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基本信息

項(xiàng)目名稱(chēng)：
芴基膦氧電致磷光藍(lán)光主體材料：一種獲得高三線態(tài)能級(jí)的有效策略
小類(lèi)：
能源化工
簡(jiǎn)介：
近年來(lái)，主客體摻雜的有機(jī)電致磷光器件（PHOLEDs）由于其高效性得到了廣泛的關(guān)注，用于藍(lán)光磷光器件的芳香膦氧主體材料成為研究熱點(diǎn)，如何構(gòu)建新型高效的電致磷光主體材料是一個(gè)迫切需要解決的關(guān)鍵問(wèn)題。本研究成果為構(gòu)建高能隙和均衡載流子傳輸?shù)母咝к袒⒀踔黧w材料提供一種新穎的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略——間接連接型分子結(jié)構(gòu)，為此類(lèi)材料的進(jìn)一步提高性能提供了理論指導(dǎo)和實(shí)驗(yàn)支持。
詳細(xì)介紹：
近年來(lái)，主客體摻雜的有機(jī)電致磷光器件（PHOLEDs）由于其高效性得到了廣泛的關(guān)注，然而在藍(lán)光主體材料中高三線態(tài)能級(jí)與好的電荷傳輸性能無(wú)法同時(shí)滿(mǎn)足的矛盾，嚴(yán)重阻礙了器件性能的提高。本作品提出一種實(shí)現(xiàn)高三線態(tài)能級(jí)藍(lán)光磷光主體材料的有效策略——間接連接型分子結(jié)構(gòu)，即通過(guò)芴的9-位C間接引入芳香膦氧基團(tuán)。并依據(jù)此策略通過(guò)傅氏?；?，桑德邁爾及磷酸化反應(yīng)合成兩種新穎的芴基膦氧藍(lán)光磷光主體材料。對(duì)其進(jìn)行高斯模擬，單晶衍射，光物理，電化學(xué)及器件性能的測(cè)試和研究。 這種分子設(shè)計(jì)策略有以下特點(diǎn)：1）芴和芳香膦氧通過(guò)9位C連接所形成的扭曲結(jié)構(gòu)可以有效地保持芴的三線態(tài)能級(jí)，兩種材料的三線態(tài)能級(jí)高達(dá)2.99 eV。較之前報(bào)道的以芳香膦氧基團(tuán)2,7-位取代芴的主體材料的三線態(tài)能級(jí)提高了0.27eV，更有利于能量從主體到客體的傳輸，并為材料的進(jìn)一步復(fù)雜功能化奠定基礎(chǔ)；2）芳香膦氧基團(tuán)與芴的這種間接連接方式可以更好地極化分子；3）芳香膦氧基團(tuán)在芴兩側(cè)形成的較大位阻有效地減少芴分子間的π-π相互作用，提高材料的熱力學(xué)穩(wěn)定性、形態(tài)穩(wěn)定性。以芴基膦氧為主體材料、FIrpic為客體材料制備的藍(lán)光磷光器件具有良好的電致發(fā)光性能：?jiǎn)?dòng)電壓低至3 V、效率可達(dá)13.8 lm/W和14.6 cd/A，真正實(shí)現(xiàn)低壓驅(qū)動(dòng)和低能耗兼?zhèn)涞哪繕?biāo)。

作品專(zhuān)業(yè)信息

撰寫(xiě)目的和基本思路

藍(lán)光磷光主體材料需具有高于磷光染料的三線態(tài)能級(jí)及好的載流子注入傳輸性能。芳香膦氧基團(tuán)由于其獨(dú)特結(jié)構(gòu)及極化作用被廣泛應(yīng)用于藍(lán)光主體材料中。然而，現(xiàn)有的芳香膦氧基團(tuán)都是通過(guò)分子長(zhǎng)軸直接修飾（芴2，7-位），P=O鍵仍會(huì)導(dǎo)致三線態(tài)能級(jí)的下降。因而我們提出通過(guò)芴的9-位C間接引入芳香膦氧基團(tuán)的策略，更為有效地保持分子的三線態(tài)能級(jí)，利于能量從主體到客體的傳輸，并為材料的進(jìn)一步復(fù)雜功能化修飾奠定基礎(chǔ)。

科學(xué)性、先進(jìn)性及獨(dú)特之處

本文新穎的分子設(shè)計(jì)思想，更好地解決了藍(lán)光主體材料在保持分子高三線態(tài)能級(jí)和良好電荷傳輸性能之間的矛盾。三線態(tài)能級(jí)的提高有利于能量從主體到客體的傳輸，并為材料的進(jìn)一步功能化修飾奠定了基礎(chǔ)。制備的藍(lán)光磷光器件具有良好的電致發(fā)光性能：?jiǎn)?dòng)電壓低至3 V、效率可達(dá)13.8 lm/W和14.6 cd/A，真正實(shí)現(xiàn)了低壓驅(qū)動(dòng)的高效藍(lán)光磷光器件。為新型高效電致藍(lán)光磷光主體材料的設(shè)計(jì)合成提供了理論指導(dǎo)和實(shí)驗(yàn)支持。

應(yīng)用價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義

有機(jī)電致發(fā)光（OLED）平板顯示領(lǐng)域作為近年來(lái)的新興產(chǎn)業(yè)，技術(shù)尚未完全成熟，仍未實(shí)現(xiàn)大規(guī)模的產(chǎn)業(yè)化。因而在OLED平板顯示領(lǐng)域我們擁有趕上并超過(guò)國(guó)際先進(jìn)水平的機(jī)會(huì)。通過(guò)對(duì)材料分子的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，合成新穎的OLED材料；通過(guò)研究其結(jié)構(gòu)及器件性能，得出材料結(jié)構(gòu)性能的相關(guān)性并為進(jìn)一步提高器件性能直至達(dá)到產(chǎn)業(yè)化標(biāo)準(zhǔn)提供理論基礎(chǔ)。構(gòu)建OLED新材料，建立獨(dú)立的知識(shí)產(chǎn)權(quán)體系，為我國(guó)信息產(chǎn)業(yè)的獨(dú)立發(fā)展作出貢獻(xiàn)。

學(xué)術(shù)論文摘要

芳香膦氧基團(tuán)由于其獨(dú)特的打斷共軛及極化特性，使材料具有良好的電荷傳輸性能的同時(shí)具有較高的三線態(tài)能級(jí)，以其作為藍(lán)光磷光主體材料得到廣泛關(guān)注。然而，現(xiàn)有的芳香膦氧基團(tuán)都是通過(guò)分子長(zhǎng)軸直接修飾（芴2，7-位），P=O鍵仍會(huì)導(dǎo)致三線態(tài)能級(jí)的下降，因而實(shí)現(xiàn)高效藍(lán)光芳香膦氧主體材料的關(guān)鍵是尋找一種更為合適的連接方式，更好的保持分子的三線態(tài)能級(jí)，為更為復(fù)雜的功能化奠定基礎(chǔ)。 本作品提出一種實(shí)現(xiàn)高三線態(tài)能級(jí)藍(lán)光磷光主體材料的有效策略——間接連接型分子結(jié)構(gòu)，即通過(guò)芴的9-位C間接引入芳香膦氧基團(tuán)。并依據(jù)此策略通過(guò)傅氏?；５逻~爾及磷酸化反應(yīng)合成兩種新穎的芴基膦氧藍(lán)光磷光主體材料。對(duì)其進(jìn)行高斯模擬，單晶衍射，光物理，電化學(xué)及器件性能的測(cè)試和研究。材料的三線態(tài)能級(jí)高達(dá)2.99eV，以芴基膦氧為主體材料、FIrpic為客體材料制備的藍(lán)光磷光器件具有良好的電致發(fā)光性能：?jiǎn)?dòng)電壓低至3 V、效率可達(dá)13.8 lm/W和14.6 cd/A，真正實(shí)現(xiàn)低壓驅(qū)動(dòng)和低能耗兼?zhèn)涞哪繕?biāo)。

獲獎(jiǎng)情況

1. 2011年在John Wiley主辦的《歐洲化學(xué)》期刊發(fā)表論文一篇（Chemistry-A European Journal, 2011, 17, 2592–2596），SCI收錄，影響因子5.38。 2. 第十屆學(xué)生學(xué)術(shù)科技成果校級(jí)一等獎(jiǎng)。

鑒定結(jié)果

無(wú)

參考文獻(xiàn)

a) Chem. Mater. 2006, 18, 2389-2396. d) Chem. Mater. 2009, 21, 1017–1022. c) Adv.funct.mater. 2009, 19, 2834-2843.

同類(lèi)課題研究水平概述

紅色和綠色發(fā)光材料與器件已有很好的性能表現(xiàn)和突破，想要實(shí)現(xiàn)全彩色的OLED，最大的挑戰(zhàn)就是藍(lán)光器件。對(duì)于磷光主客體摻雜的OLED發(fā)光來(lái)講，摻雜體的研究已初具規(guī)模，器件效率得不到顯著提高的主要原因在于缺少性能優(yōu)良的磷光藍(lán)光主體材料。主客體摻雜體系中，能量無(wú)法有效地傳輸，從而影響器件的效率。因而，穩(wěn)定高效的磷光主體材料的研究開(kāi)發(fā)是藍(lán)光OLED商業(yè)化應(yīng)用亟待解決的問(wèn)題。 對(duì)于藍(lán)色磷光主體材料來(lái)講，需要具有高于藍(lán)光磷光染料的三線態(tài)能級(jí)及良好的電荷傳輸性能。然而，在許多材料中，這兩者往往是相矛盾的。對(duì)于芴體系，為了保證其高的三線態(tài)能基，通常采用9位取代和打斷共軛兩種方式。 通過(guò)SP3雜化的C，在芴的9位引入芳胺及芳香烴類(lèi)衍生物的修飾，雖然能夠保持芴的三線態(tài)能級(jí)在藍(lán)光水平，但其弱的電子傳輸性能，直接影響器件效率；而Si類(lèi)衍生物自身的電惰性，打斷共軛的同時(shí)，并不能使電荷達(dá)到很好的平衡。芳香膦氧基團(tuán)獨(dú)特的打斷共軛及極化作用，出現(xiàn)以來(lái)成為研究的熱點(diǎn)。2006年首次將二苯基膦氧基團(tuán)引入芴體系中，合成2，7-位取代芴基膦氧藍(lán)光主體材料。芴的2,7-位取代的方式屬于長(zhǎng)軸修飾，PO基團(tuán)在打斷共軛的同時(shí)，P=O鍵仍會(huì)導(dǎo)致三線態(tài)能級(jí)的部分下降。雖然如此，該材料仍然實(shí)現(xiàn)了2.72 eV的三線態(tài)能級(jí)， 8.1%器件效率；2009年通過(guò)苯基咔唑，三苯胺基團(tuán)對(duì)這一體系進(jìn)行簡(jiǎn)單的功能化修飾，合成雙極性的芴基芳香膦氧主體材料，器件效率分別高達(dá)14.8%和20.6%。 為了更好的保持材料的三線態(tài)能級(jí)，我們?cè)O(shè)計(jì)合成通過(guò)芴的9-位C間接引入三苯基氧磷基團(tuán)的主體材料，該材料較通過(guò)芴的2，7-位引入芳香膦氧材料的三線態(tài)能級(jí)顯著提高了0.27 eV。并通過(guò)此類(lèi)主體材料實(shí)現(xiàn)了≈3.0 V的低壓驅(qū)動(dòng)高效藍(lán)光磷光器件。高的三線態(tài)能級(jí)在保證能量傳輸更加充分的同時(shí)，為更為復(fù)雜的多功能化修飾留下了更大空間。
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