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基本信息

項目名稱：
一種高效電致磷光主體材料及其低電壓驅(qū)動高效藍(lán)光/白光有機發(fā)光二極管
小類：
能源化工
簡介：
本工作提出了一種獲得高效藍(lán)光、白光磷光主體材料的有效策略——短軸修飾型分子結(jié)構(gòu)。通過在生色團(tuán)（二苯并呋喃）的對稱短軸方向上引入膦氧（二苯基膦氧）基團(tuán)獲得一種結(jié)構(gòu)簡單的二苯并呋喃基高能隙藍(lán)光/白光芳香膦氧主體材料，其有機電致磷光藍(lán)光/白光發(fā)光二極管實現(xiàn)了目前文獻(xiàn)報道最低的驅(qū)動電壓和最穩(wěn)定的發(fā)光效率。器件的整體性能已基本達(dá)到實用化要求，完全能夠應(yīng)用于便攜式顯示終端和照明設(shè)備。
詳細(xì)介紹：
本作品提出了一種獲得高效藍(lán)光、白光磷光主體材料的有效策略，即在生色團(tuán)的對稱短軸方向上引入芳香膦氧（P=O）基團(tuán)。根據(jù)此策略，在二苯并呋喃的4位取代二苯基膦氧基團(tuán)合成了一種結(jié)構(gòu)簡單新穎的高能隙二苯并呋喃基主體材料（o-DBFPPO）。這種短軸取代的策略有效地抑制了P=O基團(tuán)對生色團(tuán)三線態(tài)能級的影響，使二苯并呋喃的高三線態(tài)能級得以保持，材料的三線態(tài)能級高達(dá)3.15 eV。同時，短軸方向的修飾更有利于P=O基團(tuán)充分地發(fā)揮其極化作用，使整個材料的電子注入/傳輸能力得到更大的提高，從而降低器件的驅(qū)動電壓。高的三線態(tài)能級和良好的載流子傳輸能力使o-DBFPPO更適合作為電致藍(lán)光和白光器件的主體材料。其中，使用o-DBFPPO作為主體的藍(lán)光器件獲得了目前文獻(xiàn)報道最低的驅(qū)動電壓和最穩(wěn)定的發(fā)光效率。亮度為100cd/m2時器件的驅(qū)動電壓僅為3.1 V，亮度升至1000 cd/m2效率僅下降4%。o-DBFPPO作為主體的白光器件也獲得了目前文獻(xiàn)報道最低的驅(qū)動電壓和最穩(wěn)定的發(fā)光效率。亮度為1000 cd/m2的驅(qū)動電壓僅4 V，而功率效率高達(dá)30 lm/W，效率衰減僅為4%，高亮度下發(fā)光效率非常穩(wěn)定，是目前文獻(xiàn)報道的綜合性能最優(yōu)異的單一主體白光器件之一，整體性能已基本達(dá)到實用化要求。

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

如何設(shè)計綜合性能優(yōu)良的藍(lán)光磷光器件,特別是藍(lán)光磷光主體材料是電致磷光顯示和照明器件真正走向應(yīng)用的關(guān)鍵環(huán)節(jié)和瓶頸課題。三重態(tài)激發(fā)態(tài)能級和載流子注入/傳輸是電致磷光藍(lán)光主體材料性能的兩個決定因素，也是一對主要矛盾。膦氧基團(tuán)能夠打斷共軛保持生色團(tuán)較高的三線態(tài)能級，同時有效極化分子，提高電子注入能力。而對稱短軸上的修飾可使膦氧更充分地發(fā)揮這兩方面的優(yōu)勢。從而獲得雙極特性和高三重態(tài)激發(fā)態(tài)能級兼?zhèn)涞闹黧w材料。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨特之處

提出了一種生色團(tuán)對稱短軸修飾策略，即在二苯并呋喃的對稱短軸上引入二苯基膦氧基團(tuán)，獲得一種結(jié)構(gòu)簡單的二苯并呋喃基高能隙藍(lán)光/白光芳香膦氧主體材料。這種獨特的分子設(shè)計策略可有效地抑制P=O基團(tuán)對生色團(tuán)三線態(tài)能級的影響，保持分子高三線態(tài)能級。且更有利于其充分地發(fā)揮極化作用，使整個材料的電子注入/傳輸能力得到更大的提高。使用該主體材料制備的藍(lán)光/白光器件都實現(xiàn)了目前已報道最低的驅(qū)動電壓和最穩(wěn)定的發(fā)光效率。

應(yīng)用價值和現(xiàn)實意義

本工作提供了一種獲得高能隙高效主體分子的有效策略，揭示了對稱短軸修飾的優(yōu)點，為人們今后開展相關(guān)領(lǐng)域的研究提供了有價值的理論參考和實驗支持。以本工作材料制備的器件獲得了目前已報道最低的驅(qū)動電壓和最穩(wěn)定的發(fā)光效率（以鋰電池（4.5V左右）驅(qū)動即可獲得熒光燈管10倍的亮度），整體性能已基本達(dá)到實用化水平，完全能夠勝任便攜式顯示終端和照明設(shè)備，對實現(xiàn)可商業(yè)化的低壓高效電致藍(lán)光/白光器件具有非常重要的意義。

學(xué)術(shù)論文摘要

獲得高三重態(tài)激發(fā)態(tài)能級和良好載流子傳輸性能兼?zhèn)涞闹黧w材料是提高電致磷光藍(lán)光器件性能的關(guān)鍵途徑之一。本文通過一種二苯并呋喃基主體材料（o-DBFPPO）證明了一種獲得高效藍(lán)光、白光磷光主體材料的有效策略——短軸修飾策略，即在生色團(tuán)的對稱短軸方向上引入芳香膦氧基團(tuán)。這種策略有效地抑制了P=O基團(tuán)對生色團(tuán)三線態(tài)能級的影響，使二苯并呋喃的高三線態(tài)能級得以保持，材料的三線態(tài)能級高達(dá)3.15 eV。同時，短軸方向的修飾更有利于P=O基團(tuán)充分地發(fā)揮其極化作用，使整個材料的載流子注入/傳輸能力得到更大的提高且趨于平衡，從而降低器件的驅(qū)動電壓。使用o-DBFPPO作為主體的藍(lán)光器件獲得了目前文獻(xiàn)報道最低的驅(qū)動電壓和最穩(wěn)定的發(fā)光效率。亮度為100cd/m2時器件的驅(qū)動電壓僅為3.1 V，亮度升至1000 cd/m2效率僅下降4%。o-DBFPPO作為主體的白光器件也獲得了極低的驅(qū)動電壓和非常穩(wěn)定的發(fā)光效率。亮度為1000 cd/m2的驅(qū)動電壓僅4 V，而功率效率高達(dá)30 lm/W，效率衰減僅為4%，高亮度下發(fā)光效率非常穩(wěn)定，是目前文獻(xiàn)報道的綜合性能最優(yōu)異的單一主體白光器件之一。

獲獎情況

John Wiley出版社出版 1. A Single Phosphine Oxide Host for High-Ef?ciency White Organic Light-Emitting Diodes with Extremely Low Operating Voltages and Reduced Ef?ciency Roll-Off， 2011年1月25日，被《Advanced Materials》雜志接收發(fā)表，SCI收錄，影響因子8.38； 2. Towards Highly Efficient Blue-Phosphorescent Organic Light-Emitting Diodes with Low Operating Voltage and Excellent Efficiency Stability ，2010年6月13日，被《Chemistry-A European Journal》雜志接收發(fā)表，SCI收錄，影響因子5.38。

鑒定結(jié)果

本工作的設(shè)計思想新穎，工作細(xì)致，結(jié)論明確可信。特別是提出了一種獨特的分子設(shè)計策略，并通過優(yōu)異器件性能加以證明。不僅獲得了國際領(lǐng)先水平的器件性能，而且為高能隙高效主體材料的設(shè)計提供了重要的理論指引。

參考文獻(xiàn)

1) P. A. Vecchi, A. B. Padmaperuma, H. Qiao, L. S. Sapochak, P. E. Burrows, Org. Lett. 2006, 8, 4211-4214. 2) F.-M. Hsu, C.-H. Chien, P. -I. Shih, C. -F. Shu, Chem. Mater. 2009, 21, 1017-1022. 3) J. Lee, J. –I. Lee, J. Y. Lee, H. Y. Chu, Org. Electron. 2009, 10, 1529-1533. 4）S. Reineke, F. Lindner, G. Schwartz, N. Seidler, K. Walzer, B. Lüssem, K. Leo, Nature, 2009, 459, 234-238. 5）G. Schwartz, M. Pfeiffer, S. Reineke, K. Walzer, K. Leo, Adv. Mater. 2007, 19, 3672-3676. 6) H. Wu, G. Zhou, J. Zou, C.-L. Ho, W.-Y. Wong, W. Yang, J. Peng, Y. Cao, Adv. Mater. 2009, 21, 4181-4184. 7) K. S. Yook, S. O. Jeon, J. Y. Lee, Thin Solid Films 2010, 518, 5827-5831.

同類課題研究水平概述

高能隙主體材料的研究主要集中于咔唑衍生物、硅烷/甲烷衍生物和芳香膦氧化合物三類材料。咔唑本身較低的三線態(tài)能級（3.0 eV）極大地限制了多功能化修飾和復(fù)雜分子結(jié)構(gòu)設(shè)計。因此，純粹的咔唑類藍(lán)光主體材料在性能上已很難再有大的突破。硅烷/甲烷類衍生物通過飽和鍵打斷共軛使分子獲得了較高的三線態(tài)能級。但是，用以打斷的Si、C原子不具備好的電活性，導(dǎo)致材料的載流子注入/傳輸性能降低，器件的啟亮電壓都偏高（5 V左右）。而芳香膦氧化合物有效地解決了高能隙和雙極特性難兼并的難題。P=O基團(tuán)不僅能夠打斷共軛，而且能夠起到增強電子注入/傳輸能力的作用，與空穴傳輸基團(tuán)相配合就能夠?qū)崿F(xiàn)良好的雙極載流子注入/傳輸。目前，國際上已有美國太平洋西北國家實驗室的Linda S. Sapochak和Paul E. Burrows，臺灣國立交通大學(xué)的Ching-Fong Shu和韓國檀國大學(xué)的Jun Yeob Lee等多個課題組在此方向上開展工作。Sapochak課題組通過二苯基氧膦基團(tuán)對位修飾二苯并呋喃等制備了一系列芳香膦氧主體材料。材料的三線態(tài)能級在2.7-3.0 eV之間。制備的器件均獲得了10-12%的外量子效率。Lee等在Adv. Mater.等雜志也上報道了一些具有約3.0 eV三線態(tài)能級的膦氧主體材料。其中SPPO1為主體材料制備的器件獲得了高達(dá)的19.2%的外量子效率，但其效率的穩(wěn)定性較差，亮度升至1000 cd/m2效率已經(jīng)下降了40%。mCPPO1為主體材料制備的器件獲得了迄今為止有機電致深藍(lán)光器件最高的22.3%的外量子效率。這些工作都充分展現(xiàn)了芳香膦氧化合物作為主體材料用于藍(lán)光磷光乃至白光磷光器件的巨大潛力。然而，也突顯出了膦氧類主體材料效率衰減快等缺點，迫切需要研究開發(fā)新型的材料結(jié)構(gòu)和有效的修飾方法。近期，我們課題組報道了一系列對稱短軸修飾的膦氧主體材料，由于短軸方向的修飾，材料都獲得了高于3.0eV的三線態(tài)能隙。制得的器件實現(xiàn)了極低的驅(qū)動電壓和非常穩(wěn)定的高效發(fā)光。充分展示了對稱短軸修飾的優(yōu)點?，F(xiàn)階段，芳香膦氧主體材料的研究尚處于起步階段，材料結(jié)構(gòu)也僅限于簡單的芴、咔唑等。并且膦氧基團(tuán)的修飾位置都集中在分子的長軸方向上，其打斷共軛效應(yīng)和極化分子作用都沒有得到充分發(fā)揮，芳香膦氧化合物在復(fù)雜功能化修飾等方面的優(yōu)勢也沒有得到充分地展示，材料的雙極載流子傳輸?shù)刃阅苡写M(jìn)一步提高。
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