為載體，硫酸鈦、鈦酸正丁酯和四氯化鈦為鈦源，分別采用浸漬法和氣相法制備出鈦摻雜沸石光催化劑。采用X-射線衍射和傅立葉紅外光譜分析了沸石酸處理及鈦取代前后結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，80 ℃下，4 mol/L鹽酸處理10 h后沸石結(jié)構(gòu)發(fā)生了顯著變化，但仍保持Al–O–Si骨架結(jié)構(gòu)。紅外光譜結(jié)果證明Ti4+與沸石形成穩(wěn)定的Ti–O–Si鍵。在以300W紫外燈為光源進行羅丹明B (Rh B)脫色反應(yīng)，考查了含鈦沸石的光催化活性。初始濃度為80 mg/L，光照1.5 h后羅丹明B的去除率為98.18%
作品專業(yè)信息
撰寫目的和基本思路
- 在保持天然沸石結(jié)構(gòu)的前提下，將具有特殊催化性能的金屬離子同晶取代到天然沸石的骨架上，改變天然沸石的骨架組成，以賦予天然沸石良好氧化還原性、固體酸堿性以及高效的催化性能，將廉價的天然沸石改造成高效的精細合成催化材料或環(huán)境保護功能材料。
科學性、先進性及獨特之處
- 在保持天然沸石結(jié)構(gòu)的前提下，賦予天然沸石良好氧化還原性、固體酸堿性以及高效的催化性能，從而有望將廉價的天然沸石改造成高效的精細合成催化劑或環(huán)境保護功能材料。因此，本課題將合成分子篩中同晶取代的理論與天然沸石改性相結(jié)合，既是對同晶取代理論的驗證和豐富，具有很高的學術(shù)價值，同時又為天然沸石改性成可大規(guī)模工業(yè)化應(yīng)用的雜原子分子篩提供一條切實可行的途徑，有很好的應(yīng)用前景。
應(yīng)用價值和現(xiàn)實意義
- 作品將具有特殊催化性能的金屬離子引入到天然沸石的骨架上，改變天然沸石的骨架組成，以賦予天然沸石良好氧化還原性、固體酸堿性以及高效的催化性能，從而有望將廉價的天然沸石改造成高效的精細合成催化劑或環(huán)境保護功能材料
學術(shù)論文摘要
- 以酸處理脫鋁后信陽天然斜發(fā)沸石為載體，硫酸鈦、鈦酸正丁酯和四氯化鈦為鈦源，分別采用浸漬法和氣相法制備出鈦摻雜沸石光催化劑。采用X-射線衍射和傅立葉紅外光譜分析了沸石酸處理及鈦取代前后結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，80 ℃下，4 mol/L鹽酸處理10 h后沸石結(jié)構(gòu)發(fā)生了顯著變化，但仍保持Al–O–Si骨架結(jié)構(gòu)。紅外光譜結(jié)果證明Ti4+與沸石形成穩(wěn)定的Ti–O–Si鍵。在以300W紫外燈為光源進行羅丹明B (Rh B)脫色反應(yīng)，考查了含鈦沸石的光催化活性。初始濃度為80 mg/L，光照1.5 h后羅丹明B的去除率為98.18%
獲獎情況
- 已被《環(huán)境工程學報》（中文核心期刊）接收。待發(fā)表
鑒定結(jié)果
- 待發(fā)表
參考文獻
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同類課題研究水平概述
- 上天梯沸石礦床發(fā)育于東秦嶺地槽褶皺系大別隆起帶北側(cè)的淮陽斷陷帶內(nèi)，礦區(qū)位于信陽市東部20公里上天梯一帶，地質(zhì)情況較簡單。礦石主要是玻屑凝灰?guī)r基脫?；漠a(chǎn)物，儲量達6500萬噸以上。礦石中主要為斜發(fā)沸石，含量約78﹪。信陽天然沸石硅鋁比為9.14，屬高硅沸石。其主要物理特性為：單斜晶系，針狀、纖維狀棉花狀合體，三維結(jié)構(gòu)。沸石礦樣比表面積397㎡/g，有效孔徑3.8~4.5?。 目前，許多和沸石結(jié)構(gòu)類似的礦物已成為人們研究的重點，現(xiàn)在合成的新型孔道礦物都是以天然礦物為基礎(chǔ)。其大都是通過TiCl4 氣固相同晶取代法,經(jīng)過脫鋁補鈦兩步使Ti進入沸石的骨架.相對于氣固相同晶取代法, 液固相同晶取代法是一種環(huán)境友好的制備方法. 但由于很多含鈦的化合物在水中極易水解。據(jù)文獻報道, 將鈦的醇鹽通過浸漬的方法負載到沸石上可以得到含鈦沸石. 但用該法制得的這些樣品并不含有高催化活性的四配位骨架鈦, 僅僅因為表面含有鈦的氧化物種而具有一定的催化性能. 相對于TiCl4 和各種鈦的醇鹽, Ti(SO4)2 在水中非常穩(wěn)定, 并且其酸性有助于在液固相同晶取代過程中使沸石骨架中的鋁原子脫出, 并使鈦原子進入骨架。Sheldon等認為，同晶取代的沸石與通常的非均相催化劑相比有如下幾個優(yōu)點：①具有規(guī)則的微環(huán)境、均勻的內(nèi)部結(jié)構(gòu)、不變孔腔的孔道體系；②孤立的氧化-還原金屬中心阻止了活性物種(M=O)因二聚或齊聚而失活；③提高了金屬在結(jié)構(gòu)中的穩(wěn)定性；④可能進行形狀選擇氧化；⑤有更顯著的溶劑效應(yīng)，分子篩可視為能從主體溶劑中抽出有機底物的第二種溶劑；⑥孔大小及憎水或親水性可以微調(diào)，從而對氧化催化劑進行篩選。由于天然沸石純度低，孔道容易被堵塞，且沸石晶體中存在缺陷，因此，如何有效地通過脫鋁使沸石結(jié)構(gòu)純化并保留其原硅酸結(jié)構(gòu)，是成功地將Ti引入沸石骨架上的關(guān)鍵所在。
