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基本信息

項目名稱：
新型稀土有機晶態(tài)材料的設(shè)計合成與發(fā)光性能
小類：
能源化工
簡介：
稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料因其獨特的電子結(jié)構(gòu)和發(fā)光性能而成為當(dāng)前配位化學(xué)和材料化學(xué)領(lǐng)域的研究熱點。但目前報道的大多數(shù)稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料多為同構(gòu)化合物，從而在一定程度上限制了其在發(fā)光領(lǐng)域中的應(yīng)用。因此，本成果針對該基礎(chǔ)科學(xué)問題，通過巧妙的合成體系條件設(shè)計，利用鑭系收縮效應(yīng)和配體配位模式的調(diào)控組裝出了具有不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料，基本解決了稀土化合物的同構(gòu)問題，并獲得了具有較強熒光發(fā)射的稀土晶態(tài)發(fā)光材料。
詳細(xì)介紹：
稀土有機晶態(tài)材料因其獨特的電子結(jié)構(gòu)和發(fā)光性能而成為當(dāng)前配位化學(xué)和材料化學(xué)領(lǐng)域的前沿課題。鑭系收縮效應(yīng)使多數(shù)稀土有機晶態(tài)材料都具有同構(gòu)現(xiàn)象，因此，如何從設(shè)計合成的角度阻止同構(gòu)化合物的形成是當(dāng)前稀土有機晶態(tài)材料研究的一大挑戰(zhàn)。我們選擇了大體積剛性芪二酸或雙氮雜環(huán)羧酸分子塊與稀土離子反應(yīng)，通過巧妙的合成體系條件設(shè)計，利用鑭系收縮效應(yīng)、有機分子塊的大體積效應(yīng)及其模式的調(diào)控組裝出了具有較強藍(lán)、綠及紅色熒光的十八個稀土有機晶態(tài)材料，它們具有七種不同的結(jié)構(gòu)類型，基本解決了當(dāng)前稀土有機晶態(tài)材料研究中所面臨易同構(gòu)的基礎(chǔ)科學(xué)問題。同時首次發(fā)現(xiàn)了在嚴(yán)謹(jǐn)?shù)脑O(shè)計合成體系中(指其中的十個稀土化合物在相同合成條件下)鑭系收縮效應(yīng)可自調(diào)控出三種不同結(jié)構(gòu)的稀土有機晶態(tài)材料，以及首次報道了高亮度的La基晶態(tài)藍(lán)光材料，且發(fā)現(xiàn)了元素Pr、Nd能夠催化氨基吡嗪羧酸水解成草酸的原位反應(yīng)。由于研究成果體現(xiàn)了該領(lǐng)域的創(chuàng)新思維，更為今后稀土有機晶態(tài)材料的結(jié)構(gòu)調(diào)控及其作為光致發(fā)光材料的深入研究提供了新的思路，具有重要的理論和應(yīng)用價值，因而于2010年先后被英國皇家化學(xué)會的重要期刊Dalton Trans.和CrystEngComm所收錄發(fā)表。目前已被國際重要期刊如Inorg. Chem. (4.66)，Crystal Growth Des. (4.16)，Dalton. Trans. (4.08)，J. Solid State Chem. (2.34)等正面引用7次。

作品專業(yè)信息

撰寫目的和基本思路

稀土離子獨特的電子結(jié)構(gòu)和發(fā)光性能使其形成的稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料成為當(dāng)前配位化學(xué)和材料化學(xué)領(lǐng)域的研究熱點。但稀土化合物同構(gòu)現(xiàn)象的存在在一定程度上限制了其在實際中的應(yīng)用。本成果針對這一基礎(chǔ)科學(xué)問題，從設(shè)計合成角度出發(fā)，巧妙的利用鑭系收縮效應(yīng)和有機構(gòu)件配位模式的調(diào)控組裝出具有較強熒光發(fā)射的稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料，旨在提供解決稀土化合物同構(gòu)的新思路，并為該類材料在光致發(fā)光材料領(lǐng)域中的應(yīng)用提供一定的理論和實驗依據(jù)。

科學(xué)性、先進性及獨特之處

選擇大體積剛性羧酸和雙氮雜環(huán)羧酸分子塊與稀土離子反應(yīng)，通過巧妙的合成條件設(shè)計，利用鑭系收縮效應(yīng)和配體配位模式的調(diào)控組裝出具有不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的十八個新型稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料，基本解決了稀土晶態(tài)化合物的同構(gòu)問題，并獲得了具有較強的藍(lán)、綠及紅色熒光的稀土晶態(tài)發(fā)光材料，尤其是首次報道了高亮度的La基晶態(tài)藍(lán)光材料。該成果為今后稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料的結(jié)構(gòu)調(diào)控及其作為光致發(fā)光材料在實際中的應(yīng)用提供了堅實的理論和實驗依據(jù)。

應(yīng)用價值和現(xiàn)實意義

如何從設(shè)計合成的角度避免稀土化合物的同構(gòu)現(xiàn)象，以及拓展其在發(fā)光材料領(lǐng)域的應(yīng)用范圍，是稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料研究中所面臨的基礎(chǔ)科學(xué)問題。我們通過巧妙的合成條件設(shè)計，利用鑭系收縮效應(yīng)和有機分子構(gòu)件模式的調(diào)控組裝出具有較強熒光發(fā)射的十八個稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料，基本解決了稀土化合物的同構(gòu)問題，并為今后稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料的結(jié)構(gòu)調(diào)控及其作為光致發(fā)光材料在實際中的應(yīng)用提供了堅實的理論和實驗依據(jù)，具有重要的理論和應(yīng)用價值。

學(xué)術(shù)論文摘要

針對目前稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料所存在的同構(gòu)現(xiàn)象，我們選擇了大體積剛性羧酸和雙氮雜環(huán)羧酸分子塊與稀土離子反應(yīng)，巧妙設(shè)計和調(diào)控組裝出了具有不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的十八個新型稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料。在以氨基吡嗪羧酸為建筑塊構(gòu)筑的十個稀土晶態(tài)材料中，發(fā)現(xiàn)隨著稀土元素原子序數(shù)的增加，原子半徑的減小，鑭系收縮效應(yīng)可自調(diào)控出三種不同結(jié)構(gòu)的稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料，其中 La、Eu基晶態(tài)材料具有高亮度的藍(lán)和紅色熒光，而且發(fā)現(xiàn)元素Pr、Nd能夠催化氨基吡嗪羧酸原位水解成草酸的反應(yīng)。在剛性芪二酸與稀土元素構(gòu)筑的八個晶態(tài)材料中，利用有機分子塊的大體積效應(yīng)和羧基配位模式的改變，建構(gòu)出四種不同的空間網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，這在稀土晶態(tài)材料中同樣是比較少見的，而且Tb基晶態(tài)材料顯示出了較好的綠色熒光性能。

獲獎情況

1.Z. P. Deng, L. H. Huo, H. Y. Wang, S. Gao,* H. Zhao, A series of three-dimensional lanthanide metal-organic frameworks with biphenylethene-4,4’-dicarboxylic acid: Hydrothermal syntheses and structures, CrystEngComm, 2010, 12, 1526–1535. (SCI, 4.18 引用5次) 2.Z. P. Deng, W. Kang, L.-H. Huo, H. Zhao, S. Gao,* Rare-earth organic frameworks involving three types of architecture tuned by the lanthanide contraction effect: hydrothermal syntheses, structures and luminescence, Dalton Trans., 2010, 39, 6276–6284. (SCI, 4.08 引用2次)

鑒定結(jié)果

該成果被Dalton和CrystEngComm所收錄發(fā)表，已被重要期刊如Inorg.Chem.(4.66)，Crystal Growth Des.(4.16)，Dalton(4.08)等正面引用7次。

參考文獻

文獻目錄： 1.J. Xu, W. Su, M. Hong, Crystal Growt h Des., 2011, 11, 337-346; 2.R. Sarma, H. Deka, A. K. Boudalis, J. B. Baruah, Crystal Growth Des., 20 11, 11, 547-557; 3.M. Li, Y. Lan, A. M. Ako, W. Wernsdor fer, C. E. Anson, G. Buth, A. K. Powe ll, Z. Wang, S. Gao, Inor. Chem., 201 0, 49, 11587-11594 4.X. Hu, W. Dou, C. Xu, X. Tang, J. Zhe ng, W. Liu, Dalton Trans., 2011, 40, 3412-3418 5.J. Qin, D. Du, L. Chen, X. Sun, Y. La n, Z. Su, J, Solid State Chem., 201 1, 184, 373-378

同類課題研究水平概述

稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料因其新穎的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和優(yōu)異的發(fā)光性能而成為當(dāng)前配位化學(xué)和材料化學(xué)領(lǐng)域的研究熱點。迄今，以多種有機脂肪羧酸、芳香羧酸及雜環(huán)羧酸配體構(gòu)筑的稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料已有大量報道。但由于鑭系收縮效應(yīng)的影響，使得稀土元素的離子半徑和物化性質(zhì)十分相似，形成的大多數(shù)稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料都具有類似的結(jié)構(gòu)，即易形成同構(gòu)化合物，從而在一定程度上限制了其結(jié)構(gòu)的調(diào)控及其作為光致發(fā)光材料在實際中的應(yīng)用。目前，具有不同結(jié)構(gòu)的稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料，尤其是通過鑭系收縮效應(yīng)和配體配位模式的調(diào)控組裝具有不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料報道較少。2007年，南京大學(xué)的游效曾課題組利用三嗪硫乙酸為配體與稀土離子反應(yīng)合成出九個具有三種不同結(jié)構(gòu)的稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料，其中半徑較大的Ce，Pr，Nd化合物為罕見的3-D五連接拓?fù)洌霃骄又械腟m，Eu，Tb化合物為1-D鏈狀結(jié)構(gòu)，半徑較小的Dy，Er，Yb化合物為雙核結(jié)構(gòu)。這些化合物結(jié)構(gòu)的變化主要決定于稀土元素的離子半徑大小，即鑭系收縮效應(yīng)，同時，這些化合物也是目前報道的為數(shù)不多的鑭系收縮效應(yīng)影響結(jié)構(gòu)變化的典型代表。因此，如何通過合理設(shè)計和調(diào)控組裝出具有不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和優(yōu)異發(fā)光性能的稀土晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)材料仍是各國化學(xué)家關(guān)注的熱點。
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