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基本信息

項目名稱：
以環(huán)三膦腈為核的星形聚（N-乙烯基己內(nèi)酰胺）的合成及性能研究
小類：
能源化工
簡介：
本作品設(shè)計合成合成了4個新的星形鏈轉(zhuǎn)移劑和以環(huán)三膦腈為核、PVCL為臂的六臂星形聚合物。對星形聚合物的溫度響應(yīng)性能的研究結(jié)果表明，兩個新的星形聚合物具有溫度響應(yīng)特性，而且LCST均在生理溫度范圍內(nèi)，因而在藥物的靶向釋放方面具有潛在的應(yīng)用價值。該論文的研究結(jié)果對于新型藥物控釋載體材料的開發(fā)利用具有實際的意義。
詳細(xì)介紹：
星形聚合物是含有多條相同或相異的線形鏈，通過數(shù)目有限的結(jié)點將各鏈端與中心核體連接起來的一類聚合物。與相應(yīng)的線形聚合物相比，星形聚合物具有獨特的空間構(gòu)型、較低的粘度、鏈端含有更多的反應(yīng)官能團(tuán)，可接枝位點多等多種特性。由于星形聚合物設(shè)計簡單、結(jié)構(gòu)新奇、性能獨特，因而在藥物緩釋控釋、生物、分離、光電材料和催化等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。 利用活性聚合法制備結(jié)構(gòu)規(guī)整的星形聚合物已成為高分子科學(xué)領(lǐng)域研究的熱點之一。其中，可逆加成-斷裂鏈轉(zhuǎn)移（RAFT）自由基聚合是最近十多年發(fā)展起來的可控/活性自由基聚合方法，具有適用單體廣泛、聚合條件溫和、合成的聚合物分子量和分子結(jié)構(gòu)可控、分子量分布較窄等優(yōu)點，在合成結(jié)構(gòu)清晰和可控的星形、嵌段、超支化、樹枝狀等多種復(fù)雜結(jié)構(gòu)聚合物合成中得到了廣泛應(yīng)用。而要成功實現(xiàn)RAFT聚合，關(guān)鍵是設(shè)計合成合適的鏈轉(zhuǎn)移劑（CTA）。 聚(N-乙烯基己內(nèi)酰胺)（PVCL）是一種溫度響應(yīng)性聚合物，其低臨界溶液溫度(1ower critical solution temperature，LCST)處于生理溫度范圍內(nèi)(30~40℃)，而且PVCL具有較好的生物相容性，在生物和醫(yī)藥材料中有著極其廣泛的應(yīng)用潛力。具有與人體溫度相近LCST的聚合物形成的高分子材料，能自動感應(yīng)病原體或熱原（如發(fā)熱、腫瘤）存在下人體溫度的變化，使材料產(chǎn)生智能化相變，藥物釋放速度加快；當(dāng)身體正常時，材料即恢復(fù)原狀，釋藥速度也隨之下降，形成應(yīng)答式釋藥系統(tǒng)，從而實現(xiàn)藥物在病灶區(qū)的定時、定點可控釋放，最大限度地降低藥物的不良反應(yīng)。但至今關(guān)于PNVCL的活性聚合的文獻(xiàn)報道屈指可數(shù)，而采用RAFT聚合合成星形PVCL則尚未見報道。

作品圖片

  • 以環(huán)三膦腈為核的星形聚（N-乙烯基己內(nèi)酰胺）的合成及性能研究
  • 以環(huán)三膦腈為核的星形聚（N-乙烯基己內(nèi)酰胺）的合成及性能研究
  • 以環(huán)三膦腈為核的星形聚（N-乙烯基己內(nèi)酰胺）的合成及性能研究
  • 以環(huán)三膦腈為核的星形聚（N-乙烯基己內(nèi)酰胺）的合成及性能研究
  • 以環(huán)三膦腈為核的星形聚（N-乙烯基己內(nèi)酰胺）的合成及性能研究

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

以環(huán)三膦腈為核星形聚合物，由于具有高耐熱性和良好的結(jié)晶性能等特點，在高分子藥物、耐火材料、高分子液晶等方面有很好的應(yīng)用價值。而聚(N-乙烯基己內(nèi)酰胺）是溫度響應(yīng)性聚合物，其LCST正好處于生理溫度范圍內(nèi)，而且PVCL無毒，具有較好的生物相容性，在生物和醫(yī)藥材料中有廣泛的應(yīng)用潛力。設(shè)計合成以環(huán)三膦腈為核、PVCL為臂的星形聚合物可望結(jié)合三者之優(yōu)良性能，獲得結(jié)構(gòu)新穎、性能優(yōu)異的功能高分子材料。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨特之處

設(shè)計合成了兩個新的以環(huán)三膦腈為核的星形鏈轉(zhuǎn)移劑（CTA），并采用近十多年發(fā)展起來的RAFT活性/可控自由基聚合技術(shù)，成功合成了兩個新的以環(huán)三膦腈為核、PVCL為臂的星形聚合物，所得聚合物分子量可控，分子量分布較窄，而且具有溫度響應(yīng)特性。目前，國內(nèi)外尚未見星形PVCL的研究報道。

應(yīng)用價值和現(xiàn)實意義

構(gòu)筑并控制合成出結(jié)構(gòu)規(guī)則、形狀新穎和具有特殊功能的高分子化合物，以滿足近年來材料科學(xué)、生命醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域的需要，已成為高分子合成研究的一個重要方面。本作品合成的新型六臂星形聚合物，結(jié)構(gòu)清晰，分子量可控，分子量分布較窄，在生理溫度范圍內(nèi)，具有溫度響應(yīng)特性，為新型聚合物的設(shè)計合成和藥物靶向釋放載體的開發(fā)利用提供了有益的信息，也具有潛在的應(yīng)用價值。

學(xué)術(shù)論文摘要

設(shè)計合成了兩個新的以環(huán)三膦腈為核的硫代氨基甲酸酯和黃原酸酯星形鏈轉(zhuǎn)移劑，分別用它們調(diào)控N-乙烯基己內(nèi)酰胺（VCL）的RAFT聚合，成功合成了兩個新的以環(huán)三膦腈為核、聚(N-乙烯基己內(nèi)酰胺)（PVCL）為臂的星形聚合物。用1HNMR、IR、MALDI-TOF-MS或ESI-MS對新化合物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了確證。GPC-MALLS的測定結(jié)果表明，兩個新聚合物的分子量可控，分子量分布較窄（PDI分別為1.27和1.32）。初步的性能研究結(jié)果表明，兩個以環(huán)三膦腈為核的星形PVCL具有溫度響應(yīng)性能，其較低臨界溶液溫度(LCST)在生理溫度范圍內(nèi)，而且隨濃度的增大而降低，但當(dāng)濃度增加到3mg/mL時，其LCST值不再降低。星形PVCL在藥物的靶向釋放方面具有潛在的應(yīng)用價值。

獲獎情況

本論文擬發(fā)表于SCI收錄刊物《高分子學(xué)報》雜志上。 第十七屆云南師范大學(xué)學(xué)生課外學(xué)術(shù)科技作品競賽三等獎。 獲“青春彩云南·動感地帶杯”第六屆云南高校青年學(xué)術(shù)科技作品競賽一等獎。

鑒定結(jié)果

研究結(jié)果為結(jié)構(gòu)規(guī)整、分子量可控的星形聚合物設(shè)計合成提供信息。兩個星形聚合物有溫度響應(yīng)特性，LCST在生理溫度范圍內(nèi)，在藥物控釋方面具有潛在應(yīng)用價值，對于新型藥物控釋載體材料開發(fā)具有實際意義。

參考文獻(xiàn)

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同類課題研究水平概述

利用活性聚合法制備結(jié)構(gòu)規(guī)整的星形聚合物已成為高分子科學(xué)領(lǐng)域研究的熱點之一。其中，可逆加成-斷裂鏈轉(zhuǎn)移（RAFT）自由基聚合是最近十多年發(fā)展起來的可控/活性自由基聚合方法,具有適用單體廣泛、聚合條件溫和、合成的聚合物分子量和分子結(jié)構(gòu)可控、分子量分布較窄等優(yōu)點，在合成結(jié)構(gòu)清晰和可控的嵌段、星形、超支化、樹枝狀、無規(guī)及梯度等多種復(fù)雜結(jié)構(gòu)聚合物合成中得到了廣泛應(yīng)用。例如，Pan等利用RAFT反應(yīng)，以硫代苯甲酸為初始物，經(jīng)三步反應(yīng)構(gòu)建起八臂或十六臂的星形大分子鏈轉(zhuǎn)移劑，其末端存在引發(fā)RAFT反應(yīng)的二硫代酯官能團(tuán)，引發(fā)劑中全部是由氮碳鍵與酰胺鍵構(gòu)造成的柔性鏈分子骨架，形態(tài)良好，聚合物簡單穩(wěn)定，反應(yīng)可控性很強(qiáng)。但尚未見將RAFT聚合法用于合成以環(huán)三膦腈為核的星形聚合物的研究報道。 聚(N-乙烯基己內(nèi)酰胺)（PVCL）是一種溫度響應(yīng)性聚合物，其較低臨界溶液溫度(LCST)正好處于生理溫度范圍內(nèi)(30~40℃)，而且PVCL水解后不產(chǎn)生小分子酰胺化合物，具有較好的生物相容性，在生物和醫(yī)藥材料中有著極其廣泛的應(yīng)用潛力。然而，目前尚未見星形PVCL的文獻(xiàn)報道。 以環(huán)三膦腈為核的非線性聚膦腈高分子，由于具有高耐熱性和良好的結(jié)晶性能等特點，在耐火材料，高分子藥物，高分子液晶等方面有很好的應(yīng)用價值。例如，Yuan等以環(huán)三膦腈為核，利用ε-已內(nèi)酯進(jìn)行開環(huán)聚合，成功地合成了六臂星形聚合物。之后，他們又利用開環(huán)聚合的方法，成功地合成了一類十八臂星形支化聚合物，利用星形支化結(jié)構(gòu)與聚乳酸的無定形結(jié)晶性使聚己內(nèi)酯鏈段的結(jié)晶性得到改善，降解速率加快。目前，以環(huán)三膦腈為核的星形聚合物的研究多集中于利用星形支化結(jié)構(gòu)改善聚己內(nèi)酯、聚丙交酯等的降解性能方面，而具有溫度響應(yīng)特性的以環(huán)三膦腈為核的星形PVCL的設(shè)計合成尚未見報道。 基于以上分析，本作品結(jié)合星形聚合物、PVCL和環(huán)三膦腈的良好性能，設(shè)計合成了兩個新的以環(huán)三膦腈為核的星形鏈轉(zhuǎn)移劑（CTA），分別用它們調(diào)控N-乙烯基己內(nèi)酰胺（VCL）的RAFT聚合，成功合成了兩個新的具有溫度響應(yīng)性能的以環(huán)三膦腈為核、PVCL為臂的星形聚合物。
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