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基本信息

項(xiàng)目名稱：
基于半剛性4,4’-聯(lián)苯基配體構(gòu)筑的多聚物的合成、晶體結(jié)構(gòu)和性能的研究
小類：
能源化工
簡介：
本課題采用了半剛性的4,4’-聯(lián)苯基甲基苯并咪唑（bbmb）作為橋連配體，通過與金屬離子的配位構(gòu)筑出了三個(gè)結(jié)構(gòu)新穎獨(dú)特的配聚物。X-Ray單晶衍射實(shí)驗(yàn)表明配聚物1和2具有大型的多孔道二維互穿網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)，3是一個(gè)四核分子聚集體。此外，粉末倍頻測試法表明：具有對稱中心的配聚物1-3都顯現(xiàn)出宏觀的二階非線性光學(xué)效應(yīng)。
詳細(xì)介紹：
通過水熱反應(yīng)和溶劑擴(kuò)散反應(yīng)的方法，將半剛性雙齒配體4,4′-bis(benzimi dazobbmb-1-ybbmbmethybbmb)biphenyl(bbmb)與NiCl2，CuCl2和 Cd(OAc)2配位反應(yīng)后得到了三個(gè)結(jié)構(gòu)新穎獨(dú)特的配聚物{[M(bbmb)2(Cbbmb)(OH)](H2O)2}n (M = Ni(1), Cu(2)) 和 [Cd2(OAc)4(bbmb)3]2(CH3OH)3 (H2O)2 (3)。由晶體結(jié)構(gòu)表明，該系列配聚物的中心離子的配位構(gòu)型都發(fā)生了不同程度的畸變, 理論上具有微觀二階非線性極化率。本實(shí)驗(yàn)同時(shí)還采用了紅外、元素分析以及Uv-vis等實(shí)驗(yàn)手段對獲得的配聚物進(jìn)行了結(jié)構(gòu)和性能的進(jìn)一步表征。 我們發(fā)現(xiàn)端基配位的醋酸根離子的參與配位可導(dǎo)致低維、非互穿結(jié)構(gòu)的生成，如離散的化合物3和1-D 鏈狀化合物[Cu2(OAc)4 (bbmb)1.5·CH3CN·2CH3OH]n。此外，化合物1-3表現(xiàn)出的二階NLO效應(yīng)，說明基于4,4’- biphenyl 的金屬化合物具有潛在的非線性光學(xué)材料的應(yīng)用前景。

作品圖片

  • 基于半剛性4,4’-聯(lián)苯基配體構(gòu)筑的多聚物的合成、晶體結(jié)構(gòu)和性能的研究
  • 基于半剛性4,4’-聯(lián)苯基配體構(gòu)筑的多聚物的合成、晶體結(jié)構(gòu)和性能的研究
  • 基于半剛性4,4’-聯(lián)苯基配體構(gòu)筑的多聚物的合成、晶體結(jié)構(gòu)和性能的研究

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

金屬基配位聚合物因其迷人的結(jié)構(gòu)和奇特的性能成為當(dāng)今化學(xué)研究之熱點(diǎn)。此外，具有多重穿插結(jié)構(gòu)的多聚物的合成絕大部分采用的是長鏈柔性配體，而基于4，4’-聯(lián)苯基團(tuán)配體的研究卻鮮有報(bào)道。本課題以半剛性的4,4’-聯(lián)苯基甲基苯并咪唑?yàn)闃蜻B配體，通過與金屬離子配位以期構(gòu)筑出具有多重穿插、結(jié)構(gòu)新穎和一定性能的聚合物，并探討和發(fā)現(xiàn)剛性配體對穿插結(jié)構(gòu)以及配聚物性能的影響因素，為尋求優(yōu)良的功能材料提供一定的理論依據(jù)。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

本實(shí)驗(yàn)通過先進(jìn)的實(shí)驗(yàn)手段設(shè)計(jì)合成并確定了目標(biāo)聚合物的晶體結(jié)構(gòu)，這些聚合物具有結(jié)構(gòu)新穎獨(dú)特、非線性光學(xué)性能良好的特點(diǎn)。通過撰寫論文，解釋了具有中心對稱結(jié)構(gòu)的多聚物的二階非線性光學(xué)性能與結(jié)構(gòu)的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)了該類配聚物在非線性光學(xué)元件中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

本實(shí)驗(yàn)揭示了半剛性配體在構(gòu)筑具有穿插結(jié)構(gòu)配聚物的影響因素，及其非線性光學(xué)性能的構(gòu)效關(guān)系，為開發(fā)該類聚合物作為非線性光學(xué)材料提供了一定的理論依據(jù)。

學(xué)術(shù)論文摘要

通過水熱反應(yīng)和溶劑擴(kuò)散反應(yīng)的方法，將半剛性雙齒配體4,4′-bis(benzimidazol-1-ylmethyl)biphenyl (bbmb)與NiCl2、 CuCl2和 Cd(OAc)2配位反應(yīng)后得到了三個(gè)結(jié)構(gòu)新穎獨(dú)特的配聚物{[M(bbmb)2(Cl)(OH)](H2O)2}n (M = Ni(1), Cu(2)) 和 [Cd2(OAc)4(bbmb)3]2(CH3OH)3(H2O)2 (3)。X-Ray單晶衍射實(shí)驗(yàn)表明配聚物1和2具有大型的多孔道二維互穿網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)，3是一個(gè)四核分子聚集體。此外，粉末倍頻測試法表明：具有對稱中心的配聚物1-3都顯現(xiàn)出宏觀的二階非線性光學(xué)效應(yīng)。由晶體結(jié)構(gòu)表明，該系列配聚物的中心離子的配位構(gòu)型都發(fā)生了不同程度的畸變, 理論上具有微觀二階非線性極化率。本實(shí)驗(yàn)同時(shí)還采用了紅外、元素分析以及Uv-vis等實(shí)驗(yàn)手段對獲得的配聚物進(jìn)行了結(jié)構(gòu)和性能的進(jìn)一步表征。

獲獎(jiǎng)情況

本課題的研究工作發(fā)表在化學(xué)著名期刊Inorganic Chemistry Communication，2010, 13, 959-963，ISSN 1387-7003 (影響因子2.029)

鑒定結(jié)果

經(jīng)計(jì)算機(jī)聯(lián)機(jī)檢索，該文章已被《Elsevier》數(shù)據(jù)庫收錄。 ----教育部科技查新工作站Z12檢索證明報(bào)告

參考文獻(xiàn)

[1] G.-F. Liu, B.-H. Ye, Y.-H. Ling, X.-M. Chen, Chem. Commun. (2002) 1442. [2] G.-X. Liu, K. Zhu, H.-M. Xu, S. Nishihara, R.-Y. Huang, X.-M. Ren, Cryst. Eng. Comm.12 (2010) 1175. [3] G.-X. Liu, K. Zhu, H.-M. Xu, S. Nishihara, R.-Y. Huang, X.-M. Ren, Cryst. Eng. Comm.11 (2009) 2784. [4] Z.-X. Li, Y. Xu, Y. Zuo, L. Li, Q. Pan, T.-L. Hu, X.-H. Bu, Cryst. Growth Des. 9 (2009)3904. [5] Z.-X. Li, J.-P. Zhao, E.-C. Sa?udo, H. Ma, Z.-D. Pan, Y.-F. Zeng, X.-H. Bu, Inorg. Chem.48 (2009) 11601. [6] T. Ni, M. Shao, S. Zhu, Y. Zhao, F. Xing, M. Li, Cryst. Growth Des. 10 (2010) 943. [7] N. Nishimura, K. Yoza, K. Kobayashi, J. Am. Chem. Soc. 132 (2010) 777. [8] M. Nagaraju, G.-N. Sastry, J. Phys. Chem. A 113 (2009) 9533.

同類課題研究水平概述

聯(lián)苯基雜環(huán)化合物作為多功能配體長期以來一直是晶體工程的研究熱點(diǎn)之一。一些具有獨(dú)特拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的聯(lián)苯基配聚物，比如，含有(62·82·102)(62·83·10)(62·83·9) 拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的4-connected三維骨架、含有g(shù)ra拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的(3,5)-connected三維骨架、二維手性網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)、含有β-Sn 485463拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)在柔性長鏈輔助作用下所形成的三重互穿結(jié)構(gòu)等等，發(fā)表在CrystEngComm.，Cryst. Growth Des.，Inorg. Chem.，J. Am. Chem. Soc.，J. Phys. Chem. A，J. Mater. Chem.等一區(qū)和二區(qū)的SCI化學(xué)期刊上（見附件文章中參考文獻(xiàn)4-13）。 在各種聯(lián)苯基的衍生物中，由于4，4’-聯(lián)苯基團(tuán)含有一內(nèi)旋轉(zhuǎn)軸，因而更容易控制合成具有特定性能的目標(biāo)產(chǎn)物，加以應(yīng)用而備受關(guān)注。長期以來，人們一直認(rèn)為柔性長鏈配體，如1,10二氰基癸烷等與金屬離子自組裝易于形成具有貫穿或螺旋結(jié)構(gòu)的多聚物，而基于4，4’-聯(lián)苯基團(tuán)的剛性配體的研究卻鮮有報(bào)道。 本課題首次利用了半剛性的4,4’-雙(1-H-苯并咪唑甲基) 聯(lián)苯作為橋連配體，通過與金屬離子的配位構(gòu)筑了新穎的互穿網(wǎng)狀聚合物結(jié)構(gòu)。通過晶體結(jié)構(gòu)分析，進(jìn)一步揭示了陰離子的端基配位對構(gòu)筑該類配聚物互穿結(jié)構(gòu)的影響。此外，通過該類配聚物二階非線性光學(xué)性能的測試，發(fā)現(xiàn)了具有中心對稱結(jié)構(gòu)的多聚物亦可作為優(yōu)良的非線性光學(xué)材料，為進(jìn)一步發(fā)展聯(lián)苯基配聚物的應(yīng)用提供一定的理論依據(jù)和指導(dǎo)意義。因此，本課題的研究工作通過論文撰寫已發(fā)表在著名的SCI期刊Inorg. Chem.Commun (影響因子2.029)上。
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